長壽命小型自然循環鉛基快堆燃料選型

劉紫靜，趙鵬程，任廣益，柯國土，于 濤，謝金森，陳珍平，何麗華，謝 芹，曾 浩

(1.南華大學 核科學技術學院，湖南 衡陽 421001；2.中國原子能科學研究院，北京 102413；3.南華大學 核燃料循環技術與裝備湖南省協同創新中心，湖南 衡陽 421001；4.生態環境部 核與輻射安全中心，北京 100082)

長壽命小型自然循環鉛基快堆在海洋核動力、可移動電源、邊遠區域熱電聯供、海水淡化等領域具備廣闊的發展前景，是鉛基快堆重要發展方向之一。目前，國際上提出了多種長壽命小型自然循環鉛基快堆設計方案，如歐盟的ELECTRA[1]，美國的ENHS[2]、SSTAR[3]，韓國的PASCAR[4]、URANUS[5]；國內清華大學[6]、西安交通大學[7]、中國科學技術大學[8]、合肥物質研究院[9]也開展了相關概念設計。其中采用的燃料有UO2、MOX、(PuZr)N、U-TRU-Zr、PuN-UN、PuO2-ThO2等多種類型，目前尚未針對長壽命小型自然循環鉛基快堆的燃料選型給出定論。

在長壽命小型自然循環鉛基快堆堆芯設計中，長壽命、小型化、自然循環是3個關鍵設計指標。目前實現堆芯的長壽命目標主要有3種方法：1) 提高堆芯燃料裝載量；2) 提高堆芯易裂變核素富集度；3)提高堆芯的燃料增殖性能。其中，提高堆芯燃料裝載量會加大堆芯尺寸，降低卸料燃耗。增加易裂變核素富集度可大幅提高堆芯初始keff，延長堆芯壽期，但需采用更多控制棒或添加可燃毒物調節反應性，會極大增加反應性控制難度并影響功率分布均勻程度。高的燃料增殖性能往往需要堆芯稠密柵格布置以硬化中子能譜，而這又會加大冷卻劑流動阻力，降低自然循環能力。由此可見，長壽命、小型化、自然循環均為相互矛盾的反應堆技術特征，需要合理平衡堆芯物理性能和自然循環性能。因此，在較軟能譜條件下實現堆芯較好增殖特性是兼顧堆芯長壽命、小型化、自然循環能力的關鍵方法之一。

核燃料的設計選擇直接影響鉛基快堆性能，本文開展不同能譜條件下的小型鉛基快堆燃料選型研究，比較分析U-Pu、Th-U循環燃料及氧化物、氮化物、碳化物、金屬燃料的燃耗、增殖特性、反應性系數、物性參數等，篩選出滿足長壽命、小型化、自然循環要求的燃料類型，以為長壽命小型自然循環鉛基快堆的設計提供參考。

1 鉛基快堆堆芯模型

參考歐盟小型鉛基示范快堆ALFRED設計方案[10-11]，給出100 MWt鉛冷快堆堆芯的主要設計參數(表1)。堆芯由102個燃料組件、7個控制棒組件、90個反射層組件、98個屏蔽層組件組成，每個組件內包含61根燃料棒，堆芯活性區高度為170 cm，等效直徑為168 cm，堆芯x-y截面如圖1所示。棒束型燃料組件采用三角形柵格結構及較大柵徑比(P/D)設計，P/D為1.5，如圖2所示。燃料棒由燃料芯塊、氣隙、包殼、彈簧、氣腔、上下絕熱層、上下端塞組成。在燃料棒下方留有足夠空間的氣腔以容納裂變氣體，燃料棒具體設計參數示于圖3。裸堆堆芯內的控制棒組件通道內填充Pb。反射層組件等效為不插燃料棒的燃料組件。屏蔽層組件是1根單獨六角形B4C棒。

表1 100 MWt鉛基快堆堆芯設計參數Table 1 Design parameter of 100 MWt lead-based fast reactor

圖1 100 MWt鉛基快堆堆芯x-y面示意圖Fig.1 x-y section schematic of 100 MWt lead-based fast reactor

圖2 100 MWt鉛基快堆燃料組件Fig.2 100 MWt lead-based fast reactor fuel assembly

圖3 100 MWt鉛基快堆燃料棒x-z截面Fig.3 x-z section of fuel pin of 100 MWt lead-based fast reactor

2 U-Pu、Th-U循環燃料選型

反應堆中燃料循環增殖策略主要有兩種：U-Pu循環、Th-U循環，分別采用238U和232Th轉換成239Pu和233U實現燃料增殖。本文選取UO2、MOX、PuO2-ThO2、UO2-ThO2燃料，采用清華大學反應堆工程計算分析實驗室自主研發的反應堆三維輸運蒙特卡羅程序RMC[12]及IAEA發布的高溫核數據庫ADS-2.0開展計算分析。華北電力大學曾以鉛基快堆基準題RBEC-M驗證了RMC具備高計算精度[13]。分析比較4種燃料在不同能譜條件下的燃耗、增殖性能及固有安全性。計算時投入10 000個中子，迭代計算300次，忽略前50次結果，運行1 a設置為1個燃耗步長。計算采用的高溫連續點截面庫分別為：燃料1 200 K、冷卻劑600 K、包殼900 K。UO2、MOX、PuO2-ThO2、UO2-ThO2燃料密度分別為10.96、11.09、10.28、10.28 g/cm3，4種燃料的核素質量分數列于表2。

表2 4種燃料的核素質量分數Table 2 Nuclide mass fraction of 4 kinds of fuels

2.1 燃耗性能比較

在初始剩余反應性基本相同、比功率一致條件下，圖4示出4種燃料堆芯運行30 EFPY(有效滿功率年)的keff隨燃耗的變化，堆芯卸料燃耗由大到小的順序為：PuO2-ThO2>UO2-ThO2>MOX >UO2，其卸料燃耗分別為132.48、92.16、63.36、40.32 MW·d/kg(HM)。保持燃料棒直徑不變，調整P/D并計算堆芯keff隨時間的變化，分析不同能譜條件下4種燃料的燃耗性能。為定量分析堆芯的燃耗特性和增殖性能，給出燃耗反應性損失和燃耗反應性波動定義：

(1)

(2)

式中：keff(BOC)、keff(EOC)分別為壽期初有效增殖因數、壽期末有效增殖因數；keff(Max)、keff(Min)分別為壽期內最大有效增殖因數、最小有效增殖因數。

表3列出不同能譜多種燃料堆芯運行30 EFPY的燃耗反應性損失。圖5示出不同P/D條件下4種燃料堆芯的燃耗反應性損失。可看出，隨著P/D的減小，堆芯能譜變硬，燃料增殖性能提高，燃耗反應性損失減小。其中，Th基燃料的燃耗反應性損失隨P/D變化幅度明顯小于U基燃料，前者在較軟能譜條件下增殖性能更好。239Pu較235U作驅動燃料的燃耗反應性損失更小。當P/D在1.3～1.7范圍內，PuO2-ThO2堆芯的燃耗反應性損失皆最小。

圖4 4種燃料堆芯的keff隨燃耗的變化Fig.4 Core keff of 4 kinds of fuels with burnup

表3 不同能譜多種燃料堆芯運行30 EFPY的燃耗反應性損失Table 3 Core burnup reactivity losses of multiple fuels in different energy spectra for 30 EFPY

注：括號內為Pu質量分數，單位為%

圖5 不同P/D條件下4種燃料堆芯的燃耗反應性損失Fig.5 Core burnup reactivity losses of 4 kinds of fuels with different P/D

圖6示出4種燃料的堆芯全范圍中子能譜和高能區中子能譜，其中PuO2-ThO2燃料堆芯能譜最硬。為進一步分析堆內易裂變核素變化情況，計算堆芯的易裂變核素存量比FIR，定義如式(3)所示。圖7示出4種燃料堆芯的FIR隨燃耗的變化，壽期末FIR的大小順序為：MOX>PuO2-ThO2>UO2-ThO2>UO2。在反應堆運行過程中，MOX燃料較PuO2-ThO2燃料產生了更多的易裂變核素。

(3)

238U和232Th的中子俘獲產物不同，其不同核特性導致堆芯的物理特性和增殖性能存在差異。表4列出Th、U和Pu核素的微觀截面及

圖6 堆芯全范圍中子能譜(a)和高能區中子能譜(b)Fig.6 Core neutron energy spectrum (a) and fast neutron energy spectrum (b)

有效裂變中子數。圖8示出232Th和238U的俘獲截面和裂變截面。圖9示出233U、235U和239Pu的裂變截面。從表4可看出，在快譜區的233U、239Pu、235U的有效裂變中子數分別為2.5、2.9、2.3，233U的有效裂變中子數略小于239Pu的，但其在中高能區的裂變截面較239Pu大得多，233U在較軟能譜的鉛基快堆中具備非常好的核特性，這恰是PuO2-ThO2燃料的FIR雖低于MOX燃料的，但其燃耗反應性損失更小的原因。但在快譜區，232Th相比238U微觀俘獲截面略大，微觀裂變截面略小，前者更易俘獲快中子而不是發生裂變反應，因此，采用Th基燃料需提高易裂變核素的質量分數以獲得足夠大的初始keff。

圖7 4種燃料堆芯的FIR隨燃耗的變化Fig.7 Core FIR of 4 kinds of fuels with burnup

表4 Th、U和Pu核素的微觀截面及有效裂變中子數Table 4 Micro cross section and effective fission neutron number of Th, U and Pu nuclides

注：熱中子能區為0.025 eV；快中子能區大于100 keV

2.2 反應性系數比較

為評估4種燃料鉛基快堆堆芯的固有安全性，計算分析堆芯的反應性系數、有效緩發中子份額βeff。其中堆芯反應性系數包括冷卻劑溫度系數、多普勒系數、空泡系數、軸向膨脹系數、徑向膨脹系數。冷卻劑溫度系數計算時選取300、600、900 K的連續點截面庫，多普勒系數計算時選取600、900、1 200、1 800 K的連續點截面庫進行計算。冷卻劑Pb的溫度變化所引起的密度變化由經驗公式(式(4))計算得到。

ρPb=11 441-1.279 5T

(4)

各項反應性系數列于表5。結果表明，冷卻劑溫度系數和空泡系數由小到大順序為：UO2-ThO2

圖8 232Th和238U的俘獲截面和裂變截面Fig.8 Capture cross sections and fission cross sections of 232Th and 238U

圖9 233U、235U和239Pu的裂變截面Fig.9 Fission cross section of 233U, 235U and 239Pu

多普勒系數由小到大順序為：MOX

表5 不同燃料堆芯壽期初的反應性系數及緩發中子份額Table 5 Core reactivity coefficients and delayed neutron fractions of different fuels for BOC

軸向、徑向膨脹系數由小到大的順序為：PuO2-ThO2

PuO2-ThO2、MOX、UO2-ThO2、UO2堆芯的緩發中子份額分別為0.300%、0.343%、0.688%、0.674%。Pu同位素的有效中子份額小于235U的，且PuO2-ThO2燃料中Pu的質量分數較MOX燃料中的更高，因而其有效中子緩發份額較小，這是不利于PuO2-ThO2燃料反應堆安全運行和控制的因素。

2.3 燃料物性參數比較

表6列出了UO2、PuO2和ThO2的重要物性參數。由表6可知，ThO2燃料相比其他兩種燃料具備更高的熔點和熱導率，熱工特性更佳；ThO2燃料更小的熱膨脹系數增強了其裂變產物的容留能力，特別適合作為高燃耗燃料；相比UO2燃料，ThO2燃料在高輻照條件下的化學性質更穩定；Th基燃料還能減少超鈾核素生成，降低核廢料處理難度及防止核擴散；此外，UO2、PuO2、ThO2燃料有著相似的熱學性能與機械性能，3種燃料可很好地相容并形成裂變、增殖材料的混合物[14]。

表6 UO2、PuO2和ThO2燃料的重要物性參數Table 6 Important physical parameters of UO2, PuO2 and ThO2 fuels

除上述優點外， 釷基燃料也存在一些缺點：PuO2-ThO2燃料的有效緩發中子份額較小；233Pa是釷鈾轉換過程最重要的中間核素，其中子吸收截面很大，且半衰期長達27.4 d，在反應堆運行和停堆過程中，233Pa和233U的核素量變化會引堆芯的反應性波動較大，釷鈾循環過程中產生的232U子代中均存在硬γ射線(能量2～2.6 MeV)，Th燃料的后處理必須在屏蔽γ射線的條件下進行。上述缺點給反應堆的控制和燃料后處理帶來極大挑戰。

綜上所述，Th基燃料用于長壽命自然循環反應堆設計時具有諸多優勢，但需減少堆芯中子的泄漏及無效吸收以提高Th燃料堆芯的初始keff，同時還需控制233Pa所引起的反應性波動。因此，選擇PuO2-ThO2作為長壽命小型自然循環堆芯的燃料做進一步研究。

3 氧化物、氮化物、碳化物、金屬燃料選型

不同類型的燃料物性、化學性質、耐鉛/鉛鉍腐蝕性能各不相同，鉛基快堆裝載不同燃料類型時，燃料裝載量、反應性、燃耗特性差別較大，導致反應堆物理和熱工安全性能也存在差異，需進行研究分析。目前，國際上正著力研究的快堆燃料主要有氧化物、碳化物和氮化物的陶瓷燃料和金屬燃料兩大類。選取PuO2-ThO2、PuN-ThN、PuC-ThC、Pu-Th-Zr等4種類型燃料，比較分析物性參數、燃耗與增殖性能、反應性系數與有效緩發中子份額，評估不同類型燃料的性能。

3.1 燃料物性參數比較

表7列出4種燃料的材料性質[15]。氧化物陶瓷燃料是目前應用范圍最廣、應用技術最為成熟的燃料，是未來鉛基快堆首先實現應用的燃料之一。氮化物陶瓷燃料具備最高的熱導率、熔點，中子經濟性好，熱工安全特性、硝酸溶解度佳，是目前認為較好的耐事故燃料；缺點是涉及到N純化技術，缺少制造經驗，目前尚處于研究階段。碳化物陶瓷燃料優點是熱導率高，溫度梯度較氧化物平坦，與鉛/鉛鉍相容性較好；缺點是會與水發生化學反應，缺少高燃耗和高溫下的輻照數據，不便于后處理。金屬燃料的導熱性能好，抗腐蝕，能承受應力，能實現更硬的中子能譜；缺點是熔點低，輻照穩定性較差，含鈾燃料需采用高濃縮鈾，不利于防止核擴散。

表7 4種類型燃料材料性質Table 7 Properties of 4 kinds of fuel materials

3.2 燃耗與增殖性能比較

表8列出不同燃料類型堆芯的燃耗反應性波動。圖10示出4種類型燃料堆芯運行30 EFPY的燃耗反應性損失。燃耗反應性損失由小到大的順序排列為：PuN-ThN

表8 不同類型燃料堆芯的燃耗反應性波動Table 8 Core burnup reactivity swing of different fuels

圖10 不同類型燃料堆芯的燃耗反應性損失Fig.10 Core burnup reactivity loss of different fuels

圖11示出4種類型燃料堆芯的中子能譜與快中子能譜，在高能區，金屬燃料Pu-Th-Zr的中子注量率最高，能譜最硬；然后依次是PuC-ThC、PuN-ThN、PuO2-ThO2燃料。圖12示出4種燃料的FIR隨運行時間的變化，FIR降幅由小到大的順序為：PuN-ThN

圖11 4種燃料堆芯的中子能譜(a)和快中子能譜(b)Fig.11 Core neutron energy spectra (a) and fast neutron energy spectra (b) of 4 kinds of fuels

圖12 不同類型燃料的FIR隨時間的變化Fig.12 Core FIR of different fuels vs. time

3.3 反應性系數比較

表9列出4種燃料的反應性系數，其中PuN-ThN燃料堆芯多普勒系數、冷卻劑溫度系數、空泡系數、軸向與徑向膨脹系數均為負值，可確保堆芯的固有安全性。但PuN-ThN燃料堆芯的有效緩發中子份額僅為0.26%，這是后續控制棒系統設計時需注意之處。

圖13 12C、14N、16O和92Zr的中子俘獲截面Fig.13 Neutron capture cross sections of 12C, 14N, 16O and 92Zr

表9 不同類型燃料堆芯壽期初的反應性系數Table 9 Core reactivity coefficients of different fuels for BOC

4 結論

本文針對鉛基快堆長壽命、小型化、自然循環的設計目標，在利用RMC程序構建鉛基快堆堆芯模型的基礎上開展了燃料選型研究，選取U-Pu、Th-U循環燃料及氧化物、氮化物、碳化物、金屬燃料，比較燃料的物性參數以及在不同能譜條件下堆芯的燃耗性能、增殖性能、反應性系數、有效緩發中子份額，評估判斷多種燃料的長壽命性能、小型化與自然循環設計要求的匹配度，具體得到以下結論。

1) 在疏松柵格設計即偏軟能譜的鉛基快堆中，232Th的增殖性能優于238U的，239Pu的中子經濟性優于235U的。Th基燃料較U基燃料的冷卻劑溫度系數和空泡系數負值更大，固有安全性更好。前者具備更穩定的化學性質、更好的熱工安全特性與裂變產物容留能力。

2) 氮化物燃料的高密度、高熔點與熱導率使其具備良好的中子經濟性與熱工安全特性。選擇PuN-ThN燃料可在較疏松柵格條件下實現堆芯較好的增殖能力，減少燃料裝載量及堆芯體積，確保固有安全性，兼顧堆芯長壽命、小型化、自然循環的設計要求，但堆芯的有效緩發中子份額較小，不利于反應性控制。

本文在開展研究過程中采用了清華大學工程物理系REAL團隊開發的反應堆蒙特卡羅程序RMC，在此深表感謝。