基于金屬橡膠和介電泳效應的微粒循環過濾實驗研究

宋春磊, 任玉坤,2,*, 何文俊, 姜天一, 姜洪源,*

(1. 哈爾濱工業大學 機電工程學院, 哈爾濱 150001; 2. 哈爾濱工業大學 機器人技術與系統國家重點實驗室, 哈爾濱 150001)

0 引 言

金屬橡膠是一種彈性多孔材料(將螺旋形態的金屬絲堆疊后以冷沖壓工藝成形)，既具有所選金屬的固有特性，又擁有橡膠一樣的彈性，故而得名[1-2]，現已廣泛應用于各種環境下的減振[3]、節流[4]和過濾[5]等。與其他多孔過濾材料相比，金屬橡膠具有特殊優勢[2, 5-6]：金屬橡膠孔隙度高，過濾壽命長；由于具有彈性，可以根據應力改變其孔隙度，從而實現過濾精度的調節，即過濾性能可調。但是，僅依靠金屬橡膠的多孔特性實現微米級顆粒的過濾非常困難，顆粒尺寸限制了金屬橡膠的應用范圍。

微尺度范圍的顆粒操縱有著廣泛的應用，如工廠機器廢油中金屬微屑的過濾、污水中細小顆粒的分離等。目前，已經有多種操縱微粒的方法，如誘導電荷電滲[7-9]、介電泳(Dielectrophoresis, DEP)[10-12]、離心處理[13]、聲波分離[14]以及磁場[15]等。與其他方法相比，介電泳易于實現且已得到廣泛應用，只需施加非均勻的交流電信號即可輕松操作，不需額外設備或組件，也不要求顆粒的介電性與生物標記性[16]。

近年的研究表明，利用介電泳操縱粒子，可以實現多種功能。Hunt等[17]提出了一種基于介電泳效應的電泳鉗，可用于捕獲單個細胞。Song等[18]介紹了一種連續流動調控的微流控裝置，通過橫向位移偏轉和交流電場的開/閉來控制粒子運動軌跡。Han等[19]提出了一種濃縮技術，利用負介電泳將顆粒捕獲于連續移動的液滴一側，之后分裂液滴，從而提高母液滴中的粒子濃度。目前，介電泳主要用于粒子的分離與收集，而在粒子過濾方面則缺乏相關研究。

本文通過液態金屬驅動的電毛細流動實現自循環泵送，研究金屬橡膠材料過濾微粒的特性。首先，使用Galinstan液態金屬產生連續的電毛細流動以穩定地泵送電解液，在有限空間內實現流體自循環運動[20-22]；然后，對多孔金屬橡膠板施加交流電信號，產生介電泳力，整體上看，介電泳力與流體對粒子的Stokes力相反，從而使粒子停留于金屬橡膠板周圍，達到過濾目的；最后，通過對比實驗和數值模擬結果，討論交流電信號幅值UAC、流速uL等參數對過濾效率的影響。

1 芯片結構

在過濾實驗中，微粒的運動與電解液的自循環流動一致。電毛細應力作用在位于石墨電極對中心的Galinstan金屬液滴表面，產生單向自循環流動。當石墨電極對上施加直流電信號后，在一定尺寸的圓柱形腔體限制下，液滴運動會始終保持在腔體內。此外，為消除泵送與過濾時施加的兩個外部電場之間的相互干擾，將過濾區域與液態金屬座腔設置于對側，使二者距離最遠，如圖1(a)中的1和4。采用經典的模塑法將PDMS澆鑄在圖1(b)所示的PMMA模板上，固化脫模后得到高為3 mm的芯片通道，將其與玻璃基板鍵合，得到微流控芯片(圖1(c))。實驗使用的金屬橡膠材料為0Cr18Ni9Ti，線徑為80 μm，尺寸為14 mm×8 mm×2 mm，如圖1(d)所示。

圖1 過濾芯片通道結構

金屬橡膠板具有高度連通的活性孔隙，可根據使用要求設計加工為不同的孔隙度，孔隙度P通常定義為[5]：

(1)

式中，mMR為構成金屬橡膠的金屬絲的質量，VMR為金屬橡膠的體積，ρ為金屬絲的密度。

進一步推導出金屬橡膠的平均孔隙φ為：

(2)

式中，φw為金屬絲的線徑。經計算，實驗采用的金屬橡膠板的孔隙度P=0.3571，平均孔隙約為40 μm。

2 數值計算方法

2.1 介電泳效應

采用數值計算方法分析了介電泳對過濾性能的影響。介電泳是指當粒子與電解液的極化率存在差異時，粒子發生極化，在表面誘導出束縛電荷，從而在非均勻電場中沿著電場梯度方向運動的現象。當粒子極化率大于電解液極化率時，將沿著梯度升高的方向運動，介電泳力為正(positive DEP, pDEP)，反之則為負(negative DEP, nDEP)。通過CM因子fCM來衡量其極化特性[10-12]：

(3)

在本文計算模型中，電解液為σf=0.5 S/m、εf=73ε0的NaOH溶液(ε0為真空介電常數)；粒子為σp=4×10-4S/m、εp=2.5ε0、r=5 μm的聚苯乙烯微球。施加的交流電信號頻率恒為1 MHz，此時CM因子的實部Re[fCM]=-0.5，因此在金屬橡膠板周圍，粒子受到負介電泳力的作用。

在交流電場中，通常考慮時均介電泳力〈FDEP〉：

〈FDEP〉=πεfr3Re[fCM]|E2|

(4)

式中，“〈 〉”表示時均，E為電場強度。

為更加直觀地分析介電泳效應的影響，將時均介電泳力轉化為粒子的速度。根據Stokes定律，聚苯乙烯微球的介電泳速度uDEP為：

(5)

式中，水溶液的動力黏度μ=1×10-3Pa·s。

2.2 物理模型的簡化

采用有限元分析軟件Comsol Multiphysics 5.3進行數值模擬。金屬橡膠內部結構十分復雜，在建模時需要根據其平均孔隙進行簡化，將其截面視為40 μm×40 μm陣列分布的均勻多孔介質[2]，如圖2所示。微通道整體結構的網格數量過于龐大，且計算意義不大，因此僅對粒子過濾區域及其附近通道進行計算，取過濾區域尺寸為20 mm×3 mm×3 mm，其中，單個金屬橡膠板的軸向長度為2 mm。

圖2 數值仿真的幾何模型

對金屬橡膠板施加頻率為1 MHz、幅值不同的交流電信號，在過濾區域產生電場梯度。為便于分析，通過在過濾模型中施加流入流量，等效地處理了對側通道中液態金屬誘導極化引起的電毛細流動泵送現象(圖2中右側為入口)。

3 結果分析

3.1 數值模擬結果

對不同的金屬橡膠板間距D、交流電信號幅值UAC和流速uL條件下的過濾效率以及電熱效應進行了數值模擬。

圖3對比了金屬橡膠板間距D對過濾效率的影響。在交流電信號幅值UAC=200 V、流速uL=25 μm/s(方向從右至左)條件下，對比分析了不同時刻粒子在過濾區域的分布情況。可以看出，隨著間距增加，流經第一層過濾區域的粒子數量增多，過濾效率降低。這是因為間距D與電場強度E成反比，而FDEP∝|E|2，因此間距增加使介電泳力減小，通過過濾區域的粒子數量增加，降低了過濾效率。

圖3 不同金屬橡膠板間距時粒子過濾的數值模擬結果

Fig.3 Numerical simulation results of particle filtration at different spacings

但是，在高電導率(σ≥0.1 S/m)電解液中，施加大的交流電信號，會產生焦耳熱，通道內的流體會產生較強的交流電熱效應，電極附近區域的流體發生快速流動(如圖4所示，uET為交流電熱效應在金屬橡膠附近引起的流動速度)，形成渦流，從而影響粒子過濾。在選擇合適間距的多次實驗中發現，當間距為3 和4 mm時，在金屬橡膠板兩側會產生比較顯著的電熱效應，影響粒子過濾；當間距為5 mm時，電熱效應影響減弱，能夠實現粒子過濾。

圖4 通道內流體的交流電熱現象

圖5對比了交流電信號幅值UAC對過濾效率的影響(金屬橡膠板間距D=5mm、流速uL=25 μm/s)。不難發現，結合介電泳效應可以提高過濾效率，且施加的交流電信號幅值越大，粒子受到的介電泳力越大，即〈FDEP〉∝|E|2，過濾效率越高。因此，在條件允許的前提下，應當盡量使用較高的交流電信號幅值。

圖5 不同交流電信號幅值時粒子過濾的數值模擬結果

圖6對比了流速uL對過濾效率的影響。當交流電信號幅值為200 V時，計算得到|E2|≈6.5×1014V2/m3，粒子的介電泳速度uDEP=126 μm/s。隨著流速增加，介電泳力的主導作用逐漸減弱，流經過濾區域的粒子數量增加，過濾效率降低。

圖6 不同流速時粒子過濾的數值模擬結果

Fig.6 Numerical simulation results of particle filtration at different flow rates

3.2 未施加交流電信號時的過濾特性

結合以上數值模擬結果，使用圖1(c)所示的芯片進行了實驗研究(金屬橡膠板間距D=5 mm)。實驗中，采用微觀粒子圖像測速技術(Micro-PIV)從連續圖像幀中獲取示蹤粒子的運動速度以表征流速uL。測量系統包括倒置熒光顯微鏡(CKX41，Olympus，物鏡放大倍率10×，NA=0.25)、CCD相機(Prime BSI，Teledyne)等。已知圖像尺寸為2 mm×2 mm，CCD分辨率為2046 pixel×2046 pixel，考慮各種誤差，取圖像空間分辨率為1 μm。采用圖像處理軟件ImageJ 4.0進行互相關分析計算流速，經多次計算取平均值。

圖7展示了未施加交流電信號、流速uL=48和238 μm/s時過濾前后的實驗結果，左、中、右圖分別為過濾前、第一層過濾和第二層過濾狀態，黑點為聚苯乙烯微球。對實驗現象進行分析，統計多塊相同矩形面積(366 μm×366 μm)內的粒子數，繪制出過濾前后粒子數和過濾效率隨時間變化的曲線，如圖8所示。粒子過濾效率ηp通過下式計算：

(6)

式中，nB、nF分別為過濾前后的粒子數。

在圖8(a)中，時間達到15 min后，過濾前后的粒子數變化很小。這是因為通道較長，短時間內攜帶大量粒子的流體無法到達過濾區域，在15 min后粒子過濾效率才達到穩定值。顯然，僅依靠金屬橡膠板的間隙無法實現對5 μm粒子的有效過濾，這一點在圖8(b)中更為明顯，可以看出，粒子的穩定過濾效率最大不超過15%，這可能是由于架橋效應或靜電吸附造成粒子堵塞從而實現了過濾。

3.3 施加交流電信號后的過濾特性

在金屬橡膠板上施加幅值為200 V、頻率為1 MHz的交流電信號，在不同流速條件下進行粒子過濾實驗,圖9展示了流速uL=100和51 μm/s時過濾前后的實驗結果。隨著流速降低，介電泳力對粒子的驅動逐漸占據主導作用，過濾效率提高。

圖7 未施加交流電信號時過濾前后通道中粒子數的變化

圖8 未施加交流電信號時粒子數與過濾效率隨時間的變化趨勢

Fig.8 Variance of particles number and filtration efficiency with time when no AC signal is applied

圖9 施加交流電信號時過濾前后通道中粒子數的變化

圖10給出了加電后粒子數與過濾效率隨時間的變化趨勢，進一步對比了單層與雙層結構的過濾效率。從圖10(a)不難發現，在較短時間內，粒子運動距離過短，因此在過濾區域后出現的粒子數較少，過濾前后的粒子數變化比較明顯。當時間達到15 min后，過濾區域前后的粒子數變化不明顯，說明粒子過濾效率達到了穩定值。

圖10(b)中流速uL=51 μm/s時粒子過濾效率隨時間的變化曲線，對應于圖10(a)單層過濾的粒子數變化。可以看出，當流速增加后，過濾效率明顯降低，當流速達到245 μm/s時，穩定過濾效率已不足10%，這一結果與圖8(b)中uL=238 μm/s時的結果偏差不大，這是因為此時的流速uL遠超過介電泳速度uDEP，起主導作用的為流速。

對比圖10(b)與(c)可以發現：當流速相同時，單層結構的穩定過濾效率低于雙層結構，其最大穩定過濾效率低于60%；當流速高于200 μm/s，單層結構和雙層結構的穩定過濾效率相差不大(差值小于10%)。因此，在能夠有效實現過濾時(過濾效率不低于50%)，流速uL不應超過介電泳速度uDEP的80%(流速低于100 μm/s)，此時通過提高過濾結構的層數，可以大大提高過濾能力。

由式(5)可知，uDEP∝r2，粒子的介電泳速度與粒徑r關系很大，通常要求r>1 μm[10-11, 16]。當r<1 μm時，粒子受到的介電泳力較弱，此時不能實現粒子的有效過濾；隨著粒徑增大，由于較強的介電泳力和有限的平均孔隙，能夠實現更高的過濾效率。

圖10 施加交流電信號時粒子數與過濾效率隨時間的變化趨勢

Fig.10 Variance of particles number and filtration efficiency with time when AC signal is applied

4 結 論

本文開發了一種微流控裝置，將直流電場感應的液態金屬液滴的電毛細單向循環泵送流動和交流電場驅動的多孔金屬橡膠板附近的負介電泳力結合，提高了金屬橡膠板對微粒的過濾能力。

(1) 無介電泳力作用時，僅依靠金屬橡膠板自身孔隙無法實現對5 μm聚苯乙烯微球的有效過濾。

(2) 在實驗條件下，當流速低于60 μm/s時，雙層結構的穩定過濾效率可達80%以上，而單層過濾結構的穩定過濾效率接近60%。無論是單層結構還是雙層結構，流速對金屬橡膠板的過濾效率都有較大影響，應控制其不超過介電泳速度的80%。