王敬鋒,徐少洪,郭繼鵬,何丹農
(1.納米技術及應用國家工程研究中心,上海 200241;2.上海健康醫學院納米技術與健康研究院,上海 201318;3.上海交通大學材料科學與工程學院,上海 200240)
電子轉移在化學反應中起著核心的作用[1],在多相催化、能量儲存與轉換等多個技術領域得到了快速發展[2]。沸石分子篩材料是一類帶有規則微孔結構的硅酸鹽晶體,在其內部存在大量的空腔結構[3],這為化學反應中的電子轉移過程提供了良好的反應單元,在分子篩內部深入闡述光催化或者熱催化的歷程,可以了解分子篩催化反應的機制[4]。鈦硅分子篩TS-1具有發達的孔結構、良好的穩定性,其骨架中存在的Ti—O鏈具有良好的光活化性能[5],可用于氣體的催化轉化。但傳統方法合成的鈦硅分子篩TS-1分子篩孔徑較小[6],一般用于光催化小分子烯烴的反應,極大限制了TS-1的應用范圍。因此,本實驗人員擬通過調節TS-1分子篩的孔徑尺寸,以期利用化學反應的電子轉移過程從而獲得不同的目標產物[7]。
丁烷是一種重要的化工原料,除直接用于燃料和冷卻劑以外,可大量用于制取多種有機合成原料,如丁烯、丁二烯以及醋酸等。乙烷可以作為制備丁烷的原料,但需要優先解決C—H鍵的活化。目前關于熱力學驅動的C—H鍵活化的文獻報道已經較多,但光驅動條件下對該鍵活化的研究卻一直很少[8];從科研者的角度看,光活化研究能夠避免反應過程中積碳的產生,確保催化劑的長使用壽命,因此利用光能驅動乙烷轉化丁烷是C—H鍵活化策略中比較有競爭力的一種[9]。……