Au隔離層Co/Pt基垂直自旋閥的制備及其巨磁電阻效應

劉帥

摘 ?要：利用磁控濺射的方法制備了以Au為隔離層，分別以Co/Pt多層膜為參考層和自由層的具有垂直磁各向異性的贗自旋閥結構Pt4。通過磁性測量發現自旋閥具有非常好的垂直磁各向異性，通過對自旋閥進行輸運性質測量得到了1.7%的磁電阻值。實驗還發現，當增加中間Au隔離層厚度時，自旋閥的磁電阻值會單調減小。

關鍵詞：自旋閥;磁電阻;Co/Pt多層膜;垂直磁各向異性

中圖分類號：O469 ? ? ? ? 文獻標志碼：A ? ? ? ? 文章編號：2095-2945（2020）20-0009-04

Abstract： Pseudo spin valve with perpendicular magnetic anisotropy has been fabricated by magnetron sputtering technique. Au layer is adopted as spacer layer and Co/Pt multilayers are adopted as reference and free layers in the pseudo-spin valve. The resulting spin valve stack is Pt（50 ？魡）/[Co（4 ？魡）/Pt（6 ？魡）]3/Co（4 ？魡）/Au（30 ？魡）/[Co（4 ？魡）/Pt（20 ？魡）]4. The spin valve exhibits strong perpendicular magnetic anisotropy as indicated by magnetization measurements. The perpendicular giant magnetoresistance ratio of 1.7% is achieved by transport measurements. It is found that the magnetoresistance ratio of the spin valve drops monotonically as Au layer thickness increases.

Keywords： spin valve; magnetoresistance; Co/Pt multilayer; perpendicular magnetic anisotropy

1 概述

上世紀八十年代末，兩位德國和法國科學家分別獨立發現了巨磁電阻（GMR）效應，由此開創了一個全新的研究和應用領域-自旋電子學（Spintronics）[1-4]。在自旋電子學中，電子的電荷屬性和自旋屬性被有機結合到一起，人們既可以利用自旋影響電荷，也可以利用電荷影響自旋。基于這些奇特的性質，人們開發出了很多新穎的電子元器件，如磁隨機存儲器、高性能硬盤讀頭和傳感器等。兩位科學家也因為這一巨大貢獻而獲得了2007年諾貝爾物理獎。

人們把實現巨磁電阻效應的材料結構稱為自旋閥，因為它可以像閥門一樣控制電阻的高低。自旋閥的核心結構是一個金屬三明治結構，即FM1/NM/FM2（FM代表鐵磁金屬，NM代表非磁金屬），其中矯頑力大的鐵磁層由于磁矩不容易翻轉所以稱為參考層，矯頑力小的鐵磁層由于磁矩容易翻轉所以稱為自由層。傳統自旋閥中人們為了使參考層磁矩不容易翻轉所以在自旋閥中引入了一個厚度高達100？魡左右的金屬反鐵磁層，但是反鐵磁金屬的引入一方面使自旋閥的制備工藝更加復雜，另一方面還導致自旋閥的磁電阻值由于反鐵磁的分流作用而下降。在本研究中，我們分別以矯頑力不同的Co/Pt多層膜作自旋閥的自由層和參考層，以Au為隔離層，制備出了沒有反鐵磁層的垂直磁各向異性贗自旋閥，同時還對自旋閥的磁電阻值進行了測量。

2 實驗方法

實驗中的樣品均采用磁控濺射法制備，樣品沉積在Coring 玻璃基片上，基片大小為22×22mm。濺射前，先把樣品腔的氣壓抽至3.0×10-5Pa以下，然后通入高純Ar氣作為濺射氣體，Ar氣壓強保持在0.5Pa。濺射過程中，Co、Pt和Au靶濺射速率分別為0.33。利用振動樣品磁強計測試樣品的磁學性質，利用標準四探針法測量樣品的輸運性質，即磁電阻效應，測試過程中，磁場均垂直于薄膜表面施加。所有制備和測試過程都在室溫下進行。

3 實驗結果與分析

3.1 自旋閥參考層的確定

由于之前我們已經制備過Cu隔離層自旋閥，所以可以參考Cu隔離層自旋閥參考層的制備[5]，因為不管是Cu隔離層還是Au隔離層，位置都是在Co/Pt周期層的上面，所以對下面周期層的磁性影響很小。我們最終選擇的參考層結構是這可能是因為與Cu相比，Au與Co之間有更強的耦合作用。

3.2 自旋閥自由層的確定

確定完自旋閥的參考層之后，下一步需要對自由層進行選擇，自由層的選擇有如下幾個標準：（1）良好的垂直磁各向異性;（2）矯頑力較小，從而能與參考層的矯頑力明顯區別開，同時較小的矯頑力也利于磁矩的翻轉;（3）非磁金屬盡量薄以減小分流作用。由于自由層中的Co/Pt周期層是長在Au或Cu隔離層的上面，所以不能再參考之前Cu隔離層自旋閥中自由層的數據，因為底層金屬對在上面沉積的Co/Pt周期層的性能會有非常大的影響。

確定自由層時，固定周期層中Co的厚度保持4 不變，周期數也固定為4，之后通過改變Pt層的厚度來觀察樣品性能的變化。實驗樣品結構為Au（30）/[Co（4 ）/Pt（tPt=5，10，15，20，25 ）]4。圖2（a）為樣品垂直膜面方向的磁滯回線，可以看到Pt層厚度小于20 時，磁滯回線嚴重傾斜，只有Pt層厚度為20 和25 的兩個樣品才有矩形磁滯回線。圖2（b）為樣品的矯頑力隨Pt厚度的變化，可以看到在我們所選擇的厚度范圍內，Pt越厚，矯頑力越大。25 的Pt層由于太厚所以分流作用大，同時也會導致自由層矯頑力太大，因此我們最后選擇的自由層結構是Au（30）/[Co（4 ）/Pt（20 ）]4。其矯頑力為75 Oe。

3.3 自旋閥的制備及磁電阻的測量

確定好參考層和自由層的結構之后，把它們復合在一起即可制備垂直磁各向異性贗自旋閥，自旋閥的具體結構為Pt4。圖3是自旋閥的結構示意圖。

圖4（a）是自旋閥磁場垂直膜面方向的磁滯回線，可以看到自旋閥有非常好的垂直磁各向異性，自由層的磁矩翻轉非常銳利，說明我們的自旋閥很適合制備磁存儲元件。上面已經提到過，孤立存在的參考層矯頑力為262 Oe，孤立存在的自由層矯頑力為75 Oe，但是把參考層和自由層合成自旋閥后我們發現，參考層的矯頑力增大到了312 Oe，自由層的矯頑力增大到了125 Oe。這種矯頑力增大的現象在我們之前制備的Cu隔離層自旋閥中也觀察到過，是由參考層與自由層之間的磁耦合作用造成的。

圖4（b）所示為自旋閥的磁電阻曲線，從中可以看到磁電阻曲線的變化也非常銳利，并且磁電阻的突變磁場與自由層和參考層的磁矩翻轉磁場一一對應。如公式（1）所示，磁電阻值MR通常定義為一個無量綱的量，式中RAP代表自由層和參考層磁矩反平行時自旋閥的電阻值，RP代表自由層和參考層磁矩平行時自旋閥的電阻值。由于自旋相關散射，在自旋閥中，RAP總是大于RP。通過測量發現，我們制備的Au隔離層自旋閥磁電阻值為MR=1.7%。

之前我們制備的結構相近的Cu隔離層自旋閥，其磁電阻值為2.7%[5]，造成Au隔離層自旋閥磁電阻值較低的原因可能有以下幾點。（1）Au隔離層自旋閥的自由層中，每個周期中Pt層厚度為20 ？魡，而Cu隔離層自旋閥的自由層中，每個周期中Pt層厚度為15 ？魡。自由層有四個周期，所以總Pt層厚度相差20 ？魡，而非磁Pt層會導致分流作用，所以磁電阻值降低。（2）從能帶角度分析，Cu與Co的能帶匹配情況也要優于Au與Co的能帶匹配情況。Co的多數自旋電子能帶結構與Cu的能帶結構非常匹配，而Co的少數自旋電子能帶結構與Cu的能帶結構非常不匹配，這一差異匹配情況導致在Cu/Co界面處可以產生非常大的自旋相關散射，并進而導致高磁電阻值。而Au與Co的能帶結構則沒有與Cu類似的這種差異匹配情況。（3）從晶格角度分析，面心立方Co的晶格常數為3.56 ？魡，面心立方Cu的晶格常數為3.61 ？魡，面心立方Au的晶格常數為4.09 ？魡，可以看到Cu與Co的晶格常數更接近，從而可以減少界面處的非自旋相關散射，而這種非自旋相關散射通常會削弱巨磁電阻效應。

圖5所示為改變自旋閥中Au隔離層厚度tAu時，自旋閥磁電阻值的變化。從圖中可以看到當Au隔離層變厚時，自旋閥的磁電阻值MR也單調下降，造成這一現象的原因可能有如下兩點。（1）Au隔離層變厚會增加對電流的分流作用，從而導致MR下降。（2）過厚的Au隔離層會增加電子所受的非自旋相關散射，進而導致電子所受的自旋相關散射減小，而自旋相關散射是產生巨磁電阻的根本原因。但是Au隔離層也不能太薄，否則會導致不連續成膜。

4 總結

通過選擇合適的參考層和自由層Co/Pt多層膜結構，我們制備出了具有良好垂直磁各向異性的Co/Pt基Au隔離層贗自旋閥結構。由于贗自旋閥中沒有金屬反鐵磁層，從而很好的避開了反鐵磁層的分流作用。同時，由于Co/Pt多層膜具有很強的垂直磁各向異性，所以這種自旋閥比面內磁各向異性自旋閥更適合制備亞微米甚至納米量級的自旋電子學元器件。

參考文獻：

[1]都有為.自旋電子學及其器件產業化[J].科學中國人，2016，13：6-13.

[2]于笑瀟，資劍，王兵，等.自旋電子學研究的現狀與趨勢[J].科技中國，2018，5：7-10.

[3]Atsufumi Hirohata， Keisuke Yamada， Yoshinobu Nakatani， Lucian Prejbeanu， Bernard Dieny， Philipp Pirro， Burkard Hillebrands. Review on spintronics： Principles and device applications[J]. Journal of magnetism and magnetic materials， 2020，509：166711.

[4]Tetsuo Endoh， Hiroaki Honjo. A recent progress of spintronics devices for integrated circuit applications[J]. Journal of low power electronics applications， 2018，8（4）：44.

[5]Shuai Liu， Guanghua Yu， Meiyin Yang， Hailang Ju， Baohe Li， Xiaobai Chen. Co/Pt multilayer-based pseudo spin valves with perpendicular magnetic anisotropy[J]. Rare Metals，2014，33（6）：646-651.