溫度及功率變化研究電子輻射GaAs電池的熱淬滅效應

劉晏妤，吳 銳，王君玲，劉 俊，鄢 剛，王 榮,*

(1.北京師范大學 射線束技術教育部重點實驗室，核科學與技術學院，北京 100875；2.北京市輻射中心，北京 100875)

因GaInP/GaAs/Ge三結太陽電池具有較高的光電轉換效率和較強的抗輻射性能，在航天器技術領域有著廣泛的應用前景[1-2]。但其在空間中應用會受到大量帶電粒子的輻射，特別是高能電子的輻射，導致其性能發生衰降[3-4]，影響航天器電源系統的工作壽命，因此必須對其輻射效應及損傷機理進行研究。本課題組利用變溫光致發光(PL)分析了電子輻射GaInP頂電池的熱淬滅效應，得到輻射引入GaInP頂電池中激活能Ev+0.55 eV的空穴陷阱是非輻射復合中心，即此中心是引起其性能衰降的主要原因[5]。而GaAs中間電池作為GaInP/GaAs/Ge三結太陽電池的子電池，電子輻射引起其性能衰降更顯著[6]，有必要對GaAs中間電池輻射損傷機理做進一步探索分析。已有研究表明，PL光譜強度會因激發功率不同而發生顯著變化[7]。因此，本工作利用溫度及激發功率變化光致發光分析電子輻射GaAs中間電池的熱淬滅效應，探究發生熱淬滅效應的缺陷與影響電池性能衰降的聯系。

1 實驗

實驗輻射樣品為國產空間GaInP/GaAs/Ge三結太陽電池，采用金屬有機物化學氣相沉積(MOCVD)技術制備，其結構如圖1所示。用1.0 MeV電子對GaInP/GaAs/Ge三結太陽電池進行輻射實驗，電子注量為5×1014cm-2。光致發光分析中采用波長為730 nm、最大功率為10 W·cm-2的激光器作為激發光源。激光經斬波器調制形成與斬波器同頻率的光入射到GaAs電池樣品上，GaAs電池表面產生同頻率的熒光信號，熒光信號被透鏡匯聚及單色儀(卓立漢光公司的Omni-λ500，刻度線為600 grooves/mm)分光，由Si光電探測器(DSi200)轉換成電信號，再輸入到鎖相放大器(美國SRS公司的數字雙相型SR830)進行放大，最后由計算機進行數據處理。利用壓縮機(美國ARS公司的ARS-4HW)和溫控儀(美國Lakeshore公司的335A1F1)實現樣品的變溫(10～300 K)測量。其中，實驗激發功率范圍為2.60～9.21 W·cm-2。

圖1 GaInP/GaAs/Ge三結太陽電池結構示意圖

2 結果與分析

激發功率恒定(7.03 W·cm-2)，變溫(10～300 K)測量光致發光譜，其測試結果示于圖2a。然后溫度恒定(150 K)，激發功率變化(4.43～8.73 W·cm-2)測量光致發光譜，其測試結果示于圖2b。由圖2a可知，溫度為10 K時PL峰強度最高，且對應的光子能量為1.438 eV。當溫度逐漸升高至70、130、180、250、300 K時，峰位對應的光子能量分別為1.433、1.423、1.416、1.408、1.391 eV，光譜發生了紅移，符合Vashni公式的描述[8]；且PL峰強度隨溫度升高而降低。由圖2b可知，激發功率為4.43 W·cm-2時PL峰強度最低，且對應的光子能量為1.432 eV。當激發功率逐漸增大至5.97、7.03、7.75、8.29、8.73 W·cm-2時，峰位對應的光子能量為1.428、1.423、1.418、1.413、1.410 eV，光譜也發生了紅移；且PL峰強度隨激發功率的增大而升高。

圖2 變溫PL光譜和變功率PL光譜

為進一步確定電子輻射GaAs中間電池PL強度與溫度的聯系，分別選取激發功率為2.60、7.03、8.73 W·cm-2，測量變溫(10～300 K，間隔25～35 K)光致發光譜，其結果示于圖3，即PL強度與溫度倒數的Arrhenius圖。

圖3 PL強度與溫度倒數的Arrhenius圖

由圖3可知，PL強度隨溫度升高而降低，即熱淬滅效應。PL強度隨溫度變化可分為兩個區域：溫度低于40 K和40～300 K。溫度低于40 K時，PL強度隨溫度的升高緩慢減小。溫度從40 K升至300 K，PL強度迅速下降，這是因為GaAs中間電池的非輻射復合中心被熱激活，非輻射復合中心迅速捕獲光生載流子，加劇了PL強度的熱淬滅效應[9]。當溫度高于40 K時非輻射復合中心被熱激活，為了確定其熱激活能，采用雙中心(假定存在A和B兩種缺陷，實際還存在其他缺陷)Arrhenius方程[10]擬合實驗數據點，則：

(1)

其中：IPL(T)/IPL(0)為歸一化PL強度；E1和E2分別為缺陷A和B的熱激活能；C1和C2分別為缺陷A和B輻射復合壽命和非輻射復合壽命的比值；k為波爾茲曼常數；T為實驗溫度。利用式(1)對溫度高于40 K的實驗數據點進行擬合，擬合結果列于表1。由表1可看出，不同激發功率下非輻射復合中心的熱激活能不變，說明非輻射復合中心的熱激活能不受激發功率的影響[11]。熱激活能為0.02 eV的E2缺陷屬于淺能級缺陷，對PL強度熱淬滅效應的影響程度低，可忽略。熱激活能為0.96 eV的E1缺陷是導致GaAs中間電池PL強度減小的主要因素，是影響電池性能的關鍵。由圖3還可看出，激發功率明顯影響PL強度的大小。

表1 電子輻射GaAs電池的數據擬合結果

為更好地確定電子輻射GaAs電池PL強度與激發功率的關系，圖4示出PL強度與激發功率的對數關系，PL強度IPL與激發功率Pex的關系為[12]：

(2)

其中，Z為與載流子參與主要復合方式有關的參數。利用式(2)對實驗數據進行擬合，溫度低于40 K時，指數Z約為1，此時IPL與Pex近似呈正比關系。溫度從150 K升至300 K時，Z從1.24升至1.96，IPL與Pex近似呈指數關系。值得注意的是，300 K時Z為1.96，在實驗誤差允許的范圍內，Z可近似等于2，即IPL與Pex近似呈二次方關系。

圖4 不同溫度下電子輻射GaAs電池的PL強度隨Pex變化的對數圖

根據不同溫度下PL強度與激發功率的函數關系，對變溫光致發光熱淬滅效應進一步分析。由于PL強度取決于光生載流子的輻射復合，激發功率一定時，強度IPL與電子-空穴的輻射復合率R(T)呈正比[13]：

IPL∝R(T)=B(T)NeNh

(3)

其中：Ne和Nh分別為電子和空穴濃度；B(T)為輻射復合系數，隨溫度的升高而降低[14]。

通常，激發功率Pex與電子濃度Ne、空穴濃度Nh之間有如下關系[15]：

(4)

其中：α為吸收系數；E0為激光光子能量；G、D、R分別為電子-空穴對的產生率、激子解離率和激子復合率；τe為電子的非輻射復合中心壽命。

3 結論

利用溫度及激發功率變化光致發光對1.0 MeV電子輻射GaInP/GaAs/Ge三結太陽電池GaAs中間電池的PL光譜進行測量分析，引入Arrhenius方程對實驗數據擬合，得出影響GaAs中間電池性能且熱激活能為0.96 eV的非輻射復合中心。通過分析PL強度隨激發功率的變化發現，隨溫度升高，PL強度與激發功率由線性關系逐漸轉變為二次方關系。采用輻射復合與非輻射復合的競爭機制解釋了這種依賴關系，并證實了電子輻射GaAs中間電池發生熱淬滅效應的缺陷是非輻射復合中心，是影響電池性能衰降的內在原因。