降砷修復(fù)劑對(duì)砷污染稻田的影響

袁海偉 胡露 唐守寅

摘要 為治理砷污染稻田土壤，選取湖南省石門縣某砷污染稻田，通過(guò)小區(qū)對(duì)比試驗(yàn)，研究降砷修復(fù)劑（硅灰石+沸石+氯化鐵）對(duì)早、晚稻田土壤理化性質(zhì)，稻谷產(chǎn)量、土壤中有效態(tài)砷及稻谷中無(wú)機(jī)砷含量等的影響。結(jié)果表明，在降砷修復(fù)劑2 250、3 750 kg/hm2的施用水平下，早稻土壤pH能提高0.28～0.40，土壤陽(yáng)離子交換量增加6.86～12.03 cmol/kg，有機(jī)質(zhì)增加9.25～18.16 g/kg;晚稻土壤pH 能提高0.32～0.45，土壤陽(yáng)離子交換量增加8.17～12.06 cmol/kg，有機(jī)質(zhì)增加10.80～19.91 g/kg;施用降砷修復(fù)劑，早稻土壤有效態(tài)砷含量分別降低36.94%、55.93%，晚稻土壤有效態(tài)砷含量分別降低53.21%、63.02%;早稻稻米中無(wú)機(jī)砷含量分別降低75.59%、85.04%，晚稻稻米中無(wú)機(jī)砷含量分別降低79.03%、89.76%，均達(dá)到國(guó)家食品污染物限量標(biāo)準(zhǔn);同時(shí)，施用降砷修復(fù)劑能在一定程度上提高稻谷的產(chǎn)量，早稻稻谷產(chǎn)量增加3.76%、6.82%，晚稻稻谷產(chǎn)量增加8.52%、11.93%。總體來(lái)看，降砷修復(fù)劑在晚稻上的修復(fù)效果要優(yōu)于早稻。

關(guān)鍵詞 降砷修復(fù)劑;砷;有效態(tài);土壤;稻谷

Abstract In order to remediate the soil contaminated by arsenic， the paddy soil in Shimen County Hunan Province were selected. It was investigated for remediation effect of the arsenic reducing repair agent（wollastonite + zeolite + ferric chloride）on soil physical and chemical properties， rice yield， bioavailable arsenic in soil and arsenic contents in early and late rice. The results showed that， under 2 250 and 3 750 kg/hm2 arsenic reducing repair agent， the soil pH increased 0.28 - 0.40 units， soil CEC increased 6.86 -12.03 cmol/kg， organic matter increased 9.25-18.16 g/kg in early rice;the soil pH increased 0.32 - 0.45 units， soil CEC increased 8.17 -12.06 cmol/kg， organic matter increased 10.80 - 19.11 g/kg in late rice;the contents of available cadmium and available arsenic in early rice soil decreased by 36.94% and 55.93%， in late rice soil decreased by 53.21% and 63.02%.And，the content of inorganic arsenic in early rice grain decreased by 75.59% and 85.04%， in late rice grain decreased by 79.03% and 89.76%， respectively， which achieved the national food pollutant limit standard.At the same time， the application of soil restoration agent could improve the rice growth and yield to a certain extent， and the rice yield in early rice increased by 3.76% and 6.82%， in late rice increased by 8.52% and 11.93%. In general， the effect of arsenic reducing repair agent on late rice was higher than that on early rice.

Key words Arsenicreducing repair agent;Arsenic;Availability;Soil;Rice

《全國(guó)土壤污染狀況調(diào)查公報(bào)》顯示，全國(guó)土壤污染總超標(biāo)率達(dá)16.1%，耕地土壤點(diǎn)位超標(biāo)率19.4%，其中在8種無(wú)機(jī)污染物中，砷（As）的點(diǎn)位超標(biāo)率排第三，達(dá)2.7%[1]。As被公認(rèn)為是有毒元素之一，具有隱蔽性、長(zhǎng)期性、不可逆性的特點(diǎn)，它主要來(lái)源于砷化物的開采和冶煉、含砷農(nóng)藥的生產(chǎn)和使用及煤的燃燒等[2]。土壤中過(guò)量的As會(huì)嚴(yán)重阻礙植物的生長(zhǎng)發(fā)育，危害植物的正常生長(zhǎng)，如抑制根系的活性、降低蒸騰速度、阻礙植物對(duì)水分的吸收等[3]。另外，土壤中As一旦受污染，會(huì)通過(guò)食物鏈的傳播進(jìn)入人體內(nèi)，人體吸收過(guò)量的As會(huì)誘發(fā)皮膚癌及導(dǎo)致腎、肝、膀胱等內(nèi)臟器官的癌變。據(jù)報(bào)道，湖南郴州、石門等地近年來(lái)發(fā)生了嚴(yán)重的As污染中毒事件，導(dǎo)致上百人患癌死亡[4-5]。因此，減少或消除土壤As的污染和毒害成為了當(dāng)前環(huán)境學(xué)科領(lǐng)域的重點(diǎn)。

研究發(fā)現(xiàn)，向土壤中施加含鐵材料如氯化鐵、氯化亞鐵后，含鐵材料能生成鐵氧化物或氫氧化物，吸附土壤中的As，隨之其表面的OH-、OH2等基團(tuán)被As取代，生產(chǎn)難溶的次級(jí)氧化態(tài)礦物[6-9]。在土壤中最大添加量為8.00 g/kg時(shí)，氯化鐵、氯化亞鐵分別使易溶態(tài)砷比對(duì)照降低了86.4%、63.6%，使毒性浸出As比對(duì)照降低96.3%、88.9%[10]。向土壤中添加吸附劑材料如活性炭、硅灰石、白云石等黏土礦物，一方面能作為吸附材料吸附土壤中的As，吸附材料表面積越大，單位表面積上的有效吸附點(diǎn)位越多，吸附效果越好;另一方面能通過(guò)提升土壤pH，從而降低重金屬的活性[11]。向土壤中添加沸石，由于沸石具備表面粗糙、比表面積大、孔隙率高、吸附能力強(qiáng)、比重小以及熱穩(wěn)定好等性能特點(diǎn)，可以有效地去除土壤中的重金屬，如鎘、砷、鉛等[12-13]。

基于前人的研究成果，環(huán)保橋（湖南）生態(tài)環(huán)境工程股份有限公司研發(fā)團(tuán)隊(duì)自主研發(fā)了一種由硅灰石、沸石、氯化鐵溶液等按一定比例組成的降砷修復(fù)劑，用于修復(fù)As污染土壤。將該修復(fù)劑施用于As污染的水稻田土壤中，通過(guò)小區(qū)試驗(yàn)，研究修復(fù)劑對(duì)土壤理化性質(zhì)、稻谷產(chǎn)量、土壤中有效態(tài)As含量及稻谷中無(wú)機(jī)As含量的影響。

1 材料與方法

1.1 降砷修復(fù)劑的制備

降砷修復(fù)劑由環(huán)保橋（湖南）生態(tài)環(huán)境工程股份有限公司自主研發(fā)，由硅灰石、沸石、氯化鐵溶液等按一定比例組成。其中，硅灰石有效鈣含量≥20%，由湖南省湘潭縣某石灰廠提供;沸石的陽(yáng)離子交換量（CEC）≥200 cmol/kg，比表面積≥200 m3/g，由寧鄉(xiāng)縣某礦石粉廠提供;氯化鐵溶液的濃度為1～4 mol/L，由鄭州凱盈化工有限公司提供。

用粉碎機(jī)將硅灰石（有效鈣含量為21.45%）和沸石（CEC =248 cmol/kg，比表面積=261 m3/g）分別粉碎成顆粒過(guò)35目尼龍篩。稱取200 g過(guò)35目尼龍篩的硅灰石顆粒和200 g過(guò)35目尼龍篩的沸石顆粒加入到1 200 g的濃度為1 mol/L 氯化鐵溶液中。開啟攪拌機(jī)和超聲波2 h，使氯化鐵成分充分浸漬負(fù)載到硅灰石和沸石顆粒上。通過(guò)過(guò)濾將浸漬氯化鐵的硅灰石和沸石顆粒從混合物中分離出來(lái)，置于烘干機(jī)中（70 ℃）烘干12 h（含水量0.69%）。然后用球磨機(jī)對(duì)負(fù)載氯化鐵的硅灰石和沸石的混合顆粒進(jìn)行研磨，過(guò)200目篩，即得到所述的用于降低As污染地區(qū)農(nóng)作物中As含量的降砷修復(fù)劑，技術(shù)指標(biāo)分別為全鐵含量32.50 g/kg、有效硅8.48%、比表面積208.00 m3/g、粒度（<0.075 mm）99.20%、含水量0.69%。

1.2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

1.2.1 試驗(yàn)場(chǎng)地。選取湖南省石門縣某地開展水稻小區(qū)修復(fù)試驗(yàn)，試驗(yàn)分早晚稻兩季進(jìn)行，早稻種子（湘早秈31號(hào)）、晚稻種子（湘晚秈13號(hào)）均購(gòu)自湖南亞華種子有限公司。供試土壤pH為5.78，土壤總As 含量為226.1 mg/kg，有效態(tài)As含量為2.95 mg/kg，超過(guò)了我國(guó)《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)（GB 15618—2018）》（土壤污染風(fēng)險(xiǎn)值總砷≤30 mg/kg），為重度污染土壤。

1.2.2 試驗(yàn)方法。小區(qū)大小為4 m×5 m，用高30 cm、寬30 cm 的田埂分隔，田埂上敷農(nóng)膜，小區(qū)單排單灌，防止互相串水、串肥。設(shè)置2個(gè)田塊，一個(gè)田塊用于早稻種植，一個(gè)田塊用于晚稻種植，每個(gè)田塊設(shè)置3個(gè)處理。處理①（CK）：不施用任何修復(fù)產(chǎn)品;處理②：施用環(huán)保橋（湖南）生態(tài)環(huán)境工程股份有限公司自主研發(fā)的降砷修復(fù)劑2 250 kg/hm2;處理③：施用環(huán)保橋（湖南）生態(tài)環(huán)境工程股份有限公司自主研發(fā)的降砷修復(fù)劑3 750 kg/hm2。3個(gè)處理均按當(dāng)?shù)亓?xí)慣方法種植。每個(gè)處理設(shè)置3個(gè)重復(fù)，共9個(gè)小區(qū)。其中降砷修復(fù)劑的使用方法如下：在水稻移栽前5 d，將降砷修復(fù)劑分別按照2 250、3 750 kg/hm2均勻撒施到處理組的稻田土壤表面，利用旋耕機(jī)將修復(fù)劑與土壤攪拌均勻，灌水至淹水狀態(tài)，淹水厚度5 cm，熟化，然后進(jìn)行水稻移栽，各處理施肥水平與其他田間管理措施保持完全一致。

（1）樣品的采集與分析。

土壤、稻谷樣品于收獲前1～3 d采集，樣品采集采用五點(diǎn)取樣法。每個(gè)分點(diǎn)植株鮮樣重量不少于0.4 kg，5分點(diǎn)植株混合成不少于2.0 kg，裝入網(wǎng)袋中保存，并編號(hào)。同時(shí)原位采集土壤樣品2.5 kg。采集的水稻植株樣品帶回實(shí)驗(yàn)室風(fēng)干處理后將水稻籽粒分離出來(lái)，70 ℃烘至恒量，粉碎過(guò)100目篩備用。土壤樣品風(fēng)干后過(guò)2 mm 尼龍篩，然后裝入塑料袋備用。

（2）土壤基本理化性質(zhì)測(cè)定。

土壤常規(guī)理化性質(zhì)參照《土壤農(nóng)業(yè)化學(xué)分析方法》[14]中的方法測(cè)定。土壤pH采用1∶2.5的土水比，用酸度計(jì)進(jìn)行測(cè)定;土壤有機(jī)質(zhì)采用H2SO4-K2CrO7外加熱法測(cè)定;土壤As有效態(tài)含量參照張傳琦等[15]的方法測(cè)定;稻谷中無(wú)機(jī)As含量根據(jù)GB 5009.11—2014方法測(cè)定。

1.3 數(shù)據(jù)分析

數(shù)據(jù)采用Microsoft Office Excel 2003和SPSS 17.0軟件進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。

2 結(jié)果與分析

2.1 降砷修復(fù)劑對(duì)土壤理化性質(zhì)的影響

由表1～2可知，降砷修復(fù)劑添加后能對(duì)土壤pH、CEC和有機(jī)質(zhì)含量產(chǎn)生影響。在早稻中，與處理①（CK）相比，處理②、處理③分別使土壤pH升高0.28、0.40，土壤CEC分別增加6.86、12.03 cmol/kg，有機(jī)質(zhì)分別增加9.25、18.16 g/kg。在晚稻中，與處理①（CK）相比，處理②、處理③分別使土壤pH升高0.32、0.45，土壤CEC分別增加8.17、12.06 cmol/kg，有機(jī)質(zhì)分別增加10.80、19.91 g/kg。

2.2 降砷修復(fù)劑對(duì)水稻產(chǎn)量的影響

降砷修復(fù)劑的施用對(duì)水稻的產(chǎn)量產(chǎn)生了一定的影響。試驗(yàn)結(jié)果表明，早稻、晚稻中，相對(duì)于未使用降砷修復(fù)劑稻田，在施用降砷修復(fù)劑后水稻的產(chǎn)量有所增加。不同處理下，早稻產(chǎn)量分別增加0.7、1.3 kg/小區(qū)，增產(chǎn)幅度分別為3.76%、6.99%（表3）。晚稻產(chǎn)量分別增加1.5、2.1 kg/小區(qū)，增產(chǎn)幅度分別為8.52%、11.93%（表4）。

2.3 降砷修復(fù)劑對(duì)稻田土壤中有效態(tài)砷含量的影響

處理與對(duì)照的稻田土壤中有效態(tài)As含量對(duì)比（圖1）顯示，早稻季，處理①（CK）的土壤有效態(tài)As含量為2.95 mg/kg，處理②、處理③的土壤有效態(tài)As含量分別為1.86、1.30 mg/kg，較處理①（CK）分別降低36.94%、55.93%。晚稻季，處理①（CK）的土壤有效態(tài)砷As量為2.65 mg/kg，處理②、處理③的土壤有效態(tài)As含量分別為1.24、0.98 mg/kg，較處理①（CK）分別降低53.21%、63.02%。各處理組間存在顯著性差異（P<0.05），這說(shuō)明降砷修復(fù)劑可以有效降低土壤中As的有效性，且晚稻的修復(fù)效果大于早稻。

2.4 降砷修復(fù)劑對(duì)稻米無(wú)機(jī)砷含量的影響

處理與對(duì)照的稻米中無(wú)機(jī)As含量對(duì)比（圖2）顯示，早稻中，處理①（CK）的稻米中無(wú)機(jī)As含量為1.27 mg/kg，超過(guò)《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中污染物限量》（GB 2762—2017）中限制值5.35倍（無(wú)機(jī)As≤0.2 mg/kg）;處理②、處理③稻米中無(wú)機(jī)As含量分別為0.31、0.19 mg/kg，較處理①（CK）分別降低75.59%、85.04%，其中處理②接近食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)值，處理③低于食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)值。晚稻中，對(duì)照的稻米中無(wú)機(jī)As含量為1.24 mg/kg，處理②、處理③稻米中無(wú)機(jī)As含量分別為0.26、0.13 mg/kg，較對(duì)照分別降低79.03%、89.76%，這說(shuō)明施用降砷修復(fù)劑可以有效降低早晚稻米中無(wú)機(jī)As的含量，且晚稻修復(fù)效果高于晚稻。

3 討論

植物對(duì)As的吸收受諸多因素影響，如pH、氧化CEC、有機(jī)質(zhì)以及離子間的作用等[16-19]。通常情況下農(nóng)作物只吸收土壤中的有效態(tài)重金屬，不吸收全量重金屬，而土壤pH是影響土壤重金屬有效性的重要因素之一。在一定程度范圍內(nèi)，pH的提高能降低As的活性，但是提高到一定比例時(shí)As的活性會(huì)增強(qiáng)，所以需要將pH控制在一個(gè)較好的水平。降砷修復(fù)劑原料中含有硅灰石起到了調(diào)節(jié)pH的作用，通過(guò)控制硅灰石的量，早稻中pH提高了0.28～0.40，晚稻中pH提高了0.32～0.45，達(dá)到了降低As含量的效果。另外，隨著土壤硅灰石中的有效硅緩慢釋放，硅與3價(jià)As形成競(jìng)爭(zhēng)吸收關(guān)系，從而降低土壤中有效態(tài)As的含量。硅還可以增加水稻細(xì)胞壁厚度，降低細(xì)胞膜透性，阻礙重金屬向籽粒的轉(zhuǎn)移。同時(shí)，硅作為水稻重要的營(yíng)養(yǎng)元素，有利于增加水稻的光合作用，提高水稻抗倒伏和根系氧化能力，增加水稻產(chǎn)量、提高水稻的品質(zhì)[20]。

降砷修復(fù)劑在施入土壤并加水熟化后，其中的降砷修復(fù)顆粒所含的氯化鐵在土壤環(huán)境作用下會(huì)很快釋放，生成鐵氧化物或氫氧化物，鐵氧化物或氫氧化鐵聚集發(fā)生絮凝作用，在此過(guò)程中可以吸附土壤中的As，被吸附的As隨之其表面的配位羥基或配位水合基等基團(tuán)發(fā)生交換或取代，生成非晶態(tài)的砷酸鐵沉淀或難容的次生礦物[21]，從而造成As的有效態(tài)含量降低。在氯化鐵釋放的同時(shí)，由于沸石具有巨大的比表面積，沸石會(huì)強(qiáng)烈吸附土壤溶液中殘余的砷酸根離子、亞砷酸根離子[22]，降低土壤中As有效態(tài)含量，進(jìn)一步降低農(nóng)作物中無(wú)機(jī)As的含量。另外，降砷修復(fù)劑還可以通過(guò)離子拮抗、營(yíng)養(yǎng)平衡等其他途徑抑制水稻根部對(duì)土壤中As的吸收，影響農(nóng)作物對(duì)As的富集。

土壤氧化還原電位（Eh）是影響土壤As賦存形態(tài)和生物有效性的重要因素，稻田土壤Eh主要受水分條件影響，淹水可促進(jìn)土壤Eh的降低，使鐵（氫）氧化物被還原溶解，As（Ⅴ）被還原成As（Ⅲ），As生物有效態(tài)顯著升高，大量的As被釋放到土壤溶液中，促進(jìn)了作物對(duì)土壤As的吸收[23]。早稻較晚稻而言，雨水較多，大多時(shí)候處于淹水狀態(tài)，所以As生物有效態(tài)較高，且大量的As被釋放到土壤溶液中，從而導(dǎo)致早稻土壤中As有效態(tài)高于晚稻土壤，且稻谷中的無(wú)機(jī)As含量也高于晚稻稻谷。

因此該研究中，從產(chǎn)品效果來(lái)看，降砷修復(fù)劑融合了硅灰石、沸石、氯化鐵溶液等多種原料，加入土壤后能有效地降低土壤中有效態(tài)As及稻谷中無(wú)機(jī)As的含量，并能一定程度地提高水稻產(chǎn)量。從產(chǎn)品施用量來(lái)看，3 750 kg/hm2的修復(fù)效果相對(duì)高于2 250 kg/hm2，這說(shuō)明該研究中重度污染土壤更適宜施用3 750 kg/hm2的用量。

4 結(jié)論

施用降砷修復(fù)劑在早稻中能提高土壤pH 0.28～0.40，土壤CEC增加6.86～12.03 cmol/kg，有機(jī)質(zhì)增加9.25～18.16 g/kg;晚稻中能提高土壤pH 0.32～0.45，土壤CEC增加8.17～12.06 cmol/kg，有機(jī)質(zhì)增加10.80～19.91 g/kg。

施用降砷修復(fù)劑能在一定程度上提高稻谷的產(chǎn)量。在2 250、3 750 kg/hm2的施用量下，早稻稻谷產(chǎn)量分別增加3.76%、6.99%，晚稻稻谷產(chǎn)量分別增加8.52%、11.93%。

施用降砷修復(fù)劑能有效地降低土壤有效態(tài)砷含量及稻谷中無(wú)機(jī)砷含量。在2 250、3 750 kg/hm2的施用量下，早稻土壤有效態(tài)As含量分別降低36.94%、55.93%;晚稻土壤有效態(tài)As含量分別降低53.21%、63.02%。早稻稻米中無(wú)機(jī)As含量分別降低75.59%、85.04%，晚稻稻米中無(wú)機(jī)As含量分別降低79.03%、89.76%，達(dá)到國(guó)家食品污染物限量標(biāo)準(zhǔn)。

總體來(lái)看，降砷修復(fù)劑在3 750 kg/hm2施用量的修復(fù)效果高于2 250 kg/hm2，晚稻的應(yīng)用效果高于早稻。因此該降砷修復(fù)劑在有效降低農(nóng)田土壤中As活性的基礎(chǔ)上，可同時(shí)顯著降低農(nóng)產(chǎn)品中無(wú)機(jī)As的含量，并能適當(dāng)?shù)靥岣咚镜漠a(chǎn)量，在農(nóng)田重金屬修復(fù)過(guò)程中，可以根據(jù)土壤污染狀況適量地施用該降砷修復(fù)劑治理As污染土壤。

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