成都市某辦公場所室內氡活度濃度水平調查及污染研究

徐立鵬，葛良全，王 猛，王 亮，李 斌，余 強，王 茜，郭旭影，谷 懿

(1.四川省輻射環境管理監測中心站，成都 611139； 2.成都理工大學 地學核技術四川省重點實驗室，成都 610059)

氡是一種化學性質不活潑的惰性氣體，在自然環境中無處不在，極具擴散性、溶解性和吸附性。氡及子體對人體輻射劑量的貢獻占人體所受天然輻射源的一半以上[1]，被世界衛生組織(WHO)列為19種致癌物質之一[2]，高濃度氡照射會增大患肺癌的概率[3]。天然輻射的氡氣已經引起人們的廣泛關注。

由于室內氡活度濃度水平高于室外，并且人類在室內的居留時間較長，接受氡及子體照射的強度較大，因此對居室和辦公場所室內氡的監測具有重要意義。調研文獻發現，近些年國內外室內氡活度濃度有所增加[4-5]。本次調查通過了解辦公場所室內氡活度濃度水平，研究辦公場所室內氡活度濃度變化的影響因素，為降低氡對工作人員的輻射損傷和測試分析的干擾提供科學依據。

1 實驗方法與設備

1.1 實驗現場選擇

研究對象為坐落于成都市溫江區的某7層辦公大樓。調查區域覆蓋辦公大樓的每一層，包括地下負一層的車庫和低本底實驗室，1至4層的辦公區域、5層和6層的實驗室區域。辦公大樓采用現代化的設計理念和新型裝修裝飾材料，樓頂能實現可見光的可控調節，中央空調調節室內溫度，特殊條件下能完成辦公區域和實驗區域的有效隔離。大樓建筑主體為鋼筋混凝土結構，南北朝向的大樓表面采用鋼化玻璃實現樓內樓外的隔離。同時，實驗室內安裝有強力抽氣設備。

依據《住房內氡濃度控制標準》GB/T 16146—2015的規定，在辦公大樓各樓層的室內選取監測點位，按期進行樣品采集、測量和實驗分析。

1.2 方法及設備

《環境空氣中氡的標準測量方法》(GB/T 14582—1993)中的固體徑跡蝕刻法因不受季節和氣象因素的干擾，可實現環境氡活度濃度水平的累積測量，能夠獲得監測點位的氡活度濃度平均值，并且測量結果穩定、重現性好、方便寄存，已逐漸成為環境氡測量的主要手段。所以，本次調查主要采用固體徑跡蝕刻法(累積法)，連續測氡法作為異常點位的補充測量手段。

固體徑跡蝕刻法所選用的設備為Radosys固體徑跡蝕刻系統，該系統主要包括蝕刻單元(RSB41 N)、徑跡分析單元(RSV10)、分析應用軟件(RSW10)和標準型氡探測器(RSKS)，如圖1和圖2 所示。

圖1 蝕刻單元(a)和徑跡分析單元(b)

圖2 標準型氡探測器及內部結構

標準型氡探測器(RSKS)按照《環境空氣中氡的標準測量方法》(GB/T 14582—1993)要求在監測點位懸掛或安放3個月。監測過程中，環境空氣中的氡氣通過探測器擴散室縫隙擴散至擴散室內部，氡及子體衰變產生的α粒子在探測材料PADC芯片上產生潛徑跡，經過蝕刻單元(RSB41 N)化學蝕刻后的放大徑跡可通過徑跡分析單元(RSV10) 的自動顯微鏡進行徑跡分析統計。分析應用軟件(RSW10)利用氡活度濃度和徑跡數之間的刻度系數，可換算得出探測器所測點位的氡活度濃度數據。

連續測氡法選用的Alpha GUARD PQ2000是一種新型的連續測氡設備，如圖3所示。Alpha GUARD PQ2000探測器采用體積為0.26 L的脈沖電離室。當測試的氡氣經過濾進入電離室后，氡及子體衰變產生的α粒子在電場的作用下被陰極收集形成電壓脈沖，基于脈沖電離室-α譜儀原理，被計數器記錄的脈沖數與α粒子數以及氡活度濃度呈正比關系。Alpha GUARD PQ2000不但具有測量周期短、受環境相對濕度影響較小和讀取環境氣象數據等特點，而且擁有較高的探測效率、濃度梯度的快速響應和較高的穩定性等優點，現已廣泛應用于氡的計量傳遞。

圖3 AlphaGUARD PQ2000測氡儀

1.3 質量保證

Radosys固體徑跡蝕刻系統與AlphaGUARD PQ2000測氡儀均通過具有法定資質的鑒定機構的檢定/校準，調查實驗均在檢定周期內開展，實驗過程完全符合相關質量控制的要求。

2 結果及討論

2.1 辦公場所環境空氣氡活度濃度水平的總體情況

從2017年8月開始，歷經4個季度展開為期一年的室內環境空氣累積氡的監測。4批次的監測結果如圖4所示。圖中的“戶外”為參照點位，是國家輻射環境質量控制——環境空氣累積氡的戶外監測點位，設在辦公大樓旁的地面停車場內。

圖4 4個季度的監測結果

統計發現，該辦公場所室內環境空氣氡活度濃度(非特別說明文中出現的氡活度濃度均指累積氡活度濃度)的范圍為10.82～102.50 Bq/m3，算術平均值為(36.56±17.38)Bq/m3，低于2006年成都地區和溫江區室內氡活度濃度調查值39.4 Bq/m-3和62.8 Bq/m3[6]，亦低于世界水平[7]。利用SPSS軟件分析發現，氡活度濃度數據服從對數正態分布(p=0.32>0.05)，頻數分布圖見圖5。

圖5 室內氡活度濃度對數轉換值的頻數分布圖

觀察圖4發現，各監測點位在同期的氡活度濃度有所差異；同一點位在不同時期的氡活度濃度亦各不相同；不同點位的氡活度濃度年均值相差甚大。其中，戶外的年均值最低為13.96 Bq/m3，接近全國室外氡活度濃度均值14 Bq/m3[8]；控制室的氡活度濃度年均值最高為57.35 Bq/m3；所有監測得到的氡活度濃度均低于Ⅱ類民用建筑室內氡污染限量值400 Bq/m3[9]。

2.2 辦公場所室內氡活度濃度的影響因素研究

對辦公場所各樓層的數據進行比較發現，不同樓層室內氡活度濃度水平存在差異，結果如圖6所示。

圖6 不同樓層室內氡活度濃度的測量結果

觀察圖6發現，負1層的氡活度濃度年均值最高，為48.80 Bq/m3。結合圖4可知，負1層的氡活度濃度高值主要是由低本底實驗的高異常氡活度濃度貢獻造成。其次是1層的42.77 Bq/m3。調研文獻發現，室內氡活度濃度隨著樓層的增高總體上是減少的[6，10-11]，但圖6中2、3和4層的室內氡活度濃度略低于5層和6層。根據各點位所在區域的功能，分析各樓層氡活度濃度水平的差異，發現該辦公場所的室內氡受樓層的影響甚微，而受通風情況[11-12]、裝修材料[13-14]和外來干擾的影響較大。

調研辦公樓的建筑結構和裝修發現，該辦公樓為鋼筋混凝土結構，設有實驗室、辦公室和車庫。實驗室區域中，608室、604室和512室內的裝修材料基本一致，地面為橡膠地面，鋁合板吊頂。除608室四周墻面均為鋼化玻璃外，604室和512室有一面設窗的承重墻，墻體為磚與混凝土，其余三面墻均為鋼化玻璃。辦公室區域中，402室有一面設窗的鋼化玻璃墻和三面承重墻。306室、206室和104室的墻體均為磚與混凝土，其中，104室為設備間，有門無窗、大理石瓷磚鋪地。負一層設有車庫和低本底實驗室，車庫的混凝土墻面使用白灰粉刷，橡膠漆鋪地，頂部為混凝土面；低本底實驗室各室的裝修幾乎不同：鉛實驗室和鐵實驗室的墻面均采用金屬包裹密封，墻體內分別嵌有金屬鉛和金屬鐵；電腦控制室內采用復合板吊頂、大理石鋪地、乳膠漆粉刷墻面。

6層的氡活度濃度年均值為26.94 Bq/m3，遠小于1層的42.77 Bq/m3。調研發現，608室和104室為設備間，604室為備用實驗室，三室長期處于關閉狀態，故受戶外氡源的影響甚小。由于樓層對室內氡的影響較小[6，10-11]，所以上述導致室內氡活度濃度差異的主要原因應來自其它方面。調查發現，104室室內有大面積的磚與混凝土墻面和大理石瓷磚，各期的測量值亦呈現出最大，說明104室室內氡活度濃度受建筑材料和裝修材料的影響較大。表明傳統的磚與混凝土墻面和大理石瓷磚的氡析出率高于新型裝飾裝修材料的玻璃墻面和橡膠地面。604室除磚與混凝土墻面面積大于608室外，兩室的其它條件基本相同。但是604室各期的氡活度濃度水平值均大于同一層的608室同期數值，氡活度濃度年均值相差10.11 Bq/m3。可見，建筑結構和裝修材料對辦公樓室內氡的影響較大，玻璃墻體和橡膠地面等含天然放射性核素少的新型裝修材料能有效降低室內氡污染。

2層至4層的辦公室區域，雖然墻體面積大于實驗室，但是辦公室的門窗長期敞開，保持自然通風，致使辦公室室內氡活度濃度均值低于5層和6層。

為了研究通風條件對辦公室內氡活度濃度的影響，實驗選取512室和402室的4組數據進行分析。發現，磚與混凝土墻面較少的512室的氡活度濃度年均值為26.20 Bq/m3，高于402室的23.01 Bq/m3；處于門口的402室A點位和512室A點位的各期氡活度濃度值均高于對照點位402室B點和512室B點。觀察圖4發現，402室A點位的氡活度濃度水平值最低，年均值僅為18.49 Bq/m3，遠低于402室B點位的27.53 Bq/m3。主要原因在于402室A點位距離門和窗戶的距離較近，通風效果優于深處室內的402室B點位。綜上可見，通風條件對辦公場所室內氡的影響效果尤為顯著[10]。

2.3 霾天對氡活度濃度的影響研究

觀察圖4發現，相較其它點位，4個季度的戶外氡活度濃度水平值都最低，年均值僅為13.96 Bq/m3。統計除低本底實驗室以外的室內氡活度濃度數據發現，在同一點位的 “2018年第2季”對應的數據均最大。資料顯示，“2018年第2季”的監測時間段為2018/02/22—2018/05/18，正值春季。對不同監測時期的氡活度濃度值進行統計，結果列于表1。由表1可見，“2018年第2季”的年均值為36.66 Bq/m3，高于“2017年第4季”秋季的28.67 Bq/m3、“2018年第1季”冬季的28.22 Bq/m3和“2018年第3季”夏季的23.95 Bq/m3。

表1 不同季節室內和戶外氡活度濃度的監測結果

查閱成都市溫江區的氣象歷史資料發現，“春季”是溫江地區陰雨天較多、空氣相對濕度較大的時期，亦是空氣污染最嚴重、霾天天數最多的時期，統計結果見表2。因本次調查的辦公樓屬于二類區，依據《環境空氣監測標準》(GB 3095—2012)中24小時平均的二級濃度限值，分別對環境空氣質量進行統計，結果列于表2。表中同期的環境空氣質量數據來源于成都美國總領事館空氣污染公布網站。統計發現，表2中“春季”的輕度污染及以上天數比例占同期的57.69%，PM2.5濃度大于75 μg/m3的天數比例占同期的57.69%，PM10濃度大于150 μg/m3的天數比例占同期的33.65%，均高于其它時期；同時，“春季”的PM2.5濃度和PM10濃度日均值亦遠高于其它時期。對門窗長期處于敞開狀態的室內氡活度濃度數據進行統計，結果也列于表2，發現“春季”的室內氡活度濃度為33.99 Bq/m3，也高于其它時期。

表2 不同季節戶外氡活度濃度和環境空氣質量的結果

1)為門窗長期處于敞開狀態的室內氡活度濃度。

研究表明，地表空氣中大量的放射性核素(222Rn、220Rn、7Be和40K)會附著在大氣顆粒物的表面形成放射性氣溶膠[15]。霾天空氣中PM2.5和PM10的濃度較高，為以上核素提供了有效載體，使得單位體積氣溶膠的放射性(如222Rn和220Rn)升高。同時，霾天有利于空氣中未結合態氡子體的結合，使得未結合態份額降低，從而升高氡與子體的平衡因子[16]，最終導致可探測到的氡及子體濃度高于空氣質量指數較低時期。

利用SPSS分析軟件對表2中的數據進行相關性分析，發現戶外氡活度濃度值與PM2.5高于75 μg/m3的天數比例和PM10高于150 ug/m3的天數比例的相關系數分別為0.89和0.80，相關性極強；與PM2.5濃度日均值和PM10濃度日均值之間的相關系數分別為0.90和0.92，表現出極強正相關性。“室內”氡活度濃度與PM2.5濃度日均值和PM10濃度日均值之間的相關系數分別為0.97和0.95，也表現出極強正相關性。可見辦公場所室內和戶外環境氡活度濃度水平與環境空氣質量相關性非常顯著。表明較差的環境空氣質量，特別是霾天，將導致室內和戶外的氡活度濃度水平的增加。這與之前學者的研究結論完全相符，為霧霾中的放射性研究提供了有利的科學依據。

2.4 低本底實驗室的氡活度濃度變化規律及污染研究

辦公樓的地下車庫與低本底實驗室都位于地下負1層。由于低本底實驗室與地下車庫的內部裝修材料和通風狀態完全不同，二者在各季度的監測數據亦存在差異，結果列于表3。

表3 不同季節低本底實驗室的氡活度濃度

車庫長期依靠車輛出入口進行自然通風，而一直處于密閉的低本底實驗室采取階段性充/抽氣模式進行換氣。根據通風條件的設計，低本底實驗室的通風效果應當優于地下車庫，但是4個季度的監測結果顯示低本底實驗室內的氡活度濃度水平值高于同期的車庫。說明低本底實驗室內的通風狀況較差。從表3發現，戶外、車庫和低本底實驗室在“春季”的氡活度濃度數值均最高；車庫在“夏季”的氡活度濃度值已恢復到前期“秋季”和“冬季”時期的正常水平。說明“春季”的環境空氣質量對車庫氡的影響較大，霧霾增大了氡及子體的擴散能力，導致車庫內的氡活度濃度水平升高；低本底實驗室在“夏季”的氡活度濃度仍高于“秋季”和“冬季”時期的監測值，且“夏季”與“秋季”的氡活度濃度差值高于車庫和戶外，表明低本底實驗室內存在影響室內氡的其它干擾因素。

為了監控低本底實驗室室內氡活度濃度水平的變化情況，本次調查使用Alpha GUARD PQ2000對實驗室開展瞬時氡活度濃度測量，不同時間的測量數據列于表4，表中“累積氡活度濃度”為瞬時氡測量時所處在累積氡測量時間段內的累積氡活度濃度值。

表4 低本底實驗室室內瞬時和累積氡活度濃度的測量結果

由表4可見，“2018.03”時低本底實驗室各點位處的瞬時氡活度濃度和累積氡活度濃度均偏高，瞬時氡活度濃度值和累積氡活度濃度值是“2017.11”的2.20倍和1.93倍。特別是控制室，前后兩次的監測數據相差2.63倍和1.70倍。調查結果進一步佐證了采用累積法測量室內和戶外環境空氣氡的正確性，證實了低本底實驗室在“春季”受到了外界較大氡源的干擾。

為查找出外界較大氡源，對低本底實驗室內造成氡活度濃度升高的原因進行逐一排查。調查發現，低本底實驗室于2018年12月開展了某普查項目的測試實驗。該普查項目的大部分固體樣品中的天然放射性核素濃度遠高于低本底實驗室的日常測試水平值。同時，在測試的過程中，上述樣品暫存于電腦控制室內的樣品暫存柜中。當確認該批樣品為導致低本底實驗室內氡活度濃度增高的主要因素后，實驗人員按照需求對實驗室內的天然放射性濃度較高的樣品進行有序地撤出。通過與撤樣后“2019.01”的監測數據對比發現，低本底實驗室內的瞬時氡活度濃度基本恢復至“2017.11”的水平。調研發現，低本底實驗室在“2017.11”與“2019.01”時的瞬時氡活度濃度低于國內外眾多地下實驗室[18-22]，說明實驗室內的氡活度濃度恢復至正常水平。

調查研究表明，天然放射性核素濃度較高的樣品對低本底實驗室內的氡活度濃度水平影響較大，必須作為污染隱患加以考慮。為了進一步有效降低氡活度濃度，避免氡對放射性核素測試分析的干擾和對工作人員不必要的輻射，建議對低本底實驗室的新風系統進行升級改造[17]。

2.5 有效劑量估算

根據本次調查的結果，取辦公場所室內氡活度濃度為36.56 Bq/m3。設每天的工作時間8小時，選取0.3作為辦公場所室內居留因子，即調查年內的室內時間為2 088 h。由公式(1)計算辦公場所室內氡及其子體所產生的人均年有效劑量(He)：

He=Ceq·f·t

(1)

式中，Ceq為平衡等效氡活度濃度，其值為室內氡活度濃度與平衡因子的乘積，室內平衡因子根據報告取世界平均值0.4[1]；f為氡子體劑量轉換因子，根據UNSCEAR 2000年報告取9 nSv/(Bq·h·m-3)[23]；t為居留因子。得到調查年內該辦公場所內的工作人員吸入室內氡及其子體所致年均有效劑量為0.28 mSv，不及2006年成都地區室內環境氡活度濃度調查值的1/3[6]。

3 結論

(1)采用累積法(固體徑跡蝕刻法)對成都某辦公場所室內氡活度濃度水平進行了研究發現，辦公場所室內氡活度濃度的范圍為10.82～102.50 Bq/m3，算術平均值為(36.56±17.38)Bq/m3，低于全國和世界平均水平。計算得到工作人員吸入室內氡及其子體所致年均有效劑量為0.28 mSv，低于2006年成都地區的調查水平。

(2)研究證實了玻璃墻體和橡膠地面等含天然放射性核素較低的新型裝修材料能有效降低室內氡，以及通風是降低室內氡的有效措施。

(3)研究發現辦公場所室內和戶外氡活度濃度受環境空氣質量的影響，與PM2.5和PM10濃度呈非常顯著的正相關性。

(4)為了降低對測試分析實驗的干擾，放射性核素濃度較高的樣品不宜暫存于測試設備附近；為了有效降低低本底實驗室內的氡活度濃度水平，提高放射性核素分析的準確度，建議對實驗室內的通風設備進行升級改造。

由于此次調查僅選取了具有代表性的部分辦公室和實驗室進行了相關實驗，數據量有限，結果僅供參考。