不同溫度下砂巖滲透性能的核磁共振響應

邵繼喜，胡耀青，劉志軍，靳佩樺

(1.廣州市建筑科學研究院有限公司 廣州市市政工程試驗檢測有限公司，廣州 510520；2.華南理工大學 土木與交通學院，廣州 510641；3.太原理工大學 采礦工藝研究所，太原 030024；4.黑龍江科技大學 礦業工程學院，哈爾濱 150022)

在地熱利用及煤炭地下氣化等資源開發過程中，儲層的滲透性能對于流體的開發至關重要[1]，也是判定儲層開采價值的重要指標之一。在溫度作用下，巖石內部結構會發生變化，在礦物脫水、相變等物理化學作用的綜合效應下[2-3]，孔裂隙形態會發生變化，導致巖石的滲透率發生改變。

國內外學者對溫度影響下巖石滲透率做了大量研究，梁冰等[4]采用理論分析與實驗結合的方法，得出了巖石滲透率與溫度呈指數關系，并證明了溫度閾值的存在。劉均榮等[5]對高溫作用后巖石滲透的變化機理進行探討，得出了滲透率隨溫度的升高而呈增大趨勢的結論；同時認為，巖石滲透率存在閾值溫度，巖石組分不同，其閾值溫度有差異。其他學者對多場耦合作用下溫度對滲透率影響的機理進行了研究[6-12]，得出了不同溫度條件下滲透率變化特征。總體上看，巖石材料隨溫度變化會導致其物理化學性質的改變，溫度作用后，滲透率隨多孔介質的變化而變化。以往的研究多建立在大量重復性的實驗基礎上，雖然能保證實驗結果的準確性，但相應地耗費了較多的人力、物力，而測試手段的優化將解決這些問題。

近年來科學技術迅速發展，核磁共振技術(NMR)以測試方法的“原位性”和“完整性”等優勢而得到廣泛應用[13-16]。通過核磁共振弛豫效應來獲取巖石孔隙分布及孔隙結構特征、滲透率、流體性質及含量等信息，該技術已經成為了巖心物性分析的新手段[17]。XIAO et al[18]利用NMR技術對松遼盆地致密砂巖進行研究，對多尺度孔隙進行分類，并對致密砂巖孔隙度和滲透率的關系進行探討。目前，多數的研究都集中在常溫巖石領域，利用NMR技術對高溫作用后巖石滲透性能的研究較少。因此，本文在前人研究的基礎上，采用低場核磁共振技術對不同溫度作用下砂巖滲透性能進行研究，以期為地下深部流體開發提供理論借鑒。

1 核磁共振基本原理

NMR巖心物性分析主要是測量巖石孔隙中含1H流體的弛豫特征。對于不同屬性的樣品，其能量釋放速度有差異，通過這些信號差別就可以直觀反映巖石孔隙結構的變化特征[13]。通過對完全飽和水的巖心進行CPMG脈沖序列測試，得到自旋回波串的衰減信號，其信號是不同大小孔隙內水信號的疊加。自旋回波串衰減的幅度可以用一組指數衰減曲線之和來進行精確地擬合，每個指數曲線都有不同的衰減常數，所有衰減常數的集合就形成了橫向弛豫時間t2分布[17]。

NMR弛豫時間(t2)由表面弛豫(t2S)、體弛豫(t2B)和擴散弛豫(t2D)組成的。t2B時間遠大于t2，計算時可忽略。采用均勻磁場進行NMR實驗時，t2D也能忽略。因此，孔隙大小和t2時間之間可表示為：

(1)

式中：S為孔隙表面積，m2；V為孔隙的體積，m3；ρ2為橫向表面弛豫強度，m/s.對于儲層流體而言，弛豫時間與其所在的孔隙結構(S/V)有關。當孔隙越小時，其比表面積越大，孔隙表面與水的作用越強，使得其中水弛豫速率越快，弛豫時間越短[19]。因此，可依據核磁共振t2譜獲得樣品孔徑分布、巖芯孔隙度、t2幾何均值等參數。

2 實驗

2.1 樣品描述

巖樣取自山西省大同市某礦山，為中細粒石英砂巖，呈深灰色，塊狀構造，中細粒砂狀結構。石英質量分數為60%～65%，以單晶石英為主。長石質量分數為1%～5%，以斜長石為主，少見鉀長石。充填物為黏土雜基、鈣質膠結物、白云質膠結物，質量分數為30%～35%。

2.2 實驗步驟

1) 將現場采集的樣品用聚氯乙烯薄膜封裝處理，運至實驗室后即進行切割處理。為了保證實驗結果的準確性，所有的樣品均取自同一塊完整砂巖，然后利用小型巖樣取芯機將樣品加工成Φ1 cm×2.5 cm圓柱體小件，以滿足核磁共振實驗要求。

2) 將試樣置于高溫加熱爐中，然后以5 ℃/min的速率加熱至目標溫度(25，200，400，600 ℃)，將樣品在目標溫度中保持4 h，然后以相同的速率(5 ℃/ min)將爐子冷卻至室溫，以保持樣品中的溫度均勻分布，并且在加熱和冷卻期間避免熱沖擊，然后對冷卻樣品進行核磁共振實驗。

3) 采用MicroMR12-025V NMR波譜儀進行砂巖NMR分析。回波間隔時間為0.1 ms，等待時間為2 000 ms，回波數為4 000，掃描數為128. NMR實驗前，將不同溫度的砂巖置于真空干燥箱常溫下干燥24 h.待干燥和抽真空后，稱量干燥樣品的重量。將樣品放入真空飽和裝置以達到完全飽水狀態。稱量飽水樣品重量從而獲得飽水孔隙度，然后進行飽水樣品的NMR測試獲得樣品t2譜值，隨后測試樣品離心狀態下的t2譜值。

3 結果與分析

3.1 孔隙度及t2幾何均值確定

由于核磁信號幅度與砂巖樣品所含的氫核數目呈正比，因此可用NMR的t2譜來計算孔隙度[15]。但是標定過程較復雜，理論上稱重法所得的飽水孔隙度等同于NMR孔隙度(φNMR).一般基于NMR孔隙度(飽水孔隙度)結果，將NMR孔隙度劃分為可動水孔隙度(φF)和束縛水孔隙度(φB)[15]，可以表示為：

(2)

(3)

式中：φNMR為核磁孔隙度(飽水孔隙度)，%；FFI為可動流體飽和度，%；BVI為束縛流體飽和度(100-FFI)，%；φF是可動流體孔隙度；將飽水和離心狀態下的t2譜轉化為飽水和離心狀態下的累計孔隙度，如圖1所示。所得孔隙度分別對應于(BVI+FFI)總孔隙度(φNMR)和FFI孔隙度(φF).BVI孔隙度(φF)則等于φNMR與φF之差。根據公式(2)、(3)可得不同溫度下的砂巖NMR孔隙度參數，見表1.

圖1 砂巖飽和水和束縛水t2譜及FFI和BVI的求取方法Fig.1 t2 spectrum of saturated water and bound water in sandstone, and methods for obtaining FFI and BVI

表1 不同溫度下砂巖NMR孔隙參數及氣測滲透率Table 1 NMR pore parameters and gas permeability of sandstone at different temperatures

3.2 滲透率模型參數計算及選取

滲透性提供了多孔介質是流體輸送能力的指標，是評價儲層生產能力的關鍵[20-21]。國內外學者已經利用低場核磁共振技術做了大量的巖心滲透率的研究。采用核磁共振的方法確定孔隙度和可動流體含量參數后，建立了核磁滲透率與核磁共振t2幾何平均值、核磁孔隙度和可動流體等參數的定量關系。目前應用的核磁共振巖心分析模型主要有以下幾種[20-22]：

Coates(自由流體模型)模型為：

(4)

改進的Coates模型為：

(5)

SDR模型(也稱為平均t2模型)為：

(6)

改進SDR模型可以表達為：

(7)

PP模型(也稱為可動孔隙度模型)可以表達為：

K5=A5×exp(φF/a3)+b3.

(8)

式中：K1、K2、K3、K4、K5是這5個方程的核磁共振滲透率，mD；A1、A2、A3、A4、A5和a1、a2、a3、b1、b2、b3是與巖石特征相關的未確定系數；t2m為飽和水條件下t2分布的幾何平均值，ms.

將表1所得實驗結果分別代入公式(4)-(8)，進行迭代計算，分別求出各公式的參數值，為簡化計算過程，將計算后所得參數結果整理見表2.

將表2參數分別代入滲透率模型公式(4)-(8)，然后將不同溫度下孔隙參數代入整理后的公式，進行滲透率計算，結果見表3.

表2 核磁滲透率模型參數Table 2 Nuclear magnetic permeability model parameters

依據表3結果可知，SDR模型與改進的SDR模型，同Coates模型、改進Coates模型、PP模型和實測氣體滲透率相比，SDR模型及其改進SDR模型可用于評估滲透率。在25～600 ℃的溫度區間內，5種模型所得滲透率結果都隨溫度的升高而增加，但是在具體的溫度范圍內，不同的模型估算所得的滲透率存在較大差異。具體表現為：在25～400 ℃溫度范圍內，Coates模型和改進Coates模型與實測滲透率相比，測試結果較低，增長趨勢平緩，與實測滲透率隨溫度變化趨勢不符(見圖2)，說明這兩個模型不適合估算不同溫度下的滲透率。已有研究表明，當滲透率低于0.1 mD時PP模型估計的誤差較大[20]，這與本文研究結果相同。如在25 ℃時，PP模型的預測滲透率為實測滲透率的2.93倍，偏差較大。此外，PP模型需要大量數據構建，使用起來不方便[20]。而對于所選改進SDR模型而言，預測滲透率雖然準確，但需要3個參數進行表征，相比SDR模型較為繁瑣。通過以上分析表明，使用SDR模型比其他模型更方便。因此，本文采用SDR模型預測不同溫度下滲透率變化。

表3 核磁共振滲透率計算不同模型和氣體滲透率測量Table 3 Calculation of NMR permeability with different models and gas permeability measurements

圖2 各滲透率模型隨溫度變化關系Fig.2 The permeability model’s relationship with temperature

圖3為基于SDR模型的NMR滲透率與溫度關系圖，因此，NMR滲透率與溫度的關系可以擬合為：

KNMR=1.05×10-8t3-7.99×
10-6t2+0.002t+0.060 5 .

(9)

式中：KNMR為砂巖NMR滲透率，mD；t為溫度，℃.依據本公式可以預測25～600 ℃溫度范圍內砂巖的滲透率。

3.3 核磁共振滲透率分析

為了驗證公式(9)的準確性，本文將表征后的NMR滲透率與梁冰等[4]研究的阜新砂巖、游利軍等[23]研究的四川砂巖滲透率結果進行對比。考慮到實驗條件不同(地質賦存條件、所含礦物種類、加熱方式等)，這里只討論變化趨勢，不考慮滲透率數值的大小。由圖4分析可知，在25～600 ℃溫度范圍內三種砂巖滲透率具有相近的變化趨勢，在400 ℃以前，滲透率緩慢增加，大于400 ℃以后滲透率快速增長。三者具有明顯的共性，溫度突變的拐點基本相同，變化趨勢相同。因此，由3種方式所測滲透率對比可知，公式(9)預測砂巖滲透率是準確的，利用NMR技術預測砂巖滲透率方法可靠。

圖3 SDR模型滲透率與溫度關系擬合Fig.3 The relationship between SDR model permeability and temperature

注：K為砂巖NMR滲透率；KF為阜新砂巖滲透率；KS為四川砂巖滲透率圖4 NMR滲透率與阜新砂巖、四川砂巖滲透率對比Fig.4 NMR permeability comparison with the permeability of Fuxin sandstone and Sichuan sandstone

許多研究表明，熱處理會導致巖石性質劣化，滲透率也發生相應改變[23-24]。除了外部應力，熱膨脹和礦物熱反應這兩個關鍵因素控制巖石滲透率在高溫下的變化。前者可能由于礦物的熱膨脹特性的差異而誘發大的內部熱應力，導致熱破裂[4]。同時，礦物熱反應可能產生一些新的礦物出現，堵塞滲流通道[25-26]。由本文研究可知溫度引起φNMR增加的同時，φB和φF也具有相同變化趨勢。然而，φB和φF的變化幅度是不同的。相比25 ℃，400～600 ℃溫度范圍內φB增加了0.98～2.02倍，而φF增加了1.29～3.91倍，可動水孔隙度增加幅度要大于束縛水孔隙度增加幅度，揭示了由溫度引起的孔裂隙系統變化在不同尺度上表現不一。這意味著溫度對φF的影響大于對φB的影響，巖石受熱應力及物理、化學作用的影響，大量的孔裂隙產生是差異出現的主因。此外，溫度對孔隙連通性的變化起控制作用，孔隙連通程度具有階段性特征，溫度低于400 ℃時，孔隙間連通性較差， 此溫度范圍內溫度升高并不能有效促進孔隙間的連通性能；溫度大于等于400 ℃時，孔隙連通性得到改善，連通性能明顯提高。

孔隙度變化會引起滲透率的改變，由圖4可知滲透率與溫度增長是一個非線性增長過程，存在突變的閾值溫度點，本實驗的閾值溫度點為400 ℃.巖石由于礦物種類不同、組分差異，滲透率閾值溫度點也不同。由前文分析可知，這種差異有時候是顯著存在的。

4 結論

針對利用低場核磁共振技術在巖芯物性檢測方面的優勢，本文運用該技術對25～600 ℃范圍內砂巖滲透性能進行了研究，得出以下結論：

1) 核磁共振技術可以有效表征溫度作用后巖石孔隙參數，依據孔隙度參量和t2幾何均值建立核磁滲透率與孔隙參數關系模型。

2) 對比實測滲透率與5種核磁滲透模型之間數值關系及應用合理性。選用SDR模型表征了滲透率與溫度間的關系。

3) 孔隙連通程度具有階段性特征，溫度低于400 ℃時，孔隙間連通性較差，溫度大于等于400 ℃時，孔隙連通性得到改善，連通性能明顯提高。

4) 核磁滲透率研究結果表明，溫度作用下巖石滲透率隨溫度發生改變。存在閾值溫度點，在溫度低于400 ℃時，滲透率增長緩慢，400 ℃以后滲透率快速增長。高溫環境下，礦物熱膨脹和熱反應影響巖石滲透率變化。