129I的小型化AMS測量技術研究

胡 畔，何 明，趙慶章，龐義俊，龔 杰，包軼文，游曲波，李康寧，蘇勝勇，胡躍明

(中國原子能科學研究院 核物理研究所，北京 102413)

129I(T1/215.7 Ma)是長壽命放射性核素,一方面來自于自然界中宇宙射線與Xe的反應，另一方面來源于核裂變。隨著人類核活動的增加,大量的129I被釋放到環境中,使得環境中129I/127I的含量從10-12水平提升到10-9,有的地區甚至達到10-6 [1]。129I在環境方面有著廣泛的應用，可應用于核設施周圍環境中129I的分布研究[1]、核事故劑量回溯研究[2]、環境研究和海洋示蹤等[3]。目前對于129I測量最有效的技術就是加速器質譜(AMS)技術。隨著AMS技術的不斷發展，用于129I測量的AMS裝置向著小型化方向發展，已從開始的大型AMS系統(端電壓為6 MV)發展到端電壓僅為0.3 MV的小型AMS系統[5-7]。基于小型化的AMS系統，129I測量的效率和測量精度都得到很大的提高。為了實現更加高效、高精度和高靈敏的129I測量以滿足更加廣泛的應用需求，本工作基于中國原子能科學研究院自主研制的端電壓為0.3 MV的小型化AMS系統開展129I的測量技術研究。

1 小型化AMS系統介紹

中國原子能科學研究院自主設計的端電壓為0.3 MV的小型加速器質譜系統結構如圖1所示。它主要包括離子源、低能靜電分析器、注入磁鐵、加速管、剝離器、分析磁鐵、高能靜電分析器和探測器。為了提高束流傳輸效率，在加速器前后分別設置了兩個三單元四極透鏡。離子源處于50 kV高壓臺架上，剝離器處于400 kV高壓臺架上，其他部分處于地電位。為了提高整個系統對重核素的質量分辨，注入系統采用靜電分析器和注入磁鐵相結合的方法，兩者的偏轉半徑均為750 mm；高能分析系統也采用靜電分析器和分析磁鐵相結合的方法，兩者的偏轉半徑均為1 000 mm。

圖1 AMS結構示意圖Fig.1 The schematic diagram of AMS

2 小型AMS系統對127I的傳輸性能

由于129I為痕量核素,為了實現129I的AMS測定，首先需要利用129I的穩定同位素127I進行傳輸條件研究，主要開展以下方面的研究。

2.1 127I-的離子引出

AgI粉末與銀粉按質量比1∶1混合后壓入鈦錐，然后把鈦錐裝入樣品靶盤，最后把靶盤放入離子源。調整離子源參數將負離子從離子源引出到法拉第筒(F1-cup)，調整靜電分析器電壓將負離子傳輸到靜電分析器像點法拉第筒(F2-cup)，此部分的傳輸效率達到90%。然后用注入磁鐵選擇127I-，調節注入磁鐵的磁場使得127I在注入磁鐵像點處法拉第筒(F3-cup)的束流達到最大。圖2 為注入磁鐵的質量掃描譜，可以看出對于127I-的傳輸具有很好的傳輸平臺。

2.2 127I的加速與剝離

將注入磁鐵設置到傳輸127I的最佳磁場后，將127I-注入到加速器；加速器的端電壓設定為300 kV，127I 經加速器前半部分加速后進入位于加速器頭部的氣體剝離器，將127I負離子剝離成不同電荷態的正離子。為了提高傳輸效率采用氦氣作為剝離氣體，經剝離后的多電荷態正離子被繼續加速，然后對不同電荷態的127I正離子利用分析磁鐵的像點法拉第筒(F4-cup)進行束流測量。利用F4-cup的束流與F3-cup的束流關系可以測量不同電荷態的剝離幾率。對不同電荷態的剝離幾率進行了測定，測量結果見表1。可以看出，在利用氦氣剝離后，電荷態為2+的剝離幾率達到74%， 3+的剝離幾率達到21%。此外不同電荷態的剝離幾率與剝離氣體的厚度也有關系，實驗分別對剝離后電荷態為3+和2+的剝離幾率與剝離氣體厚度的關系進行了測量，測量的結果分別如圖3和圖4所示。由圖3和圖4的結果可以看出，在剝離氣壓達到9×10-3Pa時，2+和3+基本達到最大。因此對于127I測量時，剝離氣體的工作氣壓在9×10-3Pa附近有最佳傳輸效果。

圖2 127I-束流隨注入磁鐵電流的關系Fig.2 Relationship between 127I- beam current and injected magnet current

表1 127I經氦氣剝離時不同電荷態的剝離幾率Table 1 Peeling probability of different charge states when 127I is stripped by helium

圖3 127I3+的剝離幾率與剝離氣體氣壓的關系Fig.3 Relationship between the probability of the charge state of 3+ and gas stripper pressure

圖4 127I2+的剝離幾率與剝離氣體氣壓的關系Fig.4 Relationship between the probability of the charge state of 2+ and gas stripper pressure

2.3 127I的AMS系統傳輸

調整高能靜電分析器電壓將127I傳輸到分析磁鐵像點法拉第筒(F5-cup)，優化AMS系統傳輸參數使得各個部分的傳輸效率達到最佳，由此完成AMS系統對127I的傳輸。表2為AMS系統對電荷態為2+和3+的典型傳輸數據，可以看出利用研制的小型AMS系統對127I3+的傳輸效率達到17.5%，127I2+的傳輸效率達到53%，為目前127I傳輸效率較高的AMS系統。

表2 AMS 系統傳輸127I2+和127I3+ 的結果Table 2 The results of transmission 127I2+ and 127I3+ with the AMS system

3 129I的小型化AMS系統測量技術

在完成127I的AMS傳輸后，將注入磁鐵和分析磁鐵的磁場值設定到129I傳輸值，即可進行129I的傳輸。排除分子本底和伴隨粒子干擾是實現小型化AMS對129I高靈敏測量的關鍵。由于129Xe不能形成穩定負離子，而AMS從離子源引出的是負離子，從而有效排除了129I測量時同量異位素129Xe的干擾，而同位素本底則通過AMS系統的高質量分辨將同位素本底排除。

3.1 電荷態選取

127I的氣體剝離結果顯示，經氦氣剝離后電荷態為2+和3+的剝離幾率較高，雖然選取3+電荷態時由于庫倫爆炸使得在129I測量時不會存在分子離子(如127IHH)干擾本底，但選取3+電荷態存在以下問題：第一是伴隨離子無法排除。由于選取3+電荷態，具有相同電剛度和磁剛度的43Ca1+和86Sr2+會伴隨129I3+進入探測器(圖5)，雖然這些離子由于能量不同可以利用探測器將其分辨(圖5)，但是在這些干擾離子強的情況下由于疊加效應可能會對129I的測量產生干擾，因此為了排除這些干擾就需要在樣品制備環節排除Ca和Sr的干擾，增加了樣品制備的流程。第二就是選取3+電荷態時的剝離幾率低，只有21%左右，限制了測量效率。為了克服以上問題，本工作采用剝離后選取129I電荷態為2+進行研究，能量為129I一半、電荷態為1+且質荷比為65的離子與129I同時呈現在能譜上，因此此時的伴隨離子與選取3+電荷態時不同，可以有效避免大量的伴隨離子；同時2+的電荷態剝離幾率高達74%，對于測量極為有利。

3.2 分子離子排除方法

在129I測量時選取2+電荷態，此時就會存在分子離子(127IHH2+)的干擾，因此要實現129I的高靈敏測定，必須將分子本底完全排除。

排除分子離子是利用剝離氣體將分子離子瓦解。分子離子的排除與剝離氣體厚度的關系為：Nm/N0=c-σd(σ為分子離子的離解截面，d為剝離氣體厚度)，圖6為實驗測量得到的129I本底計數率隨剝離氣體厚度的關系。從測量結果可以看出，在剝離氣體厚度較薄時，129I/127I比值為10-11；但隨著剝離氣體氣壓的升高，本底計數指數下降，這意味著分子離子被不斷瓦解。在氣壓達到1.25×10-2Pa時，分子離子基本完全瓦解，在此氣壓下，129I/127I的理論預期比值小于1×10-14。但由于此樣品其他實驗室測得129I/127I的比值為2.45×10-13，并且此時本實驗測量129I/127I比值也為2.45×10-13，因此在剝離氣體氣壓達到一定程度后129I/127I的比值基本不變。

圖5 129I3+測量時的能譜圖Fig.5 The spectrum of 129I3+measurement

圖6 129I測量時分子本底隨剝離氣體氣壓的關系Fig.6 Relationship between molecular background and stripping gas pressure during 129I measurement

圖7 129I/127I=4.77×10-11樣品測量譜Fig.7 The spectrum of 129I/127I=4.77×10-11 sample

3.3 129I測量

對于129I測量選取2+電荷態，129I質量與電荷之比為64.5，此時可能伴隨129I的離子主要是65Cu。此時129I2+的粒子能量為0.9 MeV，63Cu1+的能量為0.45 MeV，因此從能量上即可將不同粒子區分開。為了實現此類離子的能量測定，利用薄窗型氣體電離室進行離子的測量[8]，圖7和圖8分別為129I/127I比值為4.47×10-11和2.45×10-13的探測器測量譜，可以看出利用探測器可以很好實現不同粒子的鑒別，從而實現129I粒子的準確測定。

4 AMS系統對129I的測量性能

在建立了129I的小型AMS系統測量方法后，對129I的測量性能進行研究。

4.1 低本底干擾的排除

由于129I的半衰期非常長，再加上人工釋放了大量的129I使得目前的碘樣品中129I/127I最低含量比值高于10-13，無法找到129I/127I比值小于1×10-14的空白樣品。因此對于129I測量的靈敏度無法直接利用空白樣品進行測量。而在129I測量時由于其沒有同量異位素的干擾，因此能對129I測量產生干擾本底主要是沒有瓦解的127IHH2+分子離子以及127I同位素的高能拖尾產生的本底。對于分子本底在圖6的結果顯示，在將剝離氣體氣壓設定到1.15×10-2Pa時，分子離子的本底貢獻小于1×10-14(129I/127I)。對于同位素本底則是利用探測器前面的靜電分析器進行測定。因為129I經過分析磁鐵后只有和129I具有相同磁剛度的離子才能通過，此時只有具有和129I相同磁剛度的127I(也有少量的128Te)可進入靜電分析器，而此時127I和128Te的能量分別比129I能量高1.5%和0.75%，因此利用靜電分析器根據它們能量的不同就可將這些同位素離子進行排除。實驗利用129I/127I=2.4×10-13的樣品，并在剝離氣體氣壓為1.15×10-2Pa的條件下進行了靜電分析器的掃描研究，結果如圖9所示。通過掃描靜電分析器電壓，觀測探測器的129I能區的計數，結果顯示，利用靜電分析器可以明顯地將127I、128Te離子進行有效分離，因此，在將靜電分析器的電壓設定到129I的測量電壓時，127I、128Te離子對129I的測量沒有影響。

圖8 129I/127I=2.45×10-13樣品測量譜Fig.8 The spectrum of 129I/127I=2.45×10-13sample

圖9 靜電分析器排除本底的掃描結果Fig.9 The scan result of electrostatic deflector for eliminating background

4.2 測量準確性

為了測定建立的129I測量系統的測量準確度，實驗利用三個比值已知的標準樣品進行測定。測量匯總結果列于表3。從三個樣品的測量結果可以看出，測量值和標稱值在誤差范圍內一致，顯示測量結果具有很好的準確性。

5 結論

基于中國原子能科學研究院獨立設計建造的0.3 MV小型AMS系統成功實現了129I的測定。基于此系統可實現129I的高效測量，測量效率高于50%，是目前國際上測量效率最高的AMS分析系統，此為該系統的亮點和創新。此系統是目前世界上獨一無二的系統，傳輸效率最高。通過對129I測試性能結果表明，該系統可實現129I樣品的高精度與高靈敏測定，為129I的廣泛應用奠定良好基礎。

表3 三個樣品的測量結果Table 3 The measurement results of the three samples