楊鵬程,劉峰,沈珊,董靚雯,白玉洪
1.中國石油化工股份有限公司上海海洋油氣分公司勘探開發研究院,上海 200120
2.中石化海洋石油工程有限公司上海特殊作業分公司,上海 200137
煤成烴理論始于20世紀40年代,德國學者創立了煤成氣理論,認為煤在演化過程中能生氣并能發生運移而聚集成藏[1]。但從20世紀60年代以來,國外先后在澳大利亞吉普斯蘭盆地、加拿大的斯科舍盆地等地區發現了與煤系地層相關的油田[2]。20世紀70年代,戴金星發現煤系成烴以氣為主以油為輔的總規律,并總結了成煤作用全過程,形成了系統的煤成烴理論[3],認為煤系烴源巖為“全天候”的烴源巖,具備較強的生烴潛力。自1989年以來我國先后在吐哈盆地、準噶爾盆地等侏羅系煤系地層中發現了大型煤成油氣田群,掀起了中國陸相盆地煤成油研究的高潮[4-6]。在此期間,黃第藩[4-6]等在煤的顯微組成與有機巖石學特征、煤成油的生排烴特征、運移機制等方面取得了比較系統的研究成果,豐富了煤成烴理論。
西湖凹陷保俶斜坡帶平湖組煤系烴源巖的研究始于20世紀90年代,前人對煤系烴源巖的生烴潛力、巖石學特征以及油氣來源進行過系統研究[7-9],但也存在一些明顯的問題,比如煤巖及暗色泥巖的有機質豐度評價標準混亂、煤與暗色泥巖生烴能力以及生烴模式尚存在分歧等。本文從分析化驗資料入手,通過生烴模擬對平湖組煤系烴源巖中的煤以及暗色泥巖的生烴潛力進行了評價,建立了不同巖性烴源巖的生烴模式,并進一步分析了西湖凹陷煤成油的資源前景。
西湖凹陷是東海陸架盆地的次級構造單元,也是盆地內勘探程度最高的凹陷。西湖凹陷西部以海礁凸起為界,東部以釣魚島褶皺帶為界,凹陷內部根據構造特征自西向東劃分為保俶斜坡帶、三潭深凹、中央背斜帶、白堤深凹、東部斷階帶共5個次級構造帶(圖1)。西湖凹陷新生代的構造演化主要經歷了古新世—始新世的斷陷期、漸新世—中新世的拗陷期、上新世以后的區域沉降3個階段,具有先斷后拗的演化特征,斷陷期沉積的始新統寶石組、平湖組是西湖凹陷主要的烴源層系。
平湖組發育于凹陷由斷陷階段向拗陷階段的轉換時期,沉積環境主要為半封閉海灣沉積環境,其中平下段主要發育潮坪沉積環境,平中上段主要發育受潮汐影響的三角洲。在此環境下,水體介質性質為咸水—半咸水、氧化―弱還原,各沉積環境中的泥碳沼澤是煤系烴源巖發育的最有利地帶。魏恒飛[10]研究認為古氣候、海平面變化和構造格局共同控制了西湖凹陷平湖組煤系烴源巖的發育。

圖1 平北地區構造位置圖[11]Fig.1 Geotectonic map of Pingbei area[11]
平北地區是西湖凹陷勘探開發程度最高的地區之一,相繼發現了寶云亭、武云亭、孔雀亭油氣田,油氣發現主要集中在平湖組。鉆井證實平北地區平湖組煤層發育程度較高,雖然單層厚度較小(1~2 m),但累計厚度較大,可達20~60 m。同時,平湖組暗色泥巖也十分發育,且累計厚度較大,可達300~700 m。因此,平湖組煤系烴源巖具有較好的生烴物質基礎。
陳建平[11]按照有機碳含量對煤系烴源巖的巖性進行了劃分,認為煤巖的有機碳含量大于40%,煤系泥巖的有機碳含量小于6%,碳質泥巖的有機碳含量為6%~40%。對于西湖凹陷平湖組煤系烴源巖來講,按照此標準也可以劃分為暗色泥巖、碳質泥巖和煤3種巖性,而碳質泥巖從有機質豐度到有機質類型均是暗色泥巖與煤巖的過渡,本文主要對暗色泥巖和煤巖這兩種差異較大的烴源巖類型進行研究。
我國很早就建立了湖相烴源巖的評價標準,主要評價參數為有機碳、氯仿瀝青“A”、總烴和熱解生烴潛量[12],但陳建平[11]認為煤系烴源巖由于其特殊的沉積環境和母質組成使得其有效碳含量偏低,生烴評價要以生烴潛量為依據。由于煤的有機碳的含量隨著變質程度的增大而增大[13],且其生烴潛量主要與富氫組分相關,選擇熱解生烴潛量(S1+S2)、氫指數(HI)、氯仿瀝青“A”作為煤巖的評級指標。而暗色泥巖的生烴潛量、氯仿瀝青“A”等指標與有機碳的關系良好,選擇有機碳、氯仿瀝青“A”、總烴和熱解生烴潛量作為評價指標。
利用陳建平[11]、秦建中[14]提出的煤系烴源巖的評價標準對西湖凹陷煤巖有機質豐度進行評價時,發現生烴潛量與氫指數、氯仿瀝青“A”的關系均不好。考慮到不同地區煤系烴源巖的生成環境及有機質類型存在差別,本次評價以生烴潛量為依據,結合平北地區各項參數的相關性,共同確定了研究區煤巖的有機質豐度評價標準(表1)。從圖2a以及圖2b可以看出,西湖凹陷平湖組烴源巖煤巖的有機質豐度較高,HI指數大于150 mg/g,多數約為300 mg/g,S1+S2為 100~250 mg/g,氯仿瀝青“A”多數大于1%,幾項指標均達到中等―好的評價標準,具有較高的生烴潛力。
暗色泥巖的烴源巖評價同樣利用陳建平[11]、秦建中[14]提出的成煤環境下暗色泥巖烴源巖的評價標準,并根據研究區生烴潛量與各項參數實際的相關性,綜合確定了研究區煤系環境下暗色泥巖的有機質豐度評價標準(表2)。從圖2c和圖2d可以看出,西湖凹陷平湖組暗色泥巖的有機質豐度同樣較高,TOC多在1%以上,S1+S2大于2 mg/g,氯仿瀝青“A”多數大于 0.15%,總烴(HC)大于 400×10-6,同樣達到中等―好的評價標準。
有機質類型同樣是衡量烴源巖生烴潛力的重要指標,有機巖石學方法以及有機地球化學法是干酪根母質類型常用的兩種方法。干酪根有機元素的H/C和O/C是反映干酪根類型的較好指標,二者組成的范氏圖既可以反映有機質類型又可以反映熱演化程度。另外,顯微鏡鑒別有機顯微組分是確定烴源巖有機質類型較為直觀的方法。

表1 研究區煤巖有機質豐度評價標準Table 1 Evaluation criteria of organic matter abundance of coal rocks in study area

圖2 平湖組烴源巖有機質豐度評價Fig.2 Assessment on organic matter abundance of Pinghu Formation
西湖凹陷平北地區平湖組煤巖的干酪根有機元素表現出較高的H/C以及較低的O/C,屬于Ⅱ1-Ⅱ2的干酪根類型(圖3a)。其有機顯微組成以鏡質組為主,達到80%以上,其次為殼質組,含量為10%~20%。鏡質組是由植物的木質纖維組織受凝膠化作用轉化形成,主要包括均質鏡質體和基質鏡質體,鏡質組通常以生氣為主,但基質鏡質體常含富氫鏡質體,同樣有較高的生油潛力[15-16],平湖組煤巖的富氫鏡質體可以達到20%。煤巖殼質組的組分主要包括樹脂體、孢子體以及角質體(圖3b),模擬實驗[8]證實這些富氫的顯微組分生油潛力較高,可以達到250~350 mg/g,是大量生油的基礎,其中樹脂體是強生油的殼質組組分[17],而平湖組樹脂體的平均含量達到4.9%,這是平湖組煤成油的重要物質基礎。從圖4可以看到幾種顯微組分都有明顯的油浸熒光,也提供了殼質組生油的直接證據。
平湖組暗色泥巖的干酪根有機元素同樣表現出較高的H/C以及較低的O/C,但H/C明顯低于煤,干酪根類型主要為Ⅱ2-Ⅲ型(圖3a)。有機顯微組成(圖3b)以殼質組為主,達到60%,其次為鏡質組。殼質組的組成以腐殖無定形體為主,腐殖無定形體是高等植物的表皮組織等經微生物強烈降解形成的一種顯微組分,整體以生氣為主,由于常混有殼質碎屑,也有一定的生油潛力,但生油潛力要弱于樹脂體。因此,對于暗色泥巖來講,整體以生氣為主,也有一定的生油潛力。
表征有機質演化的指標有很多,比如鏡質體反射率(Ro)、巖石最高熱解峰溫(Tmax)、烴源巖抽提物的正構烷烴分布及碳優勢指數CPI以及甾烷異構化比值等。
生烴門限的確定主要是根據Ro、甾烷異構化指數以及CPI指數,圖5顯示Ro在0.55%時對應的深度為3 100 m;甾烷異構化指數開始大于0.2,表明有機質演化由未熟進入低熟階段;正構烷烴碳優勢指數CPI,開始小于2。因此,綜合確定西湖凹陷平北地區煤系烴源巖的生烴門限為3 100 m。
排烴門限的確定主要是根據(S1+S2)/TOC,生烴潛力指數通常隨深度增大表現為先增大后降低,而開始降低的點就對應著排烴門限[18]。圖5顯示西湖凹陷平北地區平湖組烴源巖(S1+S2)/TOC隨深度增加呈現先增大后變小的趨勢,排烴門限對應的深度為3 500 m。

表2 研究區泥巖有機質豐度評價標準Table 2 Evaluation critera of organic matter abundance of mudstone in study area.

圖3 平湖組烴源巖有機質類型評價Fig.3 Assessment on organic matter types of Pinghu Formation

圖4 平湖組某井煤巖殼質組有機顯微組分a.樹脂體,油浸熒光,500×;b.孢子體,油浸熒光,500×;c.層狀藻類體,油浸熒光,500×;d.角質體,油浸熒光,500×。Fig.4 Organic micro-compositions of exinite of coal rocks in Pinghu Formation a.resinite,immersion fluorescence,500×;b.sporophyte,immersion fluorescence,500×;c.lamellar algae,immersion fluorescence,500×;d.cutinite,immersion fluorescence,500×.

圖5 平北地區平湖組烴源巖熱演化剖面Fig.5 Thermal evolution profile of source rock of Pinghu Formation in Pingbei area
由于平北地區地溫梯度僅為2.6~3.0 ℃/100 m,遠低于中央背斜帶平均3.4 ℃/100 m的地溫梯度,所以生、排烴門限深度相對較大。整體來看,西湖凹陷平北地區已鉆井平湖組烴源巖多數已進入排烴門限,本地烴源以及東側的三潭深凹的烴源均可以向平北地區大量供烴。
熱模擬實驗是研究烴源巖生烴潛力以及演化的有效手段,本次實驗利用金管作為限定體系,置于高壓釜中進行熱模擬,最終得到氣態烴以及液態烴產率。樣品分別選取了平北地區平湖組A-X井的煤巖樣品以及B-X井的泥巖樣品(表3),二者的熱演化程度相對較低,適合進行熱模擬試驗,煤巖和泥巖樣品選取了TOC、HI以及S1+S2比較能反映其特征的樣品。實驗過程中首先進行樣品的制備,將樣品研磨至100目,取200 mg樣品并加入適量蒸餾水,利用氬弧焊機封入黃金管中;然后將樣品放入反應釜,利用壓力跟蹤泵注入蒸餾水使得壓力為1 Ma,保持以20 ℃/h的升溫速率升到目標溫度,目標溫度選擇320 ℃開始,每隔20 ℃設置一個溫度點,至600 ℃/h共15個溫度點,升至目標溫度保持恒溫24 h,升溫過程同時升壓,達到目標溫度時保持恒壓60 Ma;反應完畢后利用氣體定量裝置求出氣體體積,再根據組分求出氣體單個組分的質量,液態烴首先在溶劑狀態下保持輕烴沒有損失,待揮發后用稱重法進行液態烴定量。
模擬實驗得到的氣態烴、液態烴產率是指樣品的單位原始有機碳在各模擬溫度點生成的氣態烴和液態烴的質量分數,能夠直觀的反映有機質產烴潛力,為了方便劃分演化階段,將溫度點換算成了對應的Ro。從模擬結果(圖6)來看,煤巖和暗色泥巖的液態烴及氣態烴的產烴率趨勢符合烴源巖真實的熱演化規律,產油率和產氣率也與有機質豐度、有機質類型高度相關,模擬結果較為可靠。
煤巖的熱模擬試驗結果如圖6a,煤巖具有油氣共生的特點。從產油率趨勢來看,煤巖整體為先增大后減小;從產油率數值來看,最高的產油率可達130 mg/g TOC,這充分體現了煤巖樣品較高的氫指數以及生烴潛力。最高產油率對應的Ro約為1.0%,對應煤巖的生油高峰;在Ro達到約1.2%,產油率開始急劇減小,進入大量裂解階段;至Ro=2.0%,液態烴的產率已經很低了。從產氣率趨勢來看,氣態烴整體呈現逐漸增大的趨勢,直到Ro達到4%都有增長,所以煤巖具有產氣周期長的特點,至Ro=2.0%氣態烴增加的趨勢變緩,產氣率最大可達125 mg/g TOC。結合生烴門限以及排烴門限的研究,將煤巖的熱演化階段分為未熟階段(Ro≤0.55%)、成熟階段(0.55%<Ro≤1.2%)、高成熟階段(1.2%<Ro≤2.0%)以及過成熟階段(Ro>2.0%)。

表3 平湖組煤及泥巖熱模擬試驗樣品地化參數Table 3 Geochemical index of the thermal simulation experiment of coal rock and mudstone in Pinghu Formation

圖6 平湖組烴源巖熱模擬試驗產率與熱演化剖面Fig.6 Product yields and thermal evolution profile of the thermal simulation experiment in Pinghu Formation
泥巖的熱模擬試驗結果如圖6b,整體以生氣為主。從產油率趨勢來看,同樣為先增大后減小,但產油率數值明顯要低于煤巖,最高的產油率約50 mg/g TOC。最高產油率對應的Ro約為1.0%,對應暗色泥巖的生烴高峰。從產氣率趨勢來看,整體是逐漸增大的趨勢,直到Ro=4.5%,因此,暗色泥巖生氣周期同樣較長。在Ro=1.2%時,產油率急劇減小,產氣率急劇增大,是成熟階段與高成熟階段的分界。產氣率最高達到185 mg/g Toc,高于煤巖樣品的氣態烴產率。結合生烴門限以及排烴門限的研究,同樣將暗色泥巖的熱演化階段分為未熟階段(Ro≤0.55%)、成熟階段(0.55%<Ro≤1.2%)、高成熟階段(1.2%<Ro≤2.0%)以及過成熟階段(Ro>2.0%)。
從煤巖的有機質豐度評價以及生烴模擬實驗來看,西湖凹陷平北地區煤巖具有較高的生烴潛力,尤其是生油能力較強。但目前對于煤成油的爭論[19-20]一直較大,主要集中在煤中生成的石油能否順利排出并聚集成藏。本文從西湖凹陷平北地區平湖組已發現原油的碳同位素特征和生物標志物特征分析認為煤巖與已發現原油有較好的親緣關系,貢獻較大,煤成油在西湖凹陷是廣泛存在的。
從煤巖和泥巖抽提物的碳同位素特征(圖7)來看,煤巖碳同位素偏重,B-1井煤巖樣品干酪根、瀝青質、非烴、芳烴以及飽和烴碳同位素普遍重于B-1井暗色泥巖樣品。而平北地區已發現的原油同位素較重,與煤巖的碳同位素相當,推測平北地區的原油有較大的煤巖的貢獻。

圖7 平湖組煤巖、暗色泥巖以及原油的碳同位素特征Fig.7 Character of carbon isotope of coal rocks,mudstone and oils in Pinghu Formation
從B-4井原油飽和烴質譜圖(圖8)來看,二萜類化合物(m/z=123)非常豐富,原油檢測到了含量豐富的海松烷類三環二萜類化合物以及扁枝烷等四環二萜類化合物,而二萜類化合物認為是樹脂來源的標志物,主要來自于裸子植物的樹脂[21],而煤中的樹脂體含量較高。同時,在甾烷系列中也檢測到了高等植物來源為主的C29規則甾烷。通過對比B-4井4 314 m原油及烴源巖的生物標志物特征,發現原油與煤巖的生標特征更接近,二萜類化合物均表現為異海松烷占優勢,其次為4β-19-降海松烷和16β-(H)扁枝烷,而泥巖以 16β-(H)扁枝烷占優勢;三環二萜類均有相對較高含量的C20及C21三環萜烷,C23三環萜烷含量較低,泥巖則以C23三環萜烷占優勢;五環三萜烷類化合物均表現出伽馬蠟烷含量較低的特點,但煤巖與原油的伽馬蠟烷指數更低;甾烷類化合物均以C29規則甾烷為主,但原油含有較高的C27規則甾烷,這一點與煤及暗色泥巖均有差別,戴卿林等[22]通過模擬實驗發現煤成油在排驅過程中由于色層作用會導致C27規則甾烷相對富集,而煤系源巖則以C29甾烷為主。綜合二萜類、藿烷類及甾烷類化合物生標特征,認為平北地區平湖組原油有較大的煤巖的貢獻。
(1)西湖凹陷平北地區平湖組煤系烴源巖評價應根據巖性的不同采取不同的評價指標及標準,以生烴潛量為依據建立了本區煤和泥巖的有機質豐度評價標準;評價結果顯示煤巖的熱解生烴潛量(S1+S2)、氫指數(HI)、氯仿瀝青“A”均較高,達到中等―好的級別,體現了較高的生烴及生油潛力;暗色泥巖的有機碳TOC、熱解生烴潛量(S1+S2)、氯仿瀝青“A”以及總烴“HC”也較高,同樣達到中等―好的級別。

圖8 B-4井烴源巖及原油生物標志物特征Fig.8 Character of source rocks and oil biomarkers of B-4 Well
(2)西湖凹陷平北地區平湖組煤巖干酪根類型主要為Ⅱ1-Ⅱ2型,干酪根中富氫顯微組分含量較高,主要包括較高的殼質組含量以及富氫的鏡質體,且殼質組組分含有較高含量的樹脂體,構成了煤生油的重要物質基礎,所以煤巖具有較高的生油潛力。暗色泥巖的干酪根類型主要為Ⅱ2-Ⅲ型,富氫顯微組分較低,所以暗色泥巖以生氣為主,生油潛力有限。
(3)根據煤系烴源巖的鏡質體反射率Ro以及反映有機質演化的生標綜合確定平北地區烴源巖的生烴門限為 3 100 m(Ro=0.55%);根據(S1+S2)/TOC,結合鏡質體反射率Ro綜合確定烴源巖排烴門限為3 500 m(Ro=0.7%)。
(4)對典型的煤巖以及暗色泥巖進行了熱模擬實驗,實驗結果表明煤具有油氣共生的特點,產油率和產氣率均較高,產油率最高可達130 mg/g TOC,產氣率可達125 mg/g TOC;暗色泥巖以生氣為主,產油率最高僅為50 mg/g TOC,產氣率可達185 mg/g TOC。結合生排烴門限劃定了烴源巖的熱演化階段。
(5)平北地區已發現原油碳同位素普遍較重,與煤巖抽提物的碳同位素更加接近;同時,原油飽和烴質譜檢測到了來自于被子植物樹脂的海松烷、扁枝烷,同時已發現原油與煤巖生物標志特征更為一致,綜合認為平北地區已生成原油有較多煤巖的貢獻,煤成油在西湖凹陷廣泛存在。
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