印度釷鈾燃料循環發展現狀

釷是除鈾以外另一個重要的核能資源，是核工業發展的戰略“儲備糧”。早在20世紀50年代，包括印度在內的一些國家就開始了對釷鈾燃料循環的研究。但20世紀80年代以后，由于新鈾礦的不斷發現和鈾的供大于求，鈾價下降，致使大多數國家中止了釷燃料利用的研究開發。印度長期以來一直受到以核供應國集團(NSG)為代表的國際核出口管制體系的制裁，核材料進出口受限，促使印度核工業的長期發展戰略必須以本國資源為基礎。印度鈾資源極其有限，而釷資源非常豐富，因此一直堅持釷鈾燃料循環的研究開發。雖然國際社會近期解除了制裁，但印度還是堅持釷鈾燃料循環路線，相關技術已處于世界領先地位，雖尚未實現商業化，但已積累豐富經驗。

1 印度“三步走”核能發展計劃

釷在印度的核能計劃中具有重要地位，20世紀60年代，印度發布“和平利用核能”的“三步走”發展計劃，計劃分三階段建立一個基于釷的核能工業。

第一階段，利用加壓重水堆(PHWR)生產钚。印度目前共18座加壓重水堆投運，許多加壓重水堆處于建設和規劃階段。

第二階段，利用快堆燃燒第一階段生成的钚，產生能量的同時，釋放的快中子被增殖層中釷-232和鈾-238俘獲，轉化生成鈾-233和钚-239。試驗快堆(FBTR)已運行多年，原型快堆(PFBR)最初計劃于2011年建成，但由于技術及安全評價等多方面原因已多次延期。目前，原型快堆主體工程已經完成建設，正處于系統測試調試階段，計劃于2020年達到臨界狀態，但不排除再度延期的可能。

第三階段，利用先進重水堆(AHWR)燃燒第二階段生成的鈾-233，最終構建基于先進重水堆的自持釷鈾燃料循環。印度目前完成了釷基先進重水堆的設計工作，同時也在探索釷基燃料在熔鹽堆、高溫堆和加速器驅動次臨界系統等先進系統中的應用。

圖1 印度核電計劃三步走示意圖

2 印度釷資源利用技術進展

2.1 釷提取純化技術

釷最常見的來源是獨居石，其中含有磷酸釷。獨居石生產核級釷需要完成幾個階段的化學處理，印度已經建成核級釷生產流程。到目前為止，印度已經為各種實驗計劃生產了數噸核級釷粉末。在其中一條工藝路線中，用氫氧化鈉溶液消溶獨居石，生成稀土和釷的混合氫氧化物，再進一步處理分離成復合氯化物形式的稀土和氫氧化釷。然后將釷轉化為草酸釷，再用溶劑萃取法進一步加工生產硝酸釷。最后將純化的硝酸釷轉化為核級氧化釷粉末。

2.2 釷燃料制造技術

在加壓重水堆中，對釷燃料束進行了輻照。這些釷燃料束的設計與加壓重水堆中用于確保與其他反應堆系統兼容的天然鈾燃料束的設計相同，所采用的方法很大程度上類似于制造二氧化鈾燃料的方法。燃料粉末采用傳統的冷壓高溫燒結粉末冶金技術制造。為了達到所需的質量和規格，需要進行一些重要的工藝開發和改進。草酸鹽制得的二氧化釷粉末表面較為粗糙(呈矩形板形態)，為了增加表面積從而提高其燒結性，需要進行精細研磨。為了避免在研磨過程中粉末結塊，需要將罐式球磨機/磨碎機安置在直流干燥氮氣環境中。為了提高二氧化釷粉末的流動性，需要對粉末進行預壓實和制粒。這要求氣體輸送粉末/顆粒的過程應十分簡便，并在粉末壓實過程中模具填料應十分均勻。二氧化釷是一種氧化態單一、熔點較高(3400℃)的化合物，為了得到高密度燒結芯塊(理論密度96%)，燒結溫度需超過1800℃。如果加入500 600 ppm氧化鎂作為燒結助劑，可將高密度燒結芯塊燒結溫度降至1650℃。

2.3 印度釷基反應堆發展計劃

由于釷-鈾-233系統可以在較寬的中子能譜范圍上實現增殖，在選擇反應堆系統時具有較大的靈活性，因此印度在開展多種反應堆研發。

2.3.1 先進重水堆

先進重水堆是一種300 MWe垂直壓力管式反應堆，重水作慢化劑，輕水作冷卻劑,使用釷鈾混合氧化物和釷钚混合氧化物燃料。先進重水堆基于成熟的加壓重水堆技術，在設計上針對釷基燃料做出了相應改進。與加壓重水堆相比，非能動安全特性大大增強。第一座先進重水堆曾計劃于2012年開工建設，但由于種種原因也已多次延期，迄今尚未開始建造。

王老鼠要養魚了（ 下）（龔祥根等） ............................................................................................................ 8-60

目前反應堆設計已經完成，為獲得反應性負空泡系數，格架間距為225 mm，高壓管直徑為120 mm。反應堆設計也依據實驗研究結果的反饋經歷了若干次修改和改進，其基本設計以及在需要確定基本設計可行性的領域進行的實驗開發也已完成。已經設置了若干用于設計驗證的測試設施，其中一些主要的測試設施包括：3 MW BWL(沸水回路)、ITL(整體測試回路)、先進重水堆臨界設施和達拉布爾(Tarapur)研發中心的先進反應堆熱工水力驗證設施(PARTH)。除了提高安全性，反應堆設計還解決了核能可持續發展所需的許多關鍵問題，如提高防擴散能力、減少廢物生成和資源利用最大化。

閉式燃料循環模式中存在若干技術挑戰：乏燃料后處理過程中，氧化釷在純硝酸中的溶解存在問題。這一問題通過添加少量氫氟酸得到了緩解，但也增加了設備材料不銹鋼的腐蝕。另一個主要問題是鈾-232和鈾-233的共存。鈾-232衰變產物會釋放γ射線，因此燃料制造和鈾回收需要在遠程高自動化水平的屏蔽熱室中進行。目前巴巴原子研究中心(BARC)正在研究更適用于自動化和遠程制造的先進制造方法，例如包覆凝聚制粒和芯塊浸漬技術。

2.3.2 熔鹽增殖堆

巴巴中心正在設計和開發850 MWe熔鹽增殖堆，目標是提高安全性，有效利用資源和實現高效功率轉換。已經建設用于增殖再生區熔鹽和冷卻劑熔鹽自然循環性能測試的設施。各種熔鹽自然循環性能對比的結果表明，大多數熔鹽的自然循環性能與水相當，甚至優于水。還為燃料熔鹽和增殖再生區熔鹽的材料相容性研究和自然循環性能建立了試驗設施。

2.3.3 高溫堆

印度目前還正在開發釷基高溫堆，它可以在1000℃的高溫下以工業規模制備氫氣。作為該計劃的一部分，印度計劃建設一座熱功率100 kW的緊湊高溫堆(CHTR)，用于開發和示范高溫堆的相關技術。反應堆堆芯為棱柱形，由19個六邊形氧化鈹(BeO)慢化劑柵元組成。這些柵元的中心具有由高密度的核級碳-碳復合材料或石墨制成的燃料管。燃料基本單元是燃料密實體，由嵌在石墨基質中的三元結構各向同性(TRISO)包覆燃料顆粒構成。燃料密實體位于燃料管內壁上的環形縱向孔道中，并且中心孔道為熔融鉛鉍共晶(LBE)合金冷卻劑的流動提供通道。

為了實現自然循環性能并獲得處理液體LBE冷卻劑的經驗，印度正在開展廣泛的熱工水力研究。巴巴中心已經建立兩個LBE回路，分別是運行溫度為550℃的HML(重金屬回路)和運行溫度可達1100℃的KTL(千攝氏度回路)。后者是目前世界上已知的運行溫度最高的LBE回路。還開發了一種鈮合金，該合金可以用作LBE回路在千攝氏度(1000℃)范圍內運行的結構材料。已經用液態金屬冷卻劑進行了廣泛的自然循環研究。與水相比，液態重金屬的自然循環性能優異。還開發了預測LBE自然循環回路瞬態性能的計算機程序LeBENC。

2.3.4 加速器

在加速器驅動次臨界系統(ADS)中，次臨界反應堆通過散裂中子源與高功率質子束加速器耦合。和裂變反應相比，加速器能提供更多的中子，中子可使釷-232增殖生成鈾-233。ADS相關技術目前仍需要進行以下開發：高能加速器、消除高能質子束與靶相互作用產生的熱量以及相關材料的開發。作為研發計劃的一部分，為了開發新型靶件和新型高能質子加速器，巴巴中心正在開展反應堆物理、熱工水力等領域的實驗和計算研究。

巴巴中心將次臨界核反應堆與低能粒子加速器耦合，建立了實驗反應堆系統。這是印度首個ADS系統，旨在驗證與ADS相關的多項參數。該系統以天然鈾為燃料，高密度聚乙烯為慢化劑，反射層為氧化鈹，這使得該模塊式次臨界反應堆的結構非常緊湊，并且可在使用較少燃料的情況下獲得較高的中子增殖因數(0.89)。該系統已經與印度自主開發的D-D/D-T(氘-氘/氘-氚)中子發生器耦合。為了實現利用脈沖中子源、噪聲法等方法測量中子通量密度和反應性，在該設施內進行了相關技術的開發和試驗。

2.4 釷燃料后處理技術

釷雷克斯流程(THOREX)是當前唯一研究過的釷基燃料后處理工藝流程，但只有少數國家開展過該流程的實驗室或中試規模研究，取得的數據和經驗很少，離商業應用尚有很大距離。但研究表明，從釷基乏燃料中提取鈾-233并制備鈾-233燃料在技術上是可行的。

印度已建成一座基于THOREX流程的加壓重水堆釷燃料后處理設施(PRTRF)，用于處理在加壓重水堆中輻照過釷氧化物。

該流程采用化學脫殼法，以含氟化物的硝酸溶液來溶解乏燃料，在溶解液中添加硝酸鋁以減少氟化物對溶解設施的腐蝕。該設施最近完成了第二批二氧化釷燃料的后處理工作，回收的鈾-233將被用于先進重水堆的臨界實驗。

3 結語

印度從制定“三步走”核能發展計劃至今，始終堅持釷鈾燃料循環研究開發，借鑒現有反應堆系統的成熟技術，在釷鈾燃料循環各領域不斷取得進步，初步形成釷鈾燃料循環研發體系，奠定了印度在釷鈾燃料循環方面的世界領先地位。

但是，原型快堆和先進重水堆等設施的不斷延期也表明印度釷鈾燃料循環的發展并非一帆風順。一方面，從全球范圍來看，鈾資源供應相對過剩，市場價格較為低迷，印度鈾資源匱乏的情況近些年也有所改善，對釷資源的核能利用需求的迫切程度有所降低；另一方面，與相對成熟的鈾钚燃料循環相比，釷鈾燃料循環離工業應用還有很大距離，再建設一套釷鈾燃料循環體系需要大量人力物力投入。因此，印度釷鈾燃料循環未來的發展趨勢尚不明晰，后續技術研發與進展值得持續關注。