壓水堆核電廠氚排放源項的計算及驗證

楊昭林,王 亮,周永海,周克波,吳華雄,柳順雷,王昆鵬,葉遠慮,*

(1.北京大學 環境科學與工程學院，北京 100871；2.生態環境部核與輻射安全中心，北京 100082;3.國家環境保護核與輻射安全審評模擬分析與驗證重點實驗室，北京 102488；4.深圳中廣核工程設計有限公司，廣東 深圳 518057;5.大亞灣核電運營管理有限責任公司，廣東 深圳 518124;6.中核核電運行管理有限公司,浙江 海鹽 314300)

我國“十三五”規劃[1]明確提出了核電的發展目標：到2020年中國在運和在建核電裝機容量要達到8 800萬千瓦。中國大陸現有核電裝機規模已位列世界第三，核能發電量已位列世界第三，核電發展速度已躍居世界第一。在確保安全的基礎上高效發展核電， 我國正在向建設核電大國、核電強國邁進。同時，公眾對核電廠的環境影響也越來越關注。

氚是核電廠運行狀態下的一種重要放射性流出物，是核電廠向環境中排放較大的核素之一。氚是低能β輻射體，核電廠向環境中排放氣態或液態廢物中的氚可以通過飲用水和食物，經吸入、食入或皮膚吸收等途徑進入人體內，對人體造成內照射。由于氚的半衰期較長(12.33年)，累積的集體劑量的貢獻較大，因此在氚的產生及其環境行為成為核電廠環境影響評價中重點關注的內容。國際上，對氚的環境影響評估也在持續的關注和改進當中。國際原子能機構輻射安全環境建模項目(EMRAS)，對氚的輻射劑量模型進行了深入討論，并出版了472號技術報告[2,3]，并由核與輻射安全中心組織翻譯并出版，該報告針對氚(包括HTO 和OBT)在陸地環境中傳輸和轉化給出了模型及參數[3]，氚的環境影響十分重要，由于目前尚未有工業化的濃縮固定技術，核電廠產生的氚主要通過氣、液態流出物排入到環境中[4]，因此控制核電廠的年排放量成為現實的選擇。

國際原子能機構和世界主要國家都制定了本國核電廠氚的年排放量限值，出臺了相關規定[6]。氚的排放作為核電廠安全審核和環境評價的重要參考，因此，有必要研究核電廠氚源項的計算模型，為核電廠的設計和環境影響評價等工作提供參考。

本文基于壓水堆核電廠中氚的產生機理建立氚源項的計算模型，并結合我國某在役核電機組2003—2018年運行經驗反饋數據，對理論計算模型的結果進行對比分析，同時分析我國壓水堆核電廠氚的排放水平。

1 氚的產生機理

氚(3H)主要是由核電廠反應堆運行時燃料的裂變反應及硼(B)、鋰(Li)、氘(2H)和二次源中鈹(Be)的中子活化反應產生[7]。壓水堆核電廠一回路冷卻劑中氚的產生及排放示意圖如圖1所示。

圖1 壓水堆核電廠中氚的產生及排放示意圖Fig.1 Generation and release of tritium in PWR nuclear power plant

1.1 三元裂變

在壓水堆核電廠中，核燃料的三元裂變反應會產生氚，反應過程如下：

(1)

通過三元裂變產生的氚會以一定份額從燃料芯塊和燃料棒包殼進入一回路冷卻劑。氚通過包殼的傳輸機理通常有以下三種情況：(1)氚可通過晶粒邊界和完整包殼擴散；(2)氚可通過包殼材料中的小孔或裂縫溢出；(3)氚核的直接滲透。通常情況下，通過包殼材料的擴散是主要的釋放途徑。通過三元裂變產生氚的份額遠大于其他核反應的份額，是一回路冷卻劑中氚的主要來源。

1.2 硼活化

在核電廠正常運行過程中，為了確保安全，控制堆芯反應性，需要在一回路冷卻劑中加入硼酸。一回路冷卻劑中的硼經過堆芯時發生中子活化反應產生氚。硼活化產生的氚是一回路中氚的重要來源，反應過程包括：

(2)

(3)

(4)

(5)

(6)

(7)

1.3 鋰活化

在壓水堆核電廠正常運行過程中，為了控制一回路冷卻劑的pH，需要在一回路冷卻劑中添加氫氧化鋰。可溶鋰原子通過中子反應產生氚。這部分氚的份額大小取決于一回路冷卻劑中鋰的濃度。反應主要包括：

(8)

(9)

盡管壓水堆核電廠中采用的氫氧化鋰主要是7Li,豐度一般在98%以上，但由于7Li的反應閾值很高且反應截面小,而6Li的反應沒有閾值且低能中子的反應截面非常大，因此由6Li中子活化反應產生的氚遠大于由7Li中子活化反應產生的氚。

1.4 氘活化

壓水堆核電廠的慢化劑和冷卻劑均采用輕水，根據壓水堆的運行經驗，由于一回路冷卻劑中氘的天然豐度小于0.015%，因此氘的中子活化產生的氚一般可忽略。一回路冷卻劑中的氘產生氚的反應如下：

(10)

1.5 鈹活化

對于使用二次中子源的壓水堆核電廠，二次源中的鈹活化也是產生氚的一個途徑，其主要核反應包括：

(11)

(12)

2 氚排放源項計算模型

壓水堆核電廠中通過以上途徑產生的氚隨著主回路冷卻劑擴散到與主回路相連的系統，并最終排往三廢處理系統。由于氚的半衰期比較長，并且常規的廢液處理系統不能有效地去除氚，因此，主回路產生的氚幾乎全部以氚化水(HTO)或氚氣(HT)的形態隨核電廠的氣態、液態流出物進入環境，壓水堆核電廠每年的氚排放量原則上與主回路中的產生量相同。因此可以結合氚的產生機理及核電廠相關參數，建立氚源項計算模型，計算出主回路中氚的產生量，并由此確定氚排放源項理論值。

計算上述給出的各途徑氚產生量的方法是：在準確模擬堆內穩態運行工況的前提下，求解各關鍵核素的活化及級聯活化反應燃耗方程。

2.1 三元裂變產生量

對于燃料里三元裂變反應產生的氚，采用ORIGEN-S程序計算氚的堆芯積存量，并假設 氚以一定的擴散率擴散到一回路冷卻劑中。擴散到一回路冷卻劑中氚的總量由其的年度平均堆芯積存量乘以氚的年擴散率得到。計算公式如下：

A1=Core3H×RF

(13)

式中：A1——通過三元裂變產生氚的總活度，Bq；

Core3H——氚的平均堆芯積存量，Bq；

RF——燃料組件年擴散率，無量綱。

由于氚通過包殼向一回路冷卻劑的擴散是一個持續的過程，計算中所采用的年擴散率是一個宏觀的平均化的參數。年擴散率RF根據不同的包殼材料確定，一般來說：

(1)M5包殼：現實工況為1.25% ，設計工況為2%；

(2)Zr-4包殼：1%。

堆芯積存量的計算方法是取年度各個時刻的堆芯積存量，最終求得其平均值。

2.2 硼活化產生量

硼的活化是逐日計算然后進行累計。分別針對1.2節中硼活化的四個燃耗鏈，建立壓力容器內的三維MCNP模型，計算得到活性區、徑向反射層、上反射層、下反射層和下降區等各活化區的中子注量率。解燃耗方程得到各區硼活化產生的氚的活度，計算公式如下：

(14)

式中：A2——單位時間(每天)硼活化產生氚的量，Bq/天；

g——時間常數，s/天；

f——負荷因子；

λ——氚的衰變常數，1/s；

Vj——堆芯各區受到活化的冷卻劑體積，cm3；

Njk——堆芯各區冷卻劑中硼同位素的核子數密度，barn-1cm-1；

σik——各活化反應的n群微觀截面，barn；

φij——堆芯各區n群中子注量率，n·cm-2s-1。

2.3 鋰活化產生量

鋰的活化和硼的計算方法類似，同樣是逐日計算然后進行累計。不同的是，硼濃度有直接數據，而鋰的濃度只能根據硼鋰協調圖導出得到6Li、7Li同位素的濃度，最后才能計算其活化產生的氚。分別針對1.3節中6Li 、7Li各自的活化反應，建立壓力容器內的三維MCNP模型，計算得到活性區、徑向反射層、上反射層、下反射層和下降區等各活化區的中子注量率。解燃耗方程得到各區鋰活化產生的氚的活度，其計算公式如下：

(15)

(16)

其中堆芯各區的6Li 、7Li核子數貢獻包括如下部分：

(1)一回路冷卻劑中為調節pH加入的LiOH中的6Li和7Li；

(2)10B(n,nα)6Li反應產生的6Li；

(3)10B(n,α)7Li反應產生的7Li；

(4)10B(n,T)9Be(n,T)7Li反應產生的7Li。

式中：A36——單位時間(每天)6Li活化產生氚的量，Bq/天；

A37——單位時間(每天)7Li活化產生氚的量，Bq/天；

g——時間常數，s/天；

f——負荷因子；

λ——氚的衰變常數，1/s；

Vj——堆芯各區受到活化的冷卻劑體積，cm3；

Nj,6——堆芯各區冷卻劑中6Li的核子數密度，barn-1cm-1；

Nj,7——堆芯各區冷卻劑中7Li的核子數密度，barn-1cm-1；

σj,6——6Li(n,α)3H活化反應的n群微觀截面，barn；

σj,7——7Li(n,nα)3H活化反應的n群微觀截面，barn；

φij——堆芯各區n群中子注量率，n·cm-2s-1。

2.4 氘活化產生量

一回路冷卻劑中的氘活化產生氚的量的計算方法與硼、鋰活化類似，由燃耗方程解得。計算公式如下：

(17)

式中：A4——單位時間(每天)2H活化產生氚(3H)的量，單位Bq/天；

g——時間常數，s/天；

f——負荷因子；

λ——氚的衰變常數，1/s；

Vj——堆芯各區受到活化的冷卻劑體積，cm3；

Nj,2——堆芯各區冷卻劑中2H的核子數密度，barn-1cm-1；

σi,2——2H(n,nα)3H活化反應的n群微觀截面，barn；

φij——堆芯各區n群中子注量率，n·cm-2s-1。

2.5 鈹活化產生量

二次中子源中鈹的活化產生氚的量的計算方法與硼、鋰活化類似，由燃耗方程解得。計算公式如下：

(18)

式中：A5——單位時間(每天)鈹活化產生氚(3H)的量，Bq/天；

g——時間常數，s/天；

f——負荷因子；

λ——氚的衰變常數，1/s；

RF2——二次中子源包殼年滲透率，通常取15% ，無量綱；

V——中子源的體積，cm3；

N9——二次源中Be-9的核子數密度，barn-1cm-1；

σik——各活化反應的n群微觀截面，barn；

φi——二次源處的n群中子注量率，n·cm-2s-1。

3 氚的計算模型驗證與分析

采用本文中所建立的壓水堆核電廠氚源項的計算模型，及某在役核電機組實際運行參數對18個月換料模式和12個月換料模式下氚的排放值進行了復核計算。核電機組A 2014年前采用12個月換料模式，2014年之后采用18個月換料模式，其負荷因子(見圖2)。核電機組B采用18個月換料模式，主負荷因子(見圖3)。硼濃度計算輸入平衡循環硼濃度曲線(見圖4和圖5)。復核計算結果見表1和表2。將核電廠各年的氚的理論計算值和實際運行經驗反饋數據進行比較(見圖6和圖7)。從對比結果可以看出：理論計算值與實測值符合較好，說明本文建立的氚源項計算模型是合理的。

圖2 核電機組A一號和二號機組負荷因子Fig.2 The Load factor of tritium releasefrom NPP A-I and NPP A-II

圖3 核電機組B一號和二號機組負荷因子Fig.3 The Load factor of tritiumrelease from NPP B-I and NPP B-II

圖4 12個月換料平衡循環硼濃度曲線Fig.4 12-month refueling balance cycleboron concentration curve

圖5 18個月換料平衡循環硼濃度曲線Fig.5 18-month refueling balance cycleboron concentration curve

從運行反饋獲知2010年11月核電機組B的1號機組取出二次中子源，2013年4月核電機組B的2號機組取出二次中子源，2015年11月核電機組A的1號機組取出二次中子源，2016年10月核電機組A的2號機組取出二次中子源。從圖6和圖7可知，取出二次中子源之后，實際氚排放量有顯著減少，模型也考慮了二次中子源移除的影響，計算結果也有一定減少，但是模型計算結果在這段時間總體比實測值高。有可能模型低估了二次中子源的產生量或二次中子源對其他冷卻劑貢獻氚也有促進影響，需要進一步研究。

需要說明的是，在復核計算中假設主回路冷卻劑中每年的氚產生量和氚排放量是平衡的。但是實際年度氚排放量還與氚排放管理密切相關。例如通常機組在大修期前，為保證大修期間的系統排水或應對突發事件，需要對廢液排放系統所暫存的廢水排空，從而表現出在燃料循環末期的幾個月氚排放量可能較大。除此之外，現實中的運行事件也會對氚排放量造成影響，如2006年所選取機組B主泵泄漏率較高，改變了氚的排放計劃，部分累積到下一年度集中排放引起2007年度氚排量增加。因此，在18個月換料跨年度大修和不可預計的運行事件的現實原因下，年度實測排放與核算本身存在誤差，故在表1和表2中給出了18個月換料模式和12個月換料模式下、連續15年氚排放核算結果總和與實測排放值總和的比較。從15年的總和數據來看，理論計算值也是和實測值相符合的。

表1 核電機組A氚排放值計算結果及復核

表2 核電機組B氚排放值計算結果及復核Table 2 The calculation result and measuredvalue of tritium release from NPP B TBq

圖6 核電機組A氚排放量實測值與計算值比較Fig.6 The comparison between calculation resultand measured value of tritium release from NPP A

圖7 核電機組B氚排放量實測值與計算值比較Fig.7 The comparison between calculation result andmeasured value of tritium release from Daya Bay NPP B

4 氚的排放限值分析

根據我國《核動力廠環境輻射防護規定》(GB 6249—2011)[8]中對核電廠氣液態放射性流出物的排放控制標準，對3 000 MW熱功率的輕水堆核電廠，氣態氚排放控制值為1.5×1013Bq/a ，液態氚排放控制值為7.5×1013Bq/a 。對于熱功率大于或小于3 000 MW的反應堆，應根據其功率適當調整。對于同一堆型的多堆廠址，所有機組的年總排放量應控制在上述規定值的4倍以內。

壓水堆核電廠產生的氚最終主要以液態和氣態的形式向環境排放，參考我國《壓水堆核電廠運行狀態下的放射性源項》 (GB/T 13976—2008)[9]中附錄I的相關要求，排放到環境中的 氚源項在氣態和液態之間的分配比例可以考慮為10%和90%。依據壓水堆核電廠氚排放源項中氣相及液相分布，可分別計算得到通過氣態及液態形式釋放到環境中的氚源項理論值(見表3和表4)。通過對比可以看出，核電機組A和核電機組B氚的排放理論值都沒有超過國家制定的排放限值。

表3 核電機組A氣液態氚排放理論值Table 3 The calculation result of gaseous andliquid tritium release from NPP A TBq

表4 核電機組B氣液態氚排放理論值

5 結論

本文給出了壓水堆核電廠氚源項的計算模型，并根據實際的機組運行參數對某在役核電機組18個月換料模式和12個月換料模式下的氚排放值進行計算，并將計算結果與實際運行排放值進行對比。結果表明，氚的理論計算值與實際運行情況相符，本文氚排放計算采用的計算模型和假設是合理的；壓水堆核電廠機組A和機組B在2003—2018年氚的排放量滿足我國規定的排放限值。本文對壓水堆核電廠氚源項計算模型的研究，可以為核電廠的設計和環境影響評價以及環境影響評價審評等工作提供參考。