造紙廢水處理中溫室氣體減排的溶解氧智能優化控制

黃菲妮 沈文浩

（華南理工大學制漿造紙工程國家重點實驗室，廣東廣州，510640）

造紙工業是重要的水資源消耗型行業，同時產生大量的工業廢水。造紙廢水采用活性污泥法處理過程中，會產生大量的溫室氣體（CO2、CH4和N2O）[1]。溫室氣體排放有兩種途徑：①直接排放，將廢水中的污染物經微生物的降解作用所產生的溫室氣體；②間接排放，處理過程中化學品投放、電能消耗和后續污泥處理所間接產生的溫室氣體。溫室氣體排放至大氣中，造成“隱形”的二次污染。目前，關于廢水處理過程實現溫室氣體減排的研究比較少，主要采用新的廢水處理工藝代替活性污泥法處理工藝，如Fenton法[2]和光催化法[3]等工藝。雖然這些新工藝的實施有利于溫室氣體減排，但具有處理成本高和化學品殘留的缺點，至今無法替代活性污泥法的大規模應用。

利用自動控制調節過程參數，為溫室氣體減排提供了可行途徑。由于缺乏溫室氣體在線監測設備和溫室氣體排放機理的研究，目前的自動控制系統忽視了對溫室氣體排放量的控制。在滿足出水質量的基礎上，減少溫室氣體的排放，是當前造紙廢水處理過程中一個需要重視的研究課題。

要實現溫室氣體減排的自動控制，首要的是對廢水處理過程中排放的溫室氣體進行在線監測。目前常用的溫室氣體量化法是采用排放因子折算的粗略方式進行估算[4]。Bridle 等人[5]基于國際水處理協會（IWA）提出的活性污泥1 號模型（ASM1），根據生化反應的物質守恒建立了溫室氣體排放量的計算模型，包含4個子過程的直接排放和間接排放的溫室氣體，實現了對廢水處理過程所產生的溫室氣體的在線監測。Nopens 等人[6]在ASM1 模型的基礎上，添加了溫室氣體排放量的計算，開發了BSM2G 模型。然而，BSM2G 模型計算量大且需要測量的變量較多，其中有些變量在實際造紙廢水處理現場缺乏在線測量儀表[7]。

在影響廢水活性污泥法處理過程的眾多變量中，溶解氧濃度是最關鍵的參數之一。溶解氧濃度影響著溫室氣體的排放量，過高的溶解氧濃度使曝氣機耗電產生的溫室氣體增加，過低的溶解氧濃度則會引起反硝化過程N2O 大量產生[8]。Christine 等人[9]通過敏感度分析得出，對比其他參數，溶解氧濃度對溫室氣體有較大的影響。Xavier 等人[10]基于Bridle 的溫室氣體計算模型，得到溶解氧控制回路對溫室氣體減排有促進作用的結論。

目前，溶解氧的優化控制研究尚未涉及溫室氣體減排的研究，主要集中在降低處理成本和提高出水質量，其優化控制的思想可借鑒于溫室氣體減排上。韓廣[11]將廢水處理過程的節能降耗問題轉化為以出水水質為約束條件，以能耗最小化為目標的約束優化問題，實施溶解氧神經網絡優化控制，能耗降低3%。張偉等人[12]利用模糊神經網絡建立控制模型，基于NSGA-II 對溶解氧最優設定值進行求解，能耗降低5.51%。韓紅桂等人[13]用自適應回歸核函數的方法建立出水質量和能耗模型，利用動態溶解氧設定值跟蹤控制，降低了能耗。在動態設定值理論的基礎上，栗三一[14]優化了控制方案，采用分層控制結構設計廢水處理過程優化控制方案，建立優化目標模型，降低了41.5%的運行成本。侯瑩[15]進一步基于分層優化控制建立了中試平臺。

上述廢水優化控制研究僅將出水水質和運行成本作為優化目標，均未涉及過程中排放的溫室氣體。溶解氧濃度作為對出水質量和溫室氣體十分關鍵的參數，通過對其控制，在保證出水質量的同時，實現溫室氣體減排。因此，本課題采用上述分層控制的思想[14]，提出了一種基于動態溶解氧設定值的優化控制方案。首先，為描述出水質量和進水特征之間的關系，建立了回歸核函數模型，為優化控制系統提供控制目標模型。其次，采用遺傳算法尋找最優溶解氧設定值。最后，用最優設定值進行BP-PI 的跟蹤控制。該方法可以實現出水質量達標，同時有效地減少了溫室氣體的排放。本課題研究對于減少造紙廢水處理過程中溫室氣體的排放具有現實意義，并提供了指導方法。

1 方 法

1.1 過程模型

1.1.1 活性污泥法廢水處理工藝模型

本課題以廣州某造紙廠活性污泥法廢水處理工藝為研究仿真對象，按照我國GB 3544—2008《制漿造紙工業水污染物排放標準》監測廢水。

造紙廢水活性污泥法處理工藝流程見圖1。造紙廢水經缺氧池和好氧池進行污染物降解后，易降解物質轉化為溫室氣體揮發至大氣，難降解物質進入沉淀池。污泥經泵回流至進水處，泵消耗電能引起間接溫室氣體的排放。反應機理基于ASM1[16]（Activated Sludge Model No.1）模型，以描述活性污泥法處理工藝中微生物降解污染物的化學反應過程。基于前期的研究[17-18]，將進水COD 和含氮組分劃分為ASM1 模型的變量。

經生化處理后的廢水進入沉淀池，假設沉淀過程不發生化學反應，采用Tackás模型描述沉淀過程[19]。

1.1.2 溫室氣體排放模型

1.1.2.1 直接排放

（1）內源性衰變

內源性衰變過程是以營養不充足的微生物菌群體內的有機碳為反應物，在有氧條件下，徹底氧化為CO2、H2O 和NH3，釋放能量供給細胞以維持其活性。根據化學反應的物質守恒關系，計算可得CO2的排放量，見公式（1）。

圖1 造紙廢水活性污泥法處理工藝流程

式中，XVSS,decay表示微生物細胞內參加內源性呼吸的有機碳，g/h；CO2VSS,decay表示內源性呼吸所產生的CO2，g/h。

（2）BOD去除

廢水中有機污染物（BOD 表示）的微生物降解分為兩個部分：一部分是微生物菌群吸收有機污染物，參與合成微生物細胞；另一部分是在氧氣充足的情況下，徹底氧化為CO2和H2O。被氧化的污染物由總消耗的BOD 減去轉化為微生物細胞的BOD 而得，BOD去除過程所產生的CO2計算見公式（2）。

式中，BODoxidated表示被氧化的污染物，g/m3；CO2BODremoval表示BOD去除過程所產生的CO2，g/h。

（3）硝化過程

廢水在硝化過程中，自養菌進行好氧生長，有機污染物氨基酸中的氨氮在自養菌分階段硝化作用下轉化為硝酸，該過程消耗了CO2。可根據消耗過程中氨氮的變化量計算消耗的CO2，見公式（3）。

式中，NHnitrification表示用于硝化過程的氨氮，g/h；CO2nitrification表示硝化過程所消耗的CO2，g/h。

（4）反硝化過程

反硝化過程發生在缺氧條件下，會產生具有極高溫室效應潛勢的N2O 作為中間產物排放到大氣中[20]。根據文獻[20]，有0.5%的含氮物質被還原為N2O，根據所消耗的含氮量計算可得N2O 的產生量，見公式（4）。

式中，Q 表示進水流量，m3/h；TNin為進水總氮含量，g/m3；TNout為出水總氮含量，g/m3；N2Odenitrification表示反硝化過程所排放的N2O，g/h。

1.1.2.2 間接排放

溫室氣體的間接排放來自3 方面：①污泥排出后為了防止污泥失效需要對其做進一步的缺氧處理，該過程會產生溫室氣體CO2和CH4。根據物質守恒定律，可計算該部分排放的CO2和CH4。②造紙廢水生化處理過程中，電能消耗主要來自曝氣機和水泵，進而間接導致大量的CO2排放，采用排放因子的方法計算[21]。③文獻[3]提供了在缺氧反應池添加化學品所帶來溫室氣體排放量的計算方法。

1.2 溶解氧濃度對溫室氣體排放的影響

廢水溶解氧濃度對溫室氣體各個排放源的作用并不一致。評估曝氣量的變化對各個溫室氣體排放源的影響，找出曝氣量變化對溫室氣體排放影響最大的排放源，是實現溫室氣體減排的溶解氧優化控制的基礎。

Pearson 相關系數法用于描述兩組數據之間呈相同變化趨勢的程度，可以用于量化2個變量之間的關系。Pearson相關系數的計算如公式（5）所示。

式中，r（x,y）是x 和y 的相關系數；x,y 是變量的向量；i是采樣點的個數。

圖2 為廢水處理過程中溫室氣體排放源與曝氣量Pearson 相關系數的關系。圖2 中的Pearson 相關系數越大，說明溫室氣體排放源受曝氣量的影響越大。正/負相關系數表明：隨著曝氣量的增加，溫室氣體增加/減少。圖2 結果表明，當曝氣量變化時，因曝氣機耗電而產生的溫室氣體量所受到的影響最大，呈正相關的趨勢；其次是硝化過程消耗的溫室氣體量所受到的影響，呈負相關，其相關系數（-0.1021）小于曝氣機耗電所產生溫室氣體的相關系數（0.3162）。除此以外，其余排放源的相關系數較小，表明受曝氣量變化的影響弱。綜合各排放源與曝氣量的關系，全部正相關系數之和為0.3429，因此溫室氣體總排放量隨著曝氣量的增加而增加。

圖2 廢水處理過程溫室氣體排放源與曝氣量Pearson相關系數的關系

1.3 控制系統架構

通過分析造紙廢水活性污泥法處理工藝的特點，根據分層優化控制的思想，將整個優化控制分為3個模塊：出水約束層、優化設定層和跟蹤控制層。其功能包括以下幾方面。

（1）在出水約束層中，采用自適應核函數回歸模型（Adapted-Kernel-Regression 模型，AKR），根據進水特征和溶解氧濃度，建立出水BOD 值、氨氮和總氮濃度的預測模型。

（2）在優化設定層中，利用遺傳算法（Genetic Algorithm，GA）求解滿足出水約束的溶解氧設定值范圍。在滿足出水質量達標的溶解氧設定值中，選取使溫室氣體排放量最低的溶解氧為設定值。

（3）在跟蹤控制層中，根據優化的溶解氧設定值，采用BP 神經網絡（Back Propagation Neural Net‐work）優化PI 控制參數，對溶解氧濃度進行跟蹤控制。該優化控制方案簡稱為AKRBP-PI 控制，旨在減少溶解氧測量值和優化設定值之間的誤差，提高系統穩定性，以實現在保證出水達標的前提下，實現溫室氣體減排。

AKRBP-PI 控制系統的控制流程見圖3。在k 時刻，得到優化的溶解氧設定值sp(k)后，開環控制的溶解氧（DO）值作為神經網絡控制的測量值（ym(k)），將k 時刻的進水數據（Q(k)、COD(k)、SS(k)、NH(k)和TN(k)），連同優化的DO 設定值sp(k)，作為BP 神經網絡的7 個輸入，對BP 神經網絡進行訓練，輸出k 時刻的PI 參數（KP(k)和KI(k)）。k 時刻的PI 參數確定后，輸入至PI 控制器，控制曝氣量（KLa）的大小，進而將系統中DO 濃度控制在優化的設定值上。

圖3 造紙廢水處理過程實現溫室氣體減排的AKRBP-PI分層優化控制方案

1.4 優化控制算法

1.4.1 出水約束層

為了研究進水特征與出水的BOD、氨氮和總氮的關系，選擇出水的BOD、氨氮和總氮為輸出變量，將進水的流量、COD、SS、氨氮、總氮和曝氣過程溶解氧作為輸入變量，可以得到輸入和輸出的關系。

針對回歸預測，選擇合適的模型對問題進行進一步的描述。核函數回歸的方法是將向量內積空間進行擴展，有效地將非線性問題通過核函數轉為近線性的問題。利用自適應回歸核函數模型，建立輸入變量和輸出變量之間的關系。

1.4.2 優化設定層

造紙廢水活性污泥法處理過程中，溶解氧濃度是污染物去除的關鍵參數，其中出水的BOD、氨氮和總氮容易超限[8]。實驗表明，當溶解氧濃度在0～2 mg/L 范圍內變化時，溶解氧濃度越高，出水污染物濃度越低。一方面，將出水BOD、氨氮和總氮濃度作為約束條件；另一方面，根據1.2 小節的研究可以得到：溶解氧濃度越高，溫室氣體排放總量越大的結論。

為求解同時能滿足出水限值，且能達到溫室氣體減排目的的溶解氧設定值，本課題采用遺傳算法分別對BOD、氨氮和總氮模型進行求解，以同時滿足3個出水指標的設定值作為最低的溶解氧設定值。

1.4.3 跟蹤控制層

BP 神經網絡控制是以誤差最小為優化指標，實現PI 參數的自整定。BP 神經網絡的優點是可以根據進水變化情況，通過BP 神經網絡強大的學習能力和逼近能力，輸出在該進水條件下最能使系統穩定的控制參數。BP 神經網絡采用7-18-2 的結構，將優化設定層計算得到的溶解氧設定值作為控制目標，BP 神經網絡的輸入為偏差、進水量Q、COD、SS、總氮和氨氮，以及當前溶解氧濃度。

2 結果與討論

2.1 溶解氧控制

本課題研究基于廣州某造紙廠活性污泥法廢水處理現場，按照1.3小節提出的分層優化控制架構，進行溫室氣體減排仿真控制。仿真數據來自現場DCS系統，采樣周期1 h，共有140 組。首先，將采集的進水數據輸入1.1.1 小節的工藝模型，計算得到實時的溫室氣體排放量；然后，根據出水約束層和優化設定層的算法，預測出水BOD、氨氮和總氮，計算實時優化的溶解氧設定值；最后，采用AKRBP-PI 控制對溶解氧濃度進行跟蹤控制，其控制結果如圖4所示。

將AKRBP-PI 優化控制方案的仿真結果與開環控制、恒定的溶解氧設定值（1 mg/L）和恒定的PI 控制參數（Kp=0.9、Ki=0.15）、恒定的溶解氧設定值（1 mg/L）和自整定的BP-PI 控制參數進行對比，3 種PI 控制的控制指標見表1，包括絕對誤差積分誤差（IAE）、時間乘絕對誤差積分誤差（ITAE）和平方誤差積分誤差（ISE），由于優化方案中的溶解氧設定值實時變化，雖然AKRBP-PI 的控制穩定性低于BP-PI，但是控制指標仍在可接受范圍內。

表1 對溶解氧濃度實施3種控制方案的控制指標比較

從圖4 中可以看出，不同于恒定溶解氧的設定值1 mg/L，AKRBP-PI 控制根據進水特征的變化，計算所得的溶解氧設定值在0.1～1.6 mg/L 之間變化，跟蹤控制的溶解氧測量值與設定值的IAE、ISE 分別為：8.92×10-3和3.17×10-5。

圖4 造紙廢水處理過程采用AKRBP-PI控制對溶解氧濃度的控制

2.2 曝氣量的變化

圖5 為4 種控制方案中曝氣量（氧傳遞系數，KLa）的變化情況。使用PI 和BP-PI 控制策略的平均曝氣量分別為12.9 h-1和11.7 h-1，高于開環控制中的恒定曝氣量10 h-1。然而，在AKRBP-PI 控制方案中，溶解氧設定值、PI 控制器參數和曝氣量都與進水水質實時動態變化，雖然KLa的變化幅度較大，在0～14 h-1之間變化，但是其大部分都低于10 h-1，平均曝氣量為7.9 h-1。這說明不同的進水特征使出水達標所需要的曝氣量也不同。因此，可以根據進水水質的特征，尋找動態的溶解氧設定值，以減少溫室氣體的排放。

2.3 出水水質控制

造紙廢水處理過程中采用不同控制方案的出水水質見圖6。在圖6 中，雖然AKRBP-PI 控制下的出水BOD、氨氮和總氮相較于PI 控制和BP-PI 控制來說，呈現較高的數值，但是均未超限。這是因為在AKRBP-PI 控制方案中，是以滿足出水限值為約束條件的，選取能夠同時滿足出水BOD、氨氮和總氮的最低設定值，來實現溫室氣體的減少。一方面，相較于溶解氧設定值恒定為1 mg/L 的PI 和BP-PI 控制，AKRBP-PI控制下的部分動態優化設定值低于1 mg/L，雖然AKRBP-PI 控制的出水BOD5、總氮和氨氮平均值（分別為10.4、4.4 和1.6 mg/L） 高于PI 控制（平均值分別為4.9、3.3 和0.7 mg/L）和BP-PI 控制（平均值分別為5.0、3.4 和0.7 mg/L）的結果，但仍然滿足出水排放標準（20、12 和8 mg/L）。另一方面，溶解氧設定值恒定為1 mg/L 時，曝氣量較高（見圖5），曝氣機多余的耗電，不僅造成了運行成本的增加，也可能導致因曝氣機耗電間接產生的溫室氣體量增加。

2.4 溫室氣體減排

造紙廢水處理過程采用不同控制方案的溫室氣體排放量見圖7。由圖7（a）可見，直接溫室氣體排放量在開環、PI、BP-PI 和AKRBP-PI 控制方案下的差別不大，在第1～8 h 的模擬結果中，AKRBP-PI 控制的溫室氣體直接排放量比其他3 種控制方案情況下的高；具體比較結果見表2。

溫室氣體間接排放量（圖7（b））的變化趨勢與曝氣量（圖5）的變化趨勢相近，雖然AKRBP-PI 的控制使曝氣量變化劇烈，導致曝氣機耗電產生的溫室氣體量變化較大，但其明顯低于PI和BP-PI控制所帶來的曝氣機耗電產生的溫室氣體量。PI 和BP-PI 控制為了維持恒定為1 mg/L的溶解氧設定值，產生了大量的溫室氣體，明顯高于開環控制排放的間接溫室氣體。

綜合直接排放量和間接排放量，從總排放量（圖7（c））來看，AKRBP-PI 控制明顯減少了溫室氣體的排放。雖然有部分進水時段（0～5 h，108～112 h）的溫室氣體量較高，這是因為跟蹤優化控制時動態設定值變化幅度過大（見圖4），控制輸出未能實現無偏差的跟蹤控制，但是大部分進水時段的溫室氣體排放量都低于開環控制、PI 控制和BP-PI 控制的情況。

圖5 造紙廢水處理過程采用不同控制方案的曝氣量

圖6 造紙廢水處理過程采用不同控制方案的出水水質

為進一步研究AKRBP-PI 控制對溫室氣體減排的作用機制，通過對各排放源溫室氣體減少量（與開環控制相比）的研究，可以清晰量化AKRBP-PI 控制對各個排放源的影響。圖8為造紙廢水處理過程采用不同控制方案所帶來的溫室氣體減排量。從圖8可以看出，PI 控制和BP-PI 控制所帶來的減排作用體現在直接排放源的硝化過程，但控制過程中反而增加了曝氣機耗電所帶來的間接溫室氣體排放。在PI控制和BPPI 控制下，對比開環控制，總的溫室氣體排放量分別增加了8.1%和4.1%。AKRBP-PI 控制所帶來的減排作用主要體現在有效降低了曝氣機耗電所產生的溫室氣體，平均減少了35.9 kg/h。相較于開環控制的溫室氣體總排放量403.2 kg/h，減少了8.6%的溫室氣體總排放量。然而，AKRBP-PI 控制對其他排放源的影響較小，對直接排放的溫室氣體影響較小，其中內源性衰變產生的溫室氣體平均增加了2.0 kg/h，而BOD5去除的溫室氣體平均減少了2.1 kg/h，反硝化過程產生的N2O平均減少了1.6 kg/h（CO2計）。

2.3 和2.4 小節的實驗結果表明，在140 組的造紙廢水仿真模擬中，采用AKRBP-PI 控制策略，不僅使出水水質未超限，而且降低了曝氣量，導致其比開環控制減少了8.6%的溫室氣體排放量，主要來源于曝氣機耗電間接產生的溫室氣體減少。而PI 控制和BP-PI 控制雖然提高了出水水質，但卻增加了溫室氣體排放量。

圖7 造紙廢水處理過程采用不同控制方案的溫室氣體排放量

圖8 造紙廢水處理過程采用不同控制方案所帶來的溫室氣體減排量

表2 造紙廢水處理過程采用不同控制方案的溫室氣體平均排放量 kg/h

3 結 論

本課題針對造紙廢水活性污泥法處理過程中溫室氣體減排的問題，提出了一種基于溶解氧的分層優化控制策略。采用自適應回歸核函數對出水BOD、總氮和氨氮進行預測，建立出水約束層；通過遺傳算法求解優化的溶解氧設定值作為優化設定層；在跟蹤控制層實施優化設定值的神經網絡跟蹤（AKRBP-PI）控制。旨在通過調節溶解氧濃度，在出水污染物含量達標的基礎上，實現溫室氣體的減排。

3.1 基于ASM1 模型和物質守恒建立了溫室氣體直接和間接排放模型，以實現溫室氣體的在線監測。

3.2 采用Pearson 相關系數法研究了溶解氧濃度對各個溫室氣體排放源的影響，得知總的溫室氣體排放量隨著曝氣量的升高而增加。

3.3 控制仿真結果表明，對比開環控制，PI 控制和BP-PI控制下的溫室氣體總排放量分別增加了8.1%和4.1%；然而在AKRBP-PI控制下，不僅未出現出水水質超限，而且減少了8.6%的溫室氣體總排放量，其中主要來源于曝氣機耗電間接產生的溫室氣體減少。