雅魯藏布江中下游含氮化合物的分布特征及來源解析

孫文青，陸光華，薛晨旺

雅魯藏布江中下游含氮化合物的分布特征及來源解析

孫文青，陸光華※，薛晨旺

（西藏林芝高山森林生態(tài)系統(tǒng)國家野外科學(xué)觀測研究站，西藏農(nóng)牧學(xué)院水利土木工程學(xué)院，林芝 860000）

作為世界上海拔最高的大河之一，雅魯藏布江集中了西藏地區(qū)一半以上的水資源。隨著梯級水電站的開發(fā)，人類活動的影響大大增加，可能改變雅魯藏布江及周邊的生態(tài)環(huán)境，進而對河流氮循環(huán)產(chǎn)生影響。為深入理解水體含氮化合物的賦存演變規(guī)律，定量分析其來源，在雅魯藏布江中下游及其主要支流設(shè)置11個采樣點，研究了雅魯藏布江中下游水體中含氮化合物賦存形式和時空分布特征，結(jié)果表明：溶解性有機氮（Dissolved Organic Nitrogen，DON）和硝態(tài)氮（NO3--N）是溶解性總氮（Total Dissolved Nitrogen，TDN）的主要形式，枯水期TDN的濃度高于豐水期，沿程呈現(xiàn)下降趨勢。結(jié)合氮氧同位素技術(shù)和穩(wěn)定同位素模型對水體中的NO3-進行了源解析。15N-NO3-和18O-NO3-的變化范圍分別為-9.17‰～22.7‰和-13.3‰～8.24‰。NO3-主要來自降雨及肥料、土壤有機氮以及污水和糞便。在日喀則段和拉薩段，水體NO3-主要來自土壤有機氮和降雨及肥料中NH4+，二者貢獻率超過70%；在山南段和林芝段，降雨及肥料中NH4+對水體NO3-的貢獻率最大，達到43%～70%。水體硝化和反硝化作用是影響氮素賦存形態(tài)和氮氧同位素組成的主要因素。

肥料；同位素；氮；雅魯藏布江；分布；來源

0 引 言

水體氮污染是目前全球重點關(guān)注的環(huán)境問題，特別是作為飲用水源的河流的氮素污染已成為中國突出的環(huán)境問題之一[1-2]。很多河流的氮素濃度已經(jīng)遠遠超過了河流本身的自凈能力，對水質(zhì)造成了極大的破壞[3]。中國現(xiàn)有關(guān)于水環(huán)境含氮化合物的研究多集中長江流域、黃河流域及富營養(yǎng)湖泊，對于高原河流含氮化合物的分布特征及來源解析尚未見報道。

作為世界上海拔最高的大河之一，雅魯藏布江（簡稱雅江）在中國境內(nèi)長度2 057 km，流域面積24.6萬km2，集中了整個西藏地區(qū)56.6%的水力資源[4]。與長江、黃河等流域相比，雅江流域人口密度、工業(yè)化和城鎮(zhèn)化水平較低，氮素污染水平不高[5]。但是高原河流具有獨特的水文水質(zhì)、地質(zhì)地貌和生態(tài)特點，青藏高原地區(qū)不僅是氣候變化敏感區(qū)，更是典型的生態(tài)脆弱區(qū)。尤其是雅江流域各大水電站相繼投產(chǎn)使用，可能會改變河流的水文地貌形態(tài)和天然的徑流模式，從而引發(fā)一系列生態(tài)環(huán)境問題[6]。雅江是西藏人民主要的水源地，如果水體中有過量的含氮化合物輸入，會嚴重威脅到飲用水安全[7]。因此，有必要對雅江含氮化合物的組成、分布和時空變化進行深入研究，對主要含氮化合物的來源進行解析。

近年來，由于同位素測試技術(shù)的快速發(fā)展和檢測成本的降低，氮氧同位素（15N-NO3-和18O-NO3-）被廣泛應(yīng)用于解析水體氮素來源及生物地球化學(xué)過程[8-11]。同時，結(jié)合穩(wěn)定同位素模型（Stable Isotope Analysis in R， SIAR），可實現(xiàn)對NO3--N來源的定量分析[12-14]。

為闡明雅江中下游水體含氮化合物的賦存演變規(guī)律及主要來源，通過對雅江氮素的主要賦存形式和氮氧同位素分析，確定含氮化合物的沿程分布特征，明析水體NO3-的主要來源，定量解析不同來源的硝酸鹽貢獻率，以期為高原河流氮素污染控制和西藏地區(qū)飲用水安全保障提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料和方法

1.1 研究區(qū)域及樣品采集

綜合考慮沿岸城市分布、河流交匯及梯級水電開發(fā)等因素，在雅江中下游干流及主要支流年楚河、拉薩河、尼洋河設(shè)置11處采樣點（見圖1），采樣點S7和S8分別位于梯級水電站的上下游，其他點均位于雅江重要支流與干流交匯的上下游。采樣點位信息見表1。

根據(jù)歷史水文資料，雅江中下游1-4月為枯水期，6-9月為豐水期。在2018年3月（枯水期）和8月（豐水期），采用有機玻璃采水器在水面下50 cm處采集水樣，置于500 mL聚乙烯瓶中，現(xiàn)場加入氯化汞固定。每個采樣點平行采集3個樣品。現(xiàn)場采用HACH-HQ40d便攜式多參數(shù)水質(zhì)分析儀（美國哈希公司）測定溶解氧（Dissolved Oxygen，DO）含量（mg/L）。

圖1 雅江中下游采樣點位置

表1 雅江中下游采樣點信息

1.2 含氮化合物及同位素測定

取500 mL水樣經(jīng)過0.45m醋酸纖維濾膜過濾后用于含氮化合物含量測定。采用堿性過硫酸鉀消解紫外分光光度法（UV-5500PC，上海元析）測定溶解性總氮（Total Dissolved Nitrogen，TDN），采用紫外分光光度法測定NO3-、NO2-和NH4+含量。溶解性有機氮（Dissolved Organic Nitrogen，DON）為TDN與無機氮（NO3-+NO2-+NH4+）的差值。

取50 mL水樣采用細菌反硝化法測定NO3-氮氧同位素[15-16]，利用特定的反硝化細菌，使得NO3-轉(zhuǎn)化為N2O，純化后使用Thermo-Mat253同位素質(zhì)譜儀（美國賽默飛世爾科技公司）測定15N-NO3-和18O-NO3-值，15N-NO3-和18O-NO3-值的測定誤差為± 0.5‰。穩(wěn)定同位素組成（）定義為待測樣品穩(wěn)定同位素的比值（sample）相對于標準樣品同位素比值（standard）的千分之偏差，如式（1）所示[11]。

式（1）中穩(wěn)定同位素的比值可以是某一元素的重同位素原子豐度與輕同位素原子豐度之比（15N/14N和18O/16O）。15N值參照大氣中氮氣（N2），18O參照維也納標準平均海水。同時測定了雅江水樣中的18O-H2O。

1.3 SIAR模型

SIAR模型是基于R統(tǒng)計軟件的穩(wěn)定同位素混合模型，它利用貝葉斯方法計算氮污染源的貢獻率[17]。SIAR模型如式（2）所示：

式中X表示第個混合樣品中同位素的值（=1, 2, 3, …,；=1, 2, 3, …,）；P表示第個污染源的貢獻率，由模型計算得出（=1, 2, 3, …,）；S表示第個污染源中同位素的值，μ為其平均值，2為其正態(tài)分布的方差；C表示同位素在第個污染源中的分餾系數(shù)，λ為平均值，2為其正態(tài)分布的方差；ε表示第個混合樣品中同位素值的殘差，0為其平均值，2為其正態(tài)分布的方差。

在雅江水體中，將肥料、土壤有機氮、污水及糞便、降雨作為SIAR模型中定量計算的4種NO3-的污染來源。11個觀測點肥料中15N范圍為-1.10‰～1.08‰，18O的范圍為-3.56‰～-2.38‰；土壤中15N為2.76‰～6.22‰，δ18O為-5.34‰～-0.12‰；污水及糞便中的15N值較高，為7.83‰～15.29‰，18O為3.31‰～6.49‰；降雨中15N為-8.68‰～3.18‰，18O為12.2‰～19.1‰。利用SIAR模型計算不同來源NO3-的貢獻率時，由于雅江水體中DO含量較高，微生物反硝化作用較弱，假設(shè)式（2）中的分餾系數(shù)為0。

2 結(jié)果與分析

2.1 含氮化合物的賦存及時空變化

雅江表層水中TDN濃度的時空變化如圖2所示，其中日喀則段包括S1～S3，拉薩段包括S4～S6，山南段包括S7和S8，林芝段包括S9～S11。由于受到季節(jié)、地理環(huán)境、支流匯入和污染源輸入等因素影響，TDN分布具有明顯的季節(jié)和空間差異性。枯水期TDN的范圍為1.3～2.5 mg/L，不同河段TDN的濃度有明顯差異，具體表現(xiàn)為日喀則段>拉薩段>林芝段。豐水期TDN的濃度低于枯水期，變化范圍為1.1～2.0 mg/L，也呈現(xiàn)出一定的沿程下降趨勢。需要指出的是，年楚河S3點位于日喀則城區(qū)，枯水期點TDN的濃度達到2.5 mg/L，已經(jīng)超過國家地表水Ⅴ類標準（2 mg/L）[18]。

雅江水體中不同形態(tài)氮的組成及時空變化見圖3。DON是水體中氮素的主要賦存形式，其濃度呈現(xiàn)明顯的時空變化。枯水期水體DON平均濃度高于豐水期，而豐水期DON的空間變化較枯水期更為明顯，在日喀則段（S1～S3）水中DON濃度最高，林芝段（S10）最低。

NO3--N是水中無機氮的主要賦存形式（圖3），在TDN中11個站點豐水期和枯水期平均占比達到25.6%。在時間變化上與DON類似，枯水期濃度較高。在空間分布上，枯水期NO3-最大值出現(xiàn)在流經(jīng)日喀則市年楚河（S3），而在豐水期除了S3外，在林芝市下游的S10點濃度也很高。雅江水體中NH4+-N的濃度總體上低于NO3--N，在TDN中平均占比為17.5%。NO2--N在多數(shù)點位未檢出。

2.2 NO3-的來源解析

豐水期雅江水體不同點位NO3-的氮、氧同位素值見圖4。15N-NO3-值的變化范圍為-9.17‰～22.68‰，平均值為4.16‰，空間變化較大，日喀則段S1和S3、拉薩河（S6）以及水電站下游（S8）的15N-NO3-值明顯高于其他點，而在下游林芝段（S9～S11）顯著降低。18O-NO3-值的變化范圍在-13.25‰～8.24‰之間，平均值為-3.61‰。總體來看，在支流匯入后18O-NO3-值降低，最大值出現(xiàn)在S1點，最小值在S9點，沿程呈現(xiàn)波動向下的趨勢。

根據(jù)文獻[19-20]中不同來源15N-NO3-和18O-NO3-的值域，動物糞便產(chǎn)生的15N值在8‰～22‰之間，污水的15N值高于10‰；土壤有機氮的15N值在0～10‰之間；降水及肥料中的15N較低，一般為-9‰～5‰；由含氮化合物（含氮肥料、土壤有機氮、污水和糞便）硝化生成NO3-的18O值在-10‰～15‰之間[19-20]。結(jié)合本研究得到的氮氧同位素實測結(jié)果，解析了雅江水體NO3-的主要來源，結(jié)果表明雅江中下游水體中的硝酸鹽主要來自降雨及肥料、土壤有機氮以及污水和糞便。而來自大氣沉降的18O-NO3-的值域（28‰～75‰）遠高于本研究結(jié)果，表明雅江中下游水體中的硝酸鹽并非來自大氣沉降。

圖4 豐水期雅江水體NO3-的氮、氧同位素關(guān)系及來源

土地利用方式對水體NO3-來源影響顯著[20]。在雅江中下游地區(qū)，耕地是最主要的土地利用方式，其次為林地、園地和農(nóng)村居住區(qū)。雅江流域土地以砂石為主，水土流失嚴重，同時，在河岸地區(qū)開墾了部分耕地。地表徑流攜帶大量土壤氮和在耕地中使用的化肥流入雅江，使得大量氮素隨降雨形成的地表徑流進入雅江，是雅江水體NO3--N的重要來源。在雅江流域污水處理率和達標排放率不高，畜牧業(yè)是傳統(tǒng)產(chǎn)業(yè)，加上旅游業(yè)快速發(fā)展，生活污水、養(yǎng)殖廢水及牲畜糞便構(gòu)成了流域NO3--N的另外一個重要來源。

2.3 不同NO3-來源的貢獻率

利用SIAR模型計算得到豐水期雅江水體中NO3-不同來源的貢獻率，結(jié)果如圖5所示。在日喀則段和拉薩段，水體NO3-主要來自土壤有機氮和降雨及肥料中NH4+，二者貢獻率超過70%；其中S1點土壤有機氮的貢獻率最大，占44%～47%；而在S4和S5點，降雨和肥料中NH4+的貢獻率為49%～55%。在梯級電站上下游（S7和S8）水體中NO3-主要來源是降雨及肥料中NH4+，以及污水和糞便，二者所占比例相當(dāng)，總計貢獻了NO3-來源的80%以上。林芝段（S9、S10和S11）水體中NO3-以降雨及肥料中NH4+的貢獻為主，占比達到60%～70%，土壤有機氮的貢獻率次之，貢獻率為22%～28%。

圖5 豐水期雅江水體硝酸鹽不同來源的相對貢獻率

以上結(jié)果表明，在雅江中下游水體中，降雨及肥料中NH4+是水體NO3-最主要的來源。雅江沿岸及其支流周圍分布大量農(nóng)田，農(nóng)田中施用的氮肥通過降雨隨地表徑流進入河流中，是雅江水體中氮素的重要來源。土壤有機氮是雅江水體NO3-的另一個重要來源，尤其是在寬谷河段，這主要是由于河流沿岸緩坡地的開墾和耕地土壤的侵蝕作用。S7和S8處于峽谷河段，土地開發(fā)利用程度低，土壤有機氮貢獻率低，而污水和糞便對NO3-的貢獻率占比高，這可能與該區(qū)域梯級水電站的建設(shè)以及畜禽養(yǎng)殖有關(guān)。Xia等[21]通過SIAR模型計算了南京秦淮河中NO3-的主要來源，結(jié)果表明，肥料在傳統(tǒng)農(nóng)業(yè)地區(qū)貢獻了大量的NO3-，而糞便污水是非農(nóng)業(yè)地區(qū)（尤其是在雨季期間）的主要NO3-來源。

2.4 水體中NO3--N的轉(zhuǎn)化

不同形態(tài)氮的轉(zhuǎn)化和不同來源氮的混合作用是影響水體含氮化合物濃度和同位素組成變化的主要因素，其中硝化作用是水體氮轉(zhuǎn)化的一個重要途徑。硝化作用產(chǎn)生的NO3-的18O-NO3-值范圍通常在±10‰之間[13]，本研究區(qū)域除了S9以外，水樣的18O-NO3-值都在此范圍內(nèi)，說明雅江水體存在強烈的硝化作用。在NO3-形成期間，NO3-中的1個氧原子來自DO（18O-O2=23.5‰），2個氧原子來自水，其18O的理論值可由18O-NO3-=2/3(18O-H2O)+1/3(18O-O2)計算[13]。在雅江水體中，18O-H2O的實測值在-29.5‰～-14.9‰之間變化，平均值為-22.5‰，根據(jù)上述等式計算理論18O-NO3-值。DO含量、理論及實測的18O-NO3-的變化見圖6。對比發(fā)現(xiàn)，大部分觀測點實測的18O-NO3-值要高于理論值，這可能受到了來自降水的高18O-NO3-值的NO3-的影響。在表層水中，浮游植物生物量較高，其同化作用能夠引起較大的同位素分餾，使得剩余NO3-中的15N和18O增加，這也是表層水體實測8O-NO3-值較高的原因[16]。

圖6 溶解氧（DO）含量及實測和理論δ18O-NO3-值的變化

反硝化作用是自然水體去除氮的主要過程，在反硝化過程中，NO3-在反硝化細菌的作用下最終還原為N2O和N2而從水中逸出，NO3-被消耗，使得剩余NO3-中的15N-NO3-和18O-NO3-比例增加[22-25]。從圖4可見，S1、S3、S6和S8水樣中15N-NO3-值在20‰左右，顯著高于其他點，這可能是由于反硝化作用的原因。當(dāng)然流域水體中還可能存在其他氮轉(zhuǎn)化過程共同影響其氮氧同位素比值的情況[26]。

3 結(jié) 論

1）雅魯藏布江中下游水體中的溶解性總氮（Total Dissolved Nitrogen，TDN）主要以溶解性有機氮（Dissolved Organic Nitrogen，DON）和NO3-的形式存在，枯水期TDN的濃度高于豐水期，沿程呈現(xiàn)下降趨勢。

2）雅魯藏布江中下游水體中15N-NO3-值為-9.17‰～22.68‰，18O-NO3-的值在-13.25‰～8.24‰之間，表明硝化作用是最主要的氮轉(zhuǎn)化過程。

3）定量識別了雅魯藏布江中下游水體中NO3-的主要來源，在日喀則和拉薩段，水體NO3-主要來自土壤有機氮和降雨及肥料中NH4+，山南段主要來自降雨及肥料中NH4+及污水和糞便，而林芝段主要來自降雨及肥料中NH4+。

在結(jié)合同位素技術(shù)分析河流中含氮化合物來源時，只考慮了氮氧同位素的示蹤作用，在含氮化合物遷移轉(zhuǎn)化過程中，這些同位素值也會發(fā)生改變，因此在后續(xù)研究中還應(yīng)與其他元素同位素（碳、氫、硼、鍶等同位素）聯(lián)合使用，進一步研究不同潛在污染源的同位素特征值，彌補雙同位素法的不足，提高河流氮素污染源識別的準確性。

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Distribution characteristics and source analysis of nitrogenous compounds in the Middle and Lower Reaches of the Yarlung Zangbo River of China

Sun Wenqing, Lu Guanghua※, Xue Chenwang

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As one of the rivers with the highest elevation in the world, the Yarlung Zangbo River concentrates more than half of the water resources in Tibet. With the development of cascade hydropower stations in the Yarlung Zangbo River, human activities have changed the ecological environment and affected the nitrogen cycle in the river. In order to clarify the distribution characteristics of nitrogenous compounds and quantitatively analyze their sources, eleven sampling points were set up in the middle and lower reaches of the Yarlung Zangbo River and its main tributaries (Nianchu River, Lhasa River and Niyang River), and water samples were collected in March (the dry season) and August (the wet season) of 2018. The concentrations of dissolved oxygen (DO), total dissolved nitrogen (TDN), NO3-, NO2-and NH4+were measured. Dissolved organic nitrogen (DON) was calculated as the difference between TDN and inorganic N. The occurrences and spatial-temporal distribution of nitrogenous compounds in the water samples of the rivers were analyzed, and the main sources of NO3-in the wet season were determined by the dual isotope analyses. The results showed that the DON was the main form of TDN. The concentrations of TDN ranged from 1.3 to 2.5 mg/L in the dry season and from 1.1 to 2.0 mg/L in the wet season, and showed a downward trend along the river. The NO3--N was the main form of inorganic nitrogen in the water, with an average proportion of 25.6% in TDN, and NH4+-N accounted for 17.5% in TDN, while NO2--N was not detected at the most sampling sites. The results of nitrogen and oxygen isotope analyses showed that the values of15N-NO3-ranged from -9.17‰ to 22.68‰, and18O-NO3-from -13.25‰ to 8.24‰ in the wet season. The NO3-mainly came from rainfall and fertilizer, organic nitrogen in soil, and sewage and feces. Based on the Stable Isotope Analysis in R (SIAR) model, the contribution rates of nitrate from different sources were quantitatively calculated. In the Shigatse and Lhasa sections, NO3-in the water body mainly came from the organic nitrogen in soil and the NH4+in rainfall and fertilizer, with more than 70% of contribution rate. The main sources of NO3-in the water in the upstream and downstream of the cascade power stations were NH4+in rainfall and fertilizer, as well as sewage and feces, which accounted for a similar proportion, totally contributing more than 80% of the sources of NO3-. In the Nyingchi section, the NH4+in rainfall and fertilizer contributed the most to NO3-, accounting for 60%-70%, followed by the organic nitrogen in soil with 22%-28% of contribution rate. A large amount of farmland was distributed along the Yarlung Zangbo River and its tributaries. The nitrogen fertilizer applied in the farmland flowed into the river along with the surface runoff through rainfall, which was an important source of nitrogen in the water body of the Yarlung Zangbo River. Due to the reclamation of gentle slopes along the river and the erosion of cultivated soil, the organic nitrogen in soil was another important source of NO3-in the water of the Yarlung Zangbo River, especially in the wide valley section. Higher contribution rate of sewage and feces to NO3-in the canyon reach may be related to the development and construction of the cascade hydropower stations in the region. According to the change of DO contents and theoretical and measured values of18O-NO3-, nitrification and denitrification in the Yarlung Zangbo River are the main factors affecting the forms of nitrogen and the composition of nitrogen and oxygen isotopes. The results in the present study can provide data for the pollution control of nitrogenous compounds in the rivers in plateaus and drinking water security in Tibet.

fertilizers; isotopes; nitrogen; Yarlung Zangbo River; distribution; sources

孫文青，陸光華，薛晨旺. 雅魯藏布江中下游含氮化合物的分布特征及來源解析[J]. 農(nóng)業(yè)工程學(xué)報，2020，36(14)：63-68. doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2020.14.008 http://www.tcsae.org

Sun Wenqing, Lu Guanghua, Xue Chenwang. Distribution characteristics and source analysis of nitrogenous compounds in the Middle and Lower Reaches of the Yarlung Zangbo River of China[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2020, 36(14): 63-68. (in Chinese with English abstract) doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2020.14.008 http://www.tcsae.org

2019-10-07

2020-05-10

國家自然科學(xué)基金（51769034、51879228）；西藏自治區(qū)高等學(xué)校科研創(chuàng)新團隊。

孫文青，助教，主要從事河流氮素遷移轉(zhuǎn)化研究。Email：othmk@sina.cn

陸光華，博士，教授，主要從事水環(huán)境保護與水生態(tài)安全領(lǐng)域研究。Email：ghlu@hhu.edu.cn

10.11975/j.issn.1002-6819.2020.14.008

X52;TQ217

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1002-6819(2020)-14-0063-06