兩種LiF(Mg，Cu，P)熱釋光探測器γ射線響應特性比較研究

馬 燕，于青玉

(西北核技術研究院，西安 710024)

LiF(Mg，Cu，P)熱釋光探測器，具有高靈敏度，高信噪比，低探測閾以及好的組織等效性和好的環境溫度穩定性，已經被廣泛用于輻射劑量的各個領域[1-5]。TLD-SWB是新型的專門為生物體內診斷和治療吸收劑量測量而研制的探測器，由醫用膠狀體、塑料輔助劑(90%的碳氫化合物)與高靈敏LiF(Mg，Cu，P)粉末組成，采用特定工藝加工成形(二者比率1∶1)，具有高度的物理化學穩定性、LiF(Mg，Cu，P)的劑量學特性，能夠適用于液體環境中，可多次重復使用，具有一定的柔軟性。由于該種探測器主要應用于生物體內診斷和治療吸收劑量的測量，所以與用于常規個人和環境劑量監測的劑量計相比，需求量較少，國內針對其性能特征的研究也鮮見報道。中國工程物理研究院袁永剛等人[6]對TLD-SWB型熱釋光探測器測量快中子的方法開展了實驗研究，但未涉及該探測器劑量學性能。由于不同的熱釋光探測器的劑量性能不同，且受各種因素(如測讀儀、加熱條件及退火條件等)的影響，因此在使用前需對其劑量性能進行測定和研究。本文選擇較為普遍使用的TLD-2007C型和TLD-SWB新型LiF(Mg，Cu，P)片型熱釋光探測器為對象，在標準γ參考輻射場進行輻照實驗，重點研究其γ射線響應的一致性、線性度和重復性，為熱釋光材料測量提供基礎數據。

1 材料與設備

1.1 材料

LiF(Mg，Cu，P)熱釋光探測器：TLD-2007C，規格：φ4.5 mm×0.8 mm圓片;TLD-SWB，規格：4 mm×4 mm×0.89 mm方片，北京康科洛電子有限公司生產。

1.2 儀器

熱釋光探測器讀出儀采用北京防化研究院生產的RGD-3 A讀數器；退火爐采用北京康科洛電子有限公司生產的TLD-2000B遠紅外精密退火爐。

讀數和退火過程均按照產品說明書設置。熱釋光探測器讀出儀的升溫設置如下：升溫速率為15 ℃/s，第一恒溫為135 ℃，持續時間為8 s;第二恒溫為240 ℃，持續時間為20 s。

退火溫度設置為240 ℃，時間為10 min，10 min后取出放置在冷卻板上迅速進行冷卻。探測器在每次使用前、后均采用相同的退火程序處理。

1.3 標準參考輻射場

γ輻照在西北核技術研究院的國家二級計量站1.02×1014Bq和4.53×1010Bq60Co源上進行，利用由中國計量科學研究院檢定合格的UNIDOS劑量儀測量輻射場的劑量率[7]。

2 方法與結果

2.1 一致性篩選

對購置的兩種LiF(Mg，Cu，P)熱釋光探測器各取出150片進行編號、退火、輻照和測量。累積劑量為10 mGy，劑量率為25.24 mGy/h。根據測量結果以分散性為±5%[8]的標準篩選探測器。根據統計學原理，標準偏差σ與算數平均偏差δ的關系如下[9]：

σ=0.8δ

(1)

(2)

(3)

(4)

表1 輻照劑量為10 mGy時，兩種探測器的讀數平均值、標準偏差及變異系數Tab.1 Readout average,standard deviation and variation coefficient of two types of thermoluminescence dosimeters with 10 mGy absorbed dose

2.2 重復性試驗

從篩選過的兩批探測器中各取出10片進行重復性試驗。比較兩種類型的探測器對γ射線響應的重復性。輻照前首先對探測器進行退火和冷卻，隨后采用25.24 mGy/h的劑量率進行輻照，每片探測器的輻照劑量均為10 mGy，用熱釋光讀出儀完成讀數后對探測器進行退火和冷卻，再進行相同劑量的輻照。重復輻照3次，比較兩種探測器的重復性。重復性指標計算公式為：

(5)

(i=1,2,…，10;j=1,2)

(6)

(i=1,2,…，10;j=1,2)

(7)

計算結果列于表2，由表2可見，兩種探測器的重復性指標均在5%[9]，重復性均較好，TLD-2007C更好些。

表2 輻照劑量為10 mGy時，兩種探測器的重復性比較Tab.2 Comparison of repeatability among two types of thermoluminescencedosimeters with 10 mGy absorbed dose

2.3 線性響應

文獻研究表明[10]，國產LiF(Mg，Cu，P)熱釋光探測器在1×10-7～12 Gy范圍內線性和重復性良好，超出線性上限的劑量輻照會使探測器的線性響應特性發生變化，為研究其變化規律，首先從篩選過的兩批探測器中各取出60片，分成10組，每組6片，進行線性響應測量實驗。退火后將探測器置于標準參考輻射場內，對每組探測器分別按10、50、100、500 mGy和1、5、10、12、15、20 Gy的累積劑量進行照射(TLD編號為1，2，3……10)，輻照完成后由熱釋光讀出儀給出測量值。考慮輻照條件要求輻照距離一般應大于探測器最大尺度的10倍以上，輻照持續時間應比升降源時間>100倍，前三組采用劑量率25.24 mGy/h輻照，其它組采用劑量率11.81 Gy/h輻照。然后將10組探測器中累積劑量為10、50、500 mGy和1、12、15、20 Gy的7組探測器，退火之后再放置于標準參考輻射場內輻照，輻照劑量與它們前一次的累積劑量相同。

表3 不同吸收劑量下兩種探測器的平均靈敏度和變異系數Tab.3 Average sensitivity and variation coefficient for two types of thermoluminescence dosimeters in different absorbed doses

(i=1,2…,6;j=1,2;k=1,2…,10)

(8)

(i=1,2…,6;j=1,2;k=1,2…,10)

(9)

(i=1,2…,6;j=1,2;k=1,2…,10)

(10)

(i=1,2…,6;j=1,2;k=1,2…,10)

(11)

(j=1,2;k=1,2…,10)

(12)

由表3可以看出：TLD-2007C探測器在吸收劑量為10 mGy～12 Gy范圍內靈敏度在0.78～0.82之間。將8個劑量點下的靈敏度值進行平均，得到其劑量響應線性范圍內的平均靈敏度為0.81。在吸收劑量為15 Gy和20 Gy時的平均靈敏度相對線性范圍內的響應分別下降了6.2%和9.9%。TLD-SWB探測器在吸收劑量為10 mGy～10 Gy范圍內靈敏度在1.02～1.05之間。將7個劑量點下的靈敏度值進行平均，得到其劑量響應線性范圍內的平均靈敏度為1.03。在吸收劑量為15 Gy時的平均靈敏度相對線性范圍內的響應下降了約8.7%，在吸收劑量為20 Gy時的平均靈敏度下降最明顯，下降幅度為17.5%。

TLD-2007C探測器當吸收劑量不超過12 Gy時，再次使用時靈敏度在0.79～0.82之間，較初次使用時靈敏度變化小于3%，平均靈敏度為0.81；TLD-SWB探測器當吸收劑量不超過10 Gy時，再次使用時靈敏度在1.02～1.04之間，較初次使用時靈敏度變化小于1%，平均靈敏度為1.04，可認為在線性范圍內兩種探測器平均靈敏度隨吸收劑量的變化趨勢與初始時相比基本相同。當吸收劑量超過線性范圍12 Gy后，TLD-2007C探測器再次使用時靈敏度變化小于2%，平均靈敏度為0.74，相對于吸收劑量為10 mGy～12 Gy的范圍時平均靈敏度下降了約8.6%；而TLD-SWB探測器在吸收劑量超過10 Gy后，再次使用時靈敏度變化小于6%，平均靈敏度為0.88，相對于吸收劑量為10 mGy～10 Gy的范圍時的平均靈敏度下降了約14.6%，可認為超出線性范圍內TLD-SWB探測器平均靈敏度隨吸收劑量的變化幅度明顯降低。從數據還可以看出，TLD-2007C和TLD-SWB兩批探測器變異系數和重復使用后的變異系數均小于5%，這表明經過響應一致性篩選的探測器在后續使用時響應一致性可以保持，與吸收劑量是否在線性區沒有關系。

需要指出的是，LiF(Mg，Cu，P)熱釋光探測器所受劑量超出線性響應上限12 Gy后，靈敏度下降，再次使用仍能保持超線性后的靈敏度。但是對于某些重復使用的場合，例如在個人劑量測量中仍會成為問題。為了恢復其原有的靈敏度，必須完成一次完整的退火周期，而不僅僅是一次簡單的讀數過程。為了說明這一點，在完成設計的線性響應實驗后，對兩批探測器所選定的重復照射過12 Gy、15 Gy和20 Gy劑量的三組18個探測器進行退火和冷卻，再進行上述線性響應實驗，實驗方法和數據處理與初始設計的線性響應實驗相同。經過超出線性響應的輻照、退火、冷卻后再次使用時，兩批探測器在不同吸收劑量下的平均靈敏度和變異系數列于表4。

表4 超線性劑量輻照并退火后，不同吸收劑量下兩種探測器的靈敏度和變異系數Tab.4 Average sensitivity and variation coefficient for two types of thermoluminescence dosimeters in different absorbed doses after exposure to radiation beyond the upper limit and annealing

結果表明，兩批探測器所受劑量達到超線性區域，退火、冷卻后再次在線性區域使用時，TLD-2007C探測器的平均靈敏度相對初次在線性范圍內響應幾乎無變化，變異系數小于5%；TLD-SWB探測器的平均靈敏度為0.99，相對初次在線性范圍內的響應1.03下降了約4%，變異系數小于5%。分析其原因，由于該種探測器添加的醫用膠狀體和塑料輔助劑具有一定的柔軟性，頻繁使用過程中會有輕微的磨損現象，故出現了個別異常數據，但平均靈敏度總體趨勢并未發生明顯變化。

3 結論

本文對較為普遍應用的TLD-2007C型和TLD-SWB新型LiF(Mg，Cu，P)熱釋光探測器γ射線響應特性進行了實驗研究，實驗結果表明：

1)兩種探測器在受照劑量為15、20 Gy條件下進行劑量線性響應實驗時，TLD-2007C探測器線性響應上限在12～15 Gy之間，在線性響應范圍內再次使用靈敏度基本不變，超過線性響應范圍后，靈敏度下降，再次使用仍能保持超線性后的靈敏度；TLD-SWB探測器線性響應上限在10～12 Gy之間，在線性響應范圍內再次使用靈敏度基本不變，超過線性響應范圍后，靈敏度下降，再次使用靈敏度仍下降。為了恢復其原有的靈敏度，必須完成一次完整的退火周期，而不僅僅是一次簡單的讀數過程。

2)兩種探測器變異系數和重復使用后的變異系數均小于5%，這表明經過響應一致性篩選的探測器在后續使用時響應一致性可以保持，與吸收劑量是否在線性區沒有關系。