東平湖表層沉積物中多氯聯(lián)苯來源初探

陳麗 劉衍君 曹建榮

摘 要：運用GC-μECD方法測定了東平湖表層沉積物16個采樣點中7種指示性多氯聯(lián)苯（PCBs）的含量，利用Arcgis10.2中IDW插值方法對多氯聯(lián)苯的空間分布進行了分析，運用主成分分析法對東平湖多氯聯(lián)苯的來源進行了探討，結果表明：多氯聯(lián)苯的含量為0～605.9 ng/kg;空間插值分析發(fā)現(xiàn)無論是多氯聯(lián)苯總含量還是同系物的空間分布均呈現(xiàn)由大汶河入湖口向西北方向遞減的趨勢;東平湖表層沉積物中多氯聯(lián)苯的同系物以高代氯為主，推測其來源為木材和煤炭的燃燒釋放、進口電容器中多氯聯(lián)苯的遷移、東平湖周圍以及大汶河沿岸水泥廠和電爐煉鋼廠產生的污染。研究多氯聯(lián)苯與8種商業(yè)多氯聯(lián)苯（PCBs）混合物（Aroclor）產品的單體質量占比進行主成分分析發(fā)現(xiàn)，其存在較大差異性，說明東平湖表層沉積物中多氯聯(lián)苯的來源較為復雜。

關鍵詞：多氯聯(lián)苯;來源分析;空間分布;表層沉積物;東平湖

中圖分類號：X53; X142 文獻標志碼：A

doi：10.3969/j.issn.1000-1379.2020.05.016

Abstract：The concentrations of 7 polychlorinated biphenyls at 16 sampling points surface sediment from Dongping Lake were determined by GC-μECD method. Arcgis10.2 IDW was used to determine the spatial distribution of PCBs and the source apportionment of PCBs in the surface sediment was conducted by principal component analysis （PCA）. The results show that the concentrations of total PCBs range from 0 to 605.9 ng/kg. It finds out that both the total content and homologues of PCBs show a decrease tendency from the Dawen River to the northwest. Mean while， it finds out that the main part in surface sediment of Dongping Lake is higher chlorinated homologues of PCBs. It reveals that PCBs in the sediment mainly originates from leakage of capacitor， cement plants and electric furnace steelmaking plants around Dongping Lake and along the Dawen River. Moreover， the congener compositions of the sediment are different from known commercial Aroclors. This can explain that the source of PCBs in surface sediment of Dongping Lake is complex.

Key words： PCBs; source analysis; spatial distribution; surface sediments; Dongping Lake

多氯聯(lián)苯（PCBs）是一類人工合成的多氯化合物[1]，共有209種單體，通常認為含有1～4個氯原子的為低氯代聯(lián)苯，含有5～10個氯原子的為高氯代聯(lián)苯[2]。由于多氯聯(lián)苯具有良好的耐熱性、電絕緣性，化學性質穩(wěn)定不易燃燒，因此被用作電容器、變壓器、油漆涂料等的添加劑。20世紀20年代開始人工合成多氯聯(lián)苯被廣泛使用，1986年日本發(fā)生“米糠油中毒事件”后，人們對其環(huán)境污染嚴重性高度重視[3]。2001年，多氯聯(lián)苯作為持久性有機污染物，在《斯德哥爾摩公約》中規(guī)定對其進行削減和淘汰[2]。多氯聯(lián)苯易于在生物體中富集，具有致畸、致癌、致突變的“三致”效應，并且能在環(huán)境介質中長期穩(wěn)定存在，給人體和生態(tài)環(huán)境造成了潛在威脅[4]。

東平湖是山東省第二大湖泊，在供水、養(yǎng)殖、旅游、防洪、維持生態(tài)平衡以及社會穩(wěn)定等方面起著極為重要的作用[5]，而且東平湖承擔著“南水北調”水資源調蓄調配的重要功能[6-7]。近年來，隨著人類活動對東平湖的干預，東平湖水質趨于惡化，主要表現(xiàn)為富營養(yǎng)化嚴重[8-10]。至今，鮮見關于東平湖多氯聯(lián)苯的報道，筆者以東平湖為研究區(qū)，對其表層沉積物中多氯聯(lián)苯進行調查研究，了解PCBs在東平湖的空間分布特征，并對污染物來源進行探討，以期為東平湖中有機污染物的污染控制提供參考。

1 材料與方法

1.1 樣品采集與保存

從入湖口至出湖口，按輻射狀并兼顧均勻性布設采樣點，見圖1。采樣點周圍環(huán)境狀況見表1。由于采樣點A、B西部為濕地和圍網(wǎng)的養(yǎng)殖區(qū)，北部為大片茂密的蘆葦區(qū)，采樣時間2015年7月正值蘆葦孕穗期，采樣時無法進入這兩部分區(qū)域，因此選取了A、B兩個相對較近的采樣點。在采樣期間，運用手持GPS進行定位，并采集表層（0～5 cm）沉積物樣品。所采集樣品放入聚乙烯密封袋帶回實驗室，除雜、冷凍干燥、均勻混合后，過100目綿綸網(wǎng)篩，稱取部分樣品進行有機質含量、鹽度及相關的沉積物理化性質測定，其余部分運用GC-μECD方法測定多氯聯(lián)苯（PCBs）含量。

1.2 樣品處理與分析

采用重鉻酸鉀-外加熱法測定有機質含量。利用快速溶劑萃取儀準確稱取10.0 g待測土壤樣品，與3.0 g石英砂均勻混合后，置于20 mL提取池（溫度為100 ℃，壓力為12 MPa，提取時間為10 min）中，利用體積比為1∶1的正己烷和丙酮混合溶液循環(huán)提取2次，在30 ℃下用旋轉蒸發(fā)儀將抽提液濃縮至1 mL左右。先將濃縮后的提取液用98%濃硫酸凈化，再用硅膠層析柱分離凈化。凈化柱為內徑25 cm×1 cm的玻璃柱，采用濕法裝柱，依次裝入玻璃棉，1.0 cm高無水硫酸鈉，1.5 cm高硅膠，1.0 cm高無水硫酸鈉。樣品裝柱前，先用5 mL的正己烷沖洗凈化柱。樣品裝柱后，用20 mL正己烷洗脫，收集洗脫液，旋轉蒸發(fā)濃縮至近干后用正己烷定容至1.0 mL，待上機測定沉積物中多氯聯(lián)苯含量。

毒性較大的PCB28、PCB52、PCB101、PCB118、PCB138、PCB153、PCB180為歐洲食品污染標準中7種PCBs指示性同系物[11]，因此研究測量這7種PCBs指示性同系物。樣品采用Agilent7890GC-μECD氣相色譜儀進行測定，色譜柱為HP-5（30 m×0.25 mm×0.25 μm）檢測器，進樣口溫度為220 ℃，檢測器溫度為280 ℃，升溫程序：初始溫度60 ℃，保持1 min;然后以20 ℃/min速度升至140 ℃;再以12 ℃/min速度升至260 ℃，保持3 min，至樣品完全流出色譜柱。進樣量為1 μL，采用不分流進樣。載氣為N2，純度>99.999%，柱流量為2 mL/min。定量方法為單點外標法。

1.3 質量控制與保證

稱取10.0 g清潔的表層土壤樣品放置到棕色玻璃瓶中，設空白樣，添加已知濃度的PCBs標準溶液，搖勻，24 h后，按照上述操作進行提取、純化、測定。在計算回收率時扣除空白樣中含量。7種PCBs的回收率為73.2%～96.3%，符合微量有機污染物分析要求。

1.4 數(shù)據(jù)處理與分析

采用Arcgis10.2中IDW插值方法進行空間分析，運用SPSS20.0對數(shù)據(jù)進行處理與分析，利用主成分分析法對東平湖表層沉積物中多氯聯(lián)苯進行來源分析。

2 結果與分析

2.1 東平湖表層沉積物理化性質分析

測定研究區(qū)16個采樣點的pH值、TOC含量、鹽度，設置3組平行樣，采樣點3組平行樣平均值見表2。結果顯示，pH值為8.43～8.86，平均值為8.595，表層沉積物基本偏堿性;總有機碳TOC含量為1.523%～2.757%，平均值為2.091%;鹽度含量為0.02%～0.04%，平均值為0.026。

通常情況下，有機碳含量作為影響沉積物中有機污染物積累、遷移、轉化等環(huán)境行為的重要因素，有機碳含量越高越有利于有機污染物在沉積物中富集[12]，尤其是TOC對高氯聯(lián)苯的影響更加突出。但是選用幾種具有代表性的多氯聯(lián)苯與TOC進行相關關系分析（見圖2）發(fā)現(xiàn)，無論是低氯聯(lián)苯還是高氯聯(lián)苯均與TOC無明顯相關性，滕應等[13]對長江三角洲典型地區(qū)農田土壤多氯聯(lián)苯進行研究時也發(fā)現(xiàn)類似的現(xiàn)象。這種現(xiàn)象可能是東平湖表層沉積物中多氯聯(lián)苯來源的復雜性導致的;另外，受地表徑流沖刷以及黃河對東平湖的影響，有機質含量相對較低，因此東平湖表層沉積物理化性質與其他地區(qū)存在差異。東平湖表層沉積物中TOC對多氯聯(lián)苯分布的影響不顯著，即TOC對多氯聯(lián)苯在生物富集方面的影響甚微。

2.2 東平湖表層沉積物中多氯聯(lián)苯含量及空間分布

（1）東平湖表層沉積物中多氯聯(lián)苯含量。東平湖表層沉積物中7種多氯聯(lián)苯含量為0～605.9 ng/kg，平均值為126 ng/kg，污染程度較輕。由圖3（PCB28為三氯、PCB52為四氯、PCB101為五氯、PCB138和PCB153為六氯、PCB180為七氯）可以看出，各采樣點之間既存在差異性（PCBs含量），又存在一定相似性（PCBs組成）。除E點（E點7種PCBs均未檢出）外，研究區(qū)內∑PCBs最高（I點）含量是最低（A點）含量的36.2倍，說明東平湖表層沉積物中多氯聯(lián)苯的分布差異性明顯。雖然多氯聯(lián)苯（PCBs）的分布不均勻，但是從PCBs同族體組成可以看出，除了采樣點E外，各采樣點主要由七氯聯(lián)苯構成，其次為三氯聯(lián)苯，其中：七氯聯(lián)苯含量占44%以上;三氯聯(lián)苯含量相對較少，但分布均勻。PCBs的組分特征表明，東平湖表層沉積物中多氯聯(lián)苯的污染來源在一定程度上具有相似性。

（2）東平湖表層沉積物中多氯聯(lián)苯空間分布。東平湖表層沉積物中多氯聯(lián)苯（PCBs）的空間變異系數(shù)為44.39%～236.9%，空間差異明顯。PCBs的最高值出現(xiàn)在大汶河入湖口和湖區(qū)中部附近，最低值出現(xiàn)在采樣點E附近，E距離湖心島較近，即出現(xiàn)空間差異的原因是水動力條件不同。運用Arxgis10.2中IDW插值方法進行空間插值（見圖4），分析發(fā)現(xiàn)東平湖表層沉積物中多氯聯(lián)苯（PCBs）大體呈現(xiàn)由大汶河入湖口向西北方向遞減的空間分布特征。

多氯聯(lián)苯（PCBs）同系物中，五氯聯(lián)苯（PCB101、PCB118）的含量最低，范圍為0.03～2.85 ng/kg，湖區(qū)西南部五氯聯(lián)苯含量明顯高于其他部位的，呈點源分布。在測定的五氯聯(lián)苯中，由于PCB118含量較低，未達到檢測限，因此五氯聯(lián)苯基本由PCB101構成。四氯聯(lián)苯（PCB52）、六氯聯(lián)苯（PCB153、PCB138）、七氯聯(lián)苯（PCB180）的空間分布趨勢與PCBs的大致相同，高氯代PCBs在水環(huán)境中主要與水體沉積物結合，遷移能力較弱，因此在湖區(qū)中部和入湖口地區(qū)出現(xiàn)最大值[14-15]，同時這幾種同系物貢獻率相對其他多氯聯(lián)苯的高，從而呈現(xiàn)這種現(xiàn)象。與其他同系物相比，三氯聯(lián)苯（PCB28）在湖區(qū)中的分布相對均勻。PCBs因氯原子數(shù)不同而具有不同性質[16]，其在水中的溶解度和蒸汽壓，以及常溫下的蒸發(fā)速率隨著氯原子數(shù)的增加而降低，而熔沸點和辛醇水分配系數(shù)（辛醇水分配系數(shù)越大說明其在有機相中的溶解性越強，親水性越弱）隨著氯原子數(shù)的增加而增大。三氯聯(lián)苯含氯原子數(shù)相對較少，親水性相對較強，大部分多氯聯(lián)苯以吸附在沉積物的形式存在，沉積物是多氯聯(lián)苯的主要環(huán)境歸宿之一[17]，因此三氯聯(lián)苯相對于其他同系物分布均勻。

2.3 東平湖表層沉積物中多氯聯(lián)苯來源分析

多氯聯(lián)苯是一種工業(yè)合成品，在環(huán)境中不能自然產生[18]。20世紀六七十年代，我國生產的PCBs累計高達近萬噸，其中：以三氯聯(lián)苯為主的1號多氯聯(lián)苯達9 000 t，1號多氯聯(lián)苯主要用作電容器和電力變壓器[19]，1號多氯聯(lián)苯組成類似于多氯聯(lián)苯（PCBs）的混合物Aroclor1242，目前幾乎被棄用，但受當時封存條件、管理水平和監(jiān)測手段的限制，發(fā)生過PCBs泄漏[20];以五氯聯(lián)苯為主的2號多氯聯(lián)苯達1 000 t之多[18]，主要用作油漆添加劑，其組成類似于Aroclor1254，在使用的同時釋放到環(huán)境中[21];除此之外，我國還從國外進口了4 000～5 000 t電力設備和變壓器，因保存不當，出現(xiàn)泄漏而污染環(huán)境[22]。

多氯聯(lián)苯在環(huán)境中存在的3種途徑[23]：一是增塑劑、油漆添加劑中的多氯聯(lián)苯以揮發(fā)的形式通過大氣沉降進行遷移;二是焚燒垃圾、鐵礦煅燒[24]、水泥生產排放氣體[25]等廢棄物中的多氯聯(lián)苯以蒸發(fā)的形式釋放于大氣中;三是工業(yè)液體中的多氯聯(lián)苯因泄漏、燃燒等而存在于環(huán)境中。多氯聯(lián)苯同族體組成往往能為環(huán)境中PCBs的遷移轉化提供有價值的信息[26]，一般造紙漂白過程[27]和焚燒爐排放[28]的PCBs以低氯代物為主，木材和煤炭燃燒釋放高氯代物，變壓器油污染物中的高氯代物也較多[29]。

東平湖是一個相對封閉的湖泊，研究區(qū)經(jīng)濟欠發(fā)達，湖區(qū)周圍農田面積廣大，湖泊中除了船只和湖水養(yǎng)殖帶來的點源污染外，地表徑流、大氣沉降等可能是該地區(qū)PCBs的重要污染源，因此PCBs的污染來源比較復雜。為探明東平湖表層沉積物中PCBs的來源，利用SPSS20.0進行數(shù)據(jù)處理，首先對PCBs同系物進行標準化處理，因采樣點E沒有檢出PCBs以及PCB118未檢出，予以剔除，并運用主成分分析法提取主成分因子;然后利用最大方差法進行正交旋轉;最后提取了3個特征值大于1的主成分，說明東平湖表層沉積物中PCBs的來源有3種途徑。

由表3、圖5可知，第1、第2、第3主成分的貢獻率分別為51.79%、26.47%、17.55%，前3個主成分的累計貢獻率達95.81%，說明能夠代表原始數(shù)據(jù)95.81%的信息。第1主成分中七氯聯(lián)苯（PCB180）、六氯聯(lián)苯（PCB138）和四氯聯(lián)苯（PCB52）有較高的因子載荷;第2主成分中六氯聯(lián)苯（PCB153）有較高的因子載荷;第3主成分中三氯聯(lián)苯（PCB28）有較高的因子載荷。東平湖表層沉積物中六氯聯(lián)苯、七氯聯(lián)苯占PCBs總質量的77.15%，這可能是木材和煤炭的燃燒釋放、進口電容器中PCBs的遷移[30]、水泥廠和電爐煉鋼廠產生的污染造成的[31]。經(jīng)調查發(fā)現(xiàn)，東平湖周圍分布著大量村莊，群眾有利用木材和煤炭燃燒取暖、做飯的習慣;同時大汶河沿岸有水泥廠和煉鋼廠存在。三氯聯(lián)苯（PCB28）約占11.81%，三氯聯(lián)苯在東平湖表層沉積物中的分布相對均勻，由于三氯聯(lián)苯具有較高的蒸汽壓、揮發(fā)性較強，因此很容易從被污染的介質中釋放到大氣中，經(jīng)過氣流的輸送作用而傳播到更遠的區(qū)域。我國生產的多氯聯(lián)苯中最多的是用于電容器和變壓器的三氯聯(lián)苯[23]，研究區(qū)不存在電容器和變壓器的封存地和拆裝工廠，推測東平湖表層沉積物中三氯聯(lián)苯的可能來源為其他地區(qū)國產電容器和變壓器管理不當，經(jīng)過大氣沉降、地表徑流等過程匯聚在東平湖表層沉積物中。

為進一步確定東平湖表層沉積物中多氯聯(lián)苯的具體來源，對東平湖表層沉積物16個采樣點的多氯聯(lián)苯單體百分比與8種多氯聯(lián)苯（PCBs）混合物（Aroclor）商業(yè)產品（Aroclor1221、Aroclor1232、Aroclor1016、Aroclor1242、Aroclor1248、Aroclor1254、Aroclor1260、Aroclor1262）[29]中單體占比進行主成分分析（見圖6），兩種主成分的累計貢獻率達92.96%，第1主成分累計貢獻率達67.20%，第2主成分累計貢獻率達25.77%。從圖6可以看出，東平湖16個表層沉積物采樣點中所測多氯聯(lián)苯均沒有聚集在8種商業(yè)Aroclor附近，說明與其有明顯差異性，同時說明東平湖表層沉積物中多氯聯(lián)苯來源的復雜性，沉積物中存在其他物理、化學、生物作用[32]。

圖6 沉積物中多氯聯(lián)苯單體主成分分析

3 結 論

（1）東平湖表層沉積物pH值的均值為8.595，TOC均值為2.091%，鹽度均值為0.026%，研究發(fā)現(xiàn)TOC對多氯聯(lián)苯的影響不明顯。東平湖表層沉積物中7種指示性多氯聯(lián)苯（PCBs）含量為0～605.9 ng/kg，污染水平較低。

（2）東平湖表層沉積物中多氯聯(lián)苯無論是總含量還是同系物的空間分布均呈現(xiàn)由大汶河入湖口向西北方向遞減的趨勢。

（3）東平湖表層沉積物中多氯聯(lián)苯以高氯聯(lián)苯為主，推測其可能來源為木材和煤炭的燃燒釋放、進口電容器中多氯聯(lián)苯的遷移、東平湖周圍以及大汶河沿岸水泥廠和電爐煉鋼廠產生的污染。但對東平湖表層沉積物中多氯聯(lián)苯單體與8種商業(yè)Aroclor進行主成分分析發(fā)現(xiàn)，研究區(qū)域多氯聯(lián)苯單體分布與已知常見商業(yè)Aroclor混合物均有較大差異，進一步說明沉積物中多氯聯(lián)苯來源和影響因素的復雜性。

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【責任編輯 呂艷梅】