顆粒煤負壓解吸擴散特征參數研究

張宏圖，郝玉雙，魏建平，3

（1.河南理工大學 安全科學與工程學院，河南 焦作454003；2.河南理工大學 河南省瓦斯地質與瓦斯治理重點實驗室-省部共建國家重點實驗室培育基地，河南 焦作454003；3.煤炭安全生產與清潔高效利用省部共建協同創新中心，河南 焦作454003）

煤層瓦斯含量是礦井瓦斯的基本參數之一，是煤礦瓦斯突出危險性預測、礦井瓦斯災害防治措施制定等必需的參數[1]。我國煤炭行業普遍采用直接法和間接法進行煤層瓦斯含量測定，基于現有直接法定點取樣提出改進，張宏圖等[2]提出負壓排渣定點取樣煤層瓦斯含量測定方法，其中顆粒煤瓦斯解吸擴散特征是負壓取樣中瓦斯損失量推算重要依據。瓦斯擴散系數是表征煤中瓦斯解吸擴散特征的基本參數，基于菲克定律建立的含瓦斯煤體吸附解吸動力學模型是目前應用最為廣泛的經典數學模型[3]，描述瓦斯擴散過程的模型主要包括單一孔隙擴散模型、雙孔隙擴散模型、擴散率模型等[4]。為簡化模型中擴散系數計算的復雜程度，眾多學者提出擴散系數的簡便解法便于應用于工程實際中，其中以楊其鑾[5]、張登峰[6]、聶百勝[7]等學者的計算模型應用最為廣泛。近年來部分學者提出擴散系數時變性，李志強等[8]通過擬合實驗數據發現擴散系數隨時間增大而衰減，建立了描述瓦斯擴散全過程的動擴散系數新擴散模型。史廣山等[9]依據相似理論及擴散方程，提出瓦斯擴散系數的計算方法。張路路等[10]建立了隨孔隙尺寸和孔隙壓力變化的動態擴散系數擴散模型。與以往的解析解求解不同，王公達等[11]利用數值模擬求解擴散系數，發現數值解相比解析解更能反應煤層真實情況。許多學者在不同因素對顆粒煤瓦斯擴散的影響方面做了深入研究[12-23]。由于負壓取樣時顆粒煤暴露排至孔口過程時間較短且損失量難以確定，因此研究顆粒煤瓦斯負壓解吸擴散規律十分有必要。為此，開展顆粒煤不同吸附平衡壓力（0.5、0.74、1 MPa）在不同負壓（-40、-50、-60 kPa）下解吸擴散規律實驗，基于第三類邊界條件經典擴散模型計算擴散系數，分析顆粒煤負壓解吸擴散特征參數的變化規律，提高負壓取樣技術中負壓段瓦斯損失量的推算精度，對于煤層瓦斯含量測定具有重要意義。

1 實驗煤樣與實驗方法

煤樣選取河南義煤集團新安煤礦，經實驗室將其破碎并篩分，得到粒徑為0.5～1 mm 的煤樣，制備成空氣干燥基煤樣。實驗之前，依據GB/T 212—2001 標準對煤樣進行了工業分析與吸附常數的測定，測得煤樣水分為1.03%，灰分為19.6%，揮發分為16.3%，視密度為1.5 g/cm3，孔隙率為4.9%，吸附常數a 值為28.6 m3/t，b 值為0.57 MPa-1。實驗采用自制的顆粒煤瓦斯負壓解吸實驗系統，瓦斯負壓解吸實驗系統如圖1。

圖1 瓦斯負壓解吸實驗系統Fig.1 Gas negative pressure desorption experimental system

實驗方法如下：

1）抽真空模塊。取空氣干燥基煤樣300 g 放置于煤樣罐中，打開手動閥2 啟動抽真空模塊對系統抽真空，檢驗系統氣密性。

2）高壓氣源模塊。向煤樣罐充入甲烷氣體并使其吸附24 h，壓力傳感器P1示數達到預定的吸附平衡壓力（0.5、0.74、1 MPa）并維持2 h，即認定達到吸附平衡。

3）維壓模塊。人機交互平臺控制伺服電機工作，絲桿連接活塞改變維壓容器內空氣體積并通過緩沖罐穩定負壓值，實現可以快速轉換煤樣罐的解吸環境壓力，通過設定使壓力傳感器P2示數達到實驗預定的負壓值（-40、-50、-60 kPa）。

4）煤樣罐解吸。打開閥門8 迅速排空煤樣罐中的游離瓦斯隨之關閉，開啟電磁閥使煤樣罐與維壓模塊連接，使顆粒煤在預定負壓環境下解吸。

5）流量采集模塊。以1 s 為采集周期，記錄流量采集模塊參數，累計采集負壓解吸時長120 s。

在實驗過程中煤樣罐保持30 °C 恒溫，顆粒煤經歷120 s 的解吸擴散，測量顆粒煤不同吸附平衡壓力（0.5、0.74、1 MPa）在不同負壓（-40、-50、-60 kPa）下瓦斯解吸擴散數據并繪制曲線，不同負壓下顆粒煤解吸曲線如圖2。圖2 表明顆粒煤中的瓦斯解吸量在同一吸附平衡壓力下隨著負壓的增加而增加，隨著吸附平衡壓力的升高120 s 內可解吸的瓦斯也隨之增多。

圖2 不同負壓下顆粒煤解吸曲線Fig.2 Desorption curves of granular coal under different negative pressures

2 實驗結果

負壓取樣過程中顆粒煤瓦斯擴散系數變化根據文獻[7]中推導的第三類邊界條件下煤粒瓦斯擴散的數學模型，推算負壓環境下的瓦斯擴散系數，假定煤顆粒為球形各向同性，瓦斯在煤中流動連續符合質量守恒定律，結合初始和邊界條件建立模型如下：

式中：C 為甲烷濃度，kg/m3；t 為時間；C0為初始甲烷濃度，kg/m3；D 為擴散系數，m2/s；r 為煤粒半徑，m；r0為煤粒瓦斯半徑，a、b 為朗繆爾常數；p0為初始平衡壓力，Pa；T 為煤粒表面吸附甲烷和游離甲烷的質量交換系數，m/s；Cf為煤粒間裂紋中游離甲烷的濃度，kg/m3。

對式（1）進行求解得：

式中：Qt為瓦斯解吸量；Q∞為極限瓦斯解吸量；F0為傳質傅里葉數；U1為中間轉換tanU=U/（1-Tr0/D）=U（1-Bi）系列解的一個解；方程Bi 為傳質畢歐準數，Bi=Tr0/D。

對式（2）兩邊取對數得：

式（3）是一個線性方程，即ln（1-Qt/Q∞）隨著時間t 線性變化，其中-δ 是直線的斜率，而lnA 是直線的截距。在實驗數據中可以獲得解吸時間t 與解吸量的值Qt的變化關系，極限瓦斯解吸量Q∞根據式（4）求得，在直角坐標系下，以ln（1-Qt/Q∞）為縱坐標，t 為橫坐標作圖，顆粒煤瓦斯擴散測定結果如圖3，通過實驗室數據的擬合獲得A 和δ。求出U1和D，計算傳質畢歐準數值Bi、傳質傅立葉準數Fo和表面質交換系數T。瓦斯在不同負壓下的解吸動力學參數見表1。

t 時刻的累積擴散率Qt/Q∞中，Qt為t 時刻累積解吸量，Q∞為可解吸瓦斯含量（Q∞=Q-Qa，Qa為同溫大氣壓下的含氣量，亦按式（4）計算其中用大氣壓力代替式（4）中的壓力p）。

式中：Q 為初始總瓦斯含量，cm3/g；a、b 為吸附常 數；p 為 吸 附 平 衡 壓 力，MPa；Aad為 干 燥 基 灰分，%；Mad為水分，%；φ 為孔隙率；ρ 為煤視密度，g/cm3；tw為平衡溫度，℃。

圖3 顆粒煤瓦斯擴散測定結果Fig.3 Particle coal gas diffusion measurement results

表1 瓦斯在不同負壓下的解吸動力學參數Table 1 Kinetic parameters of gas desorption under different negative pressures

顆粒煤瓦斯解吸環境并非常壓狀態，因此在求解Q∞時，Qa中的壓力p 應為相對于大氣壓力的解吸環境負壓值，在常壓狀態下解吸煤樣在0.5、0.74、1 MPa 下，極限瓦斯解吸量分別為4.896、7.098、9.065 mL/g。由表1 可知，在-40、-50、-60 kPa 不同負壓環境下，0.5 MPa 對應的極限瓦斯解吸量分別增加了12.36%、15.54%、18.75%；0.74 MPa 對應的極限瓦斯解吸量分別增加了8.54%、10.72%、12.93%；1 MPa 對應的極限瓦斯解吸量分別增加了6.69%、8.39%、10.13%；隨著吸附平衡壓力的升高極限瓦斯解吸量的增幅變小。

Bi、Fo代表了擴散的特點與影響范圍[7]，傳質畢歐準數Bi從物體內外擴散阻力的大小表征了物體擴散場的特點，Bi值小說明煤粒內部擴散阻力小擴散能力強，瓦斯氣體在煤粒內部濃度接近，內外擴散濃度差小。Bi值大說明外部對流傳質阻力小，瓦斯氣體在煤粒表面的濃度和游離氣體濃度接近，在煤粒內外的濃度差大。傳質傅立葉準數Fo也反映了擴散場隨時間變化的動態特征Fo越大，說明擴散場擾動波及的深度越深入煤粒內部，Fo越小，則說明濃度擾動波及的范圍越小。

同一吸附平衡壓力下，隨著負壓值的增大傳質畢歐準數Bi和傳質傅立葉準數Fo隨之增大說明負壓值約大顆粒煤外部對流傳質阻力小，擴散場擾動波及的深度越深入煤粒內部；表明負壓值增大改變了瓦斯解吸動力學參數，加快了瓦斯解吸擴散。不同負壓下瓦斯擴散系數變化如圖4。

圖4 不同負壓下瓦斯擴散系數變化Fig.4 Change of gas diffusion coefficient under different negative pressures

根據圖4 可知，顆粒煤瓦斯在擴散初期在同一吸附平衡壓力下擴散系數D 隨著負壓值的增大而增大，同一負壓值下擴散系數D 隨著吸附平衡壓力的增大而減小，煤粒表面瓦斯與游離瓦斯的質交換系數T 的大小表示質交換的快慢，由式（2）可知擴散系數D 與畢歐準數Bi共同決定了T 的大小，質交換系數T 與擴散系數D 的變化趨勢相同。

3 結 論

1）負壓環境下顆粒煤瓦斯極限瓦斯解吸量與常壓下的計算結果不同，Q∞隨著環境負壓值的增大而增加，在-40、-50、-60 kPa 不同負壓環境下，0.5 MPa 對應的極限瓦斯解吸量分別增加了12.36%、15.54%、18.75%；0.74 MPa 對應的極限瓦斯解吸量分別增加了8.54%、10.72%、12.93%；1 MPa 對應的極限瓦斯解吸量分別增加了6.69%、8.39%、10.13%；隨著吸附平衡壓力的升高極限瓦斯解吸量的增幅變小。

2）同一吸附平衡壓力下，隨著負壓值的增大Bi和Fo隨之增大說明負壓值越大顆粒煤外部對流傳質阻力小，擴散場擾動波及的深度越深入煤粒內部，表明負壓值增大改變了瓦斯解吸動力學參數，加快了瓦斯解吸擴散。

3）顆粒煤瓦斯在擴散初期在同一吸附平衡壓力下擴散系數隨著負壓值的增大而增大，同一負壓值下隨著吸附平衡壓力的增大而減小。