荷電水霧團聚亞微米顆粒物試驗研究

劉鶴欣，楊富鑫，李正鴻，譚厚章，杜勇樂，馮 鵬

(西安交通大學 熱流科學與工程教育部重點實驗室，陜西 西安 710049)

0 引 言

荷電水霧除塵技術是結合濕式相變除塵和靜電除塵研發的新式控制技術，與傳統除塵器不同，荷電水霧團聚除塵技術涉及多種顆粒物作用機制，主要包括氣溶膠荷電、帶電粒子與顆粒的碰撞團聚、慣性捕集及擴散攔截機制等。荷電水霧除塵主要利用液滴荷電后與細顆粒物之間的靜電引力(庫侖力)進行捕集，進而削弱細顆粒物自身對慣性的依賴并降低顆粒氣流隨動性，更有助于脫除細顆粒物。

國外研究方面，Lear等[1]將靜電噴霧用于1 700 m3/h廢氣處理，結果表明，荷電水霧對0.1～1 μm亞微米顆粒脫除效率最高達70%，比非荷電噴霧的30%提高了50個百分點，同時表明較高的脫除效率受限于合理的電極布置和煙氣流速控制。Metzler等[2]研究了液滴荷電除塵及后續處理設備聯用脫除效果，將靜電除塵器與旋風分離除塵器相串聯，結果表明，系統對亞微米顆粒的捕集脫除效率為67%，而非荷電噴霧工況僅為32%，與Lear等試驗結果較符合，證明了將荷電水霧除塵置于傳統除塵器前段作為預處理設備，是一項可發展的新型技術。D′Addio等[3]研究了自由落體的帶電液滴對微細顆粒的捕獲情況，結果表明，與不帶電的液滴相比，帶電液滴對100～450 nm微細顆粒具有明顯捕獲作用。Carotenutoa等[4]建立了荷電噴霧除塵效率的數學模型，該模型指出接觸時間、噴霧量、液氣相對速度、液滴尺寸以及荷電量是影響除塵效率的主要參數。Balachandran等[5-6]在密閉空間內利用旋流荷電噴霧對香煙煙霧進行了有關試驗，結果表明，香煙煙霧顆粒物粒徑集中分布在細顆粒物范圍，粒徑在0.5～2 μm，通過對比液滴荷電-顆粒荷電、液滴荷電-顆粒非荷電、液滴非荷電-顆粒非荷電的工況，發現液滴-顆粒均荷電的脫除效率最高，是液滴荷電時脫除效率的2倍、兩者均不荷電時脫除效率的4倍，但試驗水耗量較大，約為0.2 L/m3。Law等[7]以3 mm粒徑的帶電液滴為對象，對徑向電場帶電霧滴蒸發過程電量與質量通量變化，結果表明，液滴表面所帶電荷并不會影響到其表面水汽蒸發過程，同時水汽蒸發過程也不會驅散液滴表面的電荷。這意味著帶電較弱或不帶電的顆粒與帶電液滴經過黏附作用吸附后，液滴上的電荷經過蒸發作用會轉移至顆粒上，進一步促進顆粒-顆粒、顆粒-液滴間的吸附作用。Polat等[8]研究了在水源中添加不同表面活性劑后水霧荷電除塵效率的變化，結果表明，離子類表面活性劑能促進霧滴荷電，進而提高霧滴除塵效率。

國內研究方面，吳琨等[9-10]利用荷電水霧與振弦柵相結合實現顆粒物脫除目的，荷電水霧對細顆粒物進行團聚后，經過振弦柵的聲波和過濾作用進行顆粒物捕集，發現液滴荷質比越大，除塵效率越高，多場協同下設計為霧滴粒徑在50～150 μm，振動格柵10～16層，過濾流速在16 m/s時脫除效率最高，達99.5%。陳卓楷等[11]分析了超聲波霧滴在除塵試驗中的特性，發現霧滴粒徑較小的超聲波霧滴相比粒徑較大的液滴脫除效率更高。馬素平等[12]以煤礦井下浮沉顆粒為研究對象，通過相應的數學模型進行模擬，結果表明，水霧粒徑越小，降塵效率越高，且不同粒徑顆粒物對應存在一個最佳水霧粒度。左子文[13]針對荷電液滴捕集顆粒物進行可視化研究，結果表明，顆粒與荷電液滴撞擊時受撞擊角影響存在一定反彈概率，同時荷電液滴對顆粒微團的捕集效率較低。

結合傳統除塵器，荷電液滴除塵有模塊式發展潛力，有利于縮小設備面積并縮減環保經濟投入。另外，國內外研究者還將荷電水霧除塵用于移動源-汽車尾氣處理方面，證明了荷電噴霧、低溫等離子體及選擇性催化還原(SCR)耦合系統對尾氣顆粒物、氣態污染物(NOx、SOx、CO等)及揮發性有機物(VOCs)的有效控制作用[14-15]。綜上所述，超聲波霧化產生的小粒徑霧滴適用于微細顆粒物的團聚過程，在傳統除塵器前作為顆粒物團聚設備模塊，能高效脫除煙塵中的細顆粒物。但目前對于液滴荷電除塵研究多基于大粒徑霧滴和大粒徑顆粒，無法針對超聲波小粒徑液滴及細顆粒物的團聚機理做出研究，因此，對細顆粒物及超細荷電液滴對其團聚的作用機制需要進一步深入研究。

本文搭建荷電水霧團聚顆粒物試驗平臺，采用雙層介質阻擋電極進行水霧荷電。基于高斯分布規律建立顆粒物團聚評價指標，評估水霧荷電電極的電場伏安特性，研究了不同霧化流量以及不同加載電壓對顆粒物團聚的影響，以期為荷電水霧團聚顆粒物的實驗室研究提供參考。

1 試 驗

1.1 試驗測試方案

試驗系統示意如圖1所示，主要由荷電水霧發生系統以及微細顆粒通風流道2部分組成，其中空氣壓縮機、氣溶膠發生器、擴散干燥器以及離心風機用于產生含微細顆粒物主流空氣，而霧化荷電段由雙層介質阻擋電極荷電系統產生荷電水霧。雙層介質阻擋電極荷電系統如圖2(a)所示。接地電極選用不銹鋼篩網，介質材料為石英玻璃。電氣系統原理如圖2(b)所示，電源為南京蘇曼研制的CTP-2000KP調制脈沖電源，輸出頻率調節范圍在5～20 kHz，最大輸出功率500 W。反應器加載高壓通過內置分壓電容C1、C2測定，分壓比例1 000∶1，放電電流通過測量取樣電阻R0得到，電阻值為50 Ω，接入示波器監測電流瞬時值。

圖1 荷電水霧團聚顆粒物試驗系統示意Fig.1 Test system schematic diagram of charged water mist agglomerated particles

圖2 雙介質阻擋荷電系統示意Fig.2 Schematic diagram of double-layer dielectric barrier charging system

對于雙介質阻擋結構，計算其同軸圓柱電極不均勻系數f為

(1)

其中，r為內電極半徑，m；d為兩電極之間距離，m。結果表明此種介質阻擋電暈放電為較均勻場，此時，擊穿電壓與電暈起始電壓差別較小，更利于實現均勻放電。

1.2 質量保證及質量控制

工況穩定方面，采用熱線風速儀實時監測流道風速，使其穩定在設定工況下；水霧量控制方面，調整超聲波霧化器水量及流道阻力至與標定時一致，保證噴入水霧量穩定值在標定曲線值；加載電壓控制階段，通過調壓器、電流調制器及示波器監測將反應器輸入電流穩定在某一穩定值，并通過示波器直接導出數據，避免偶然誤差。

試驗系統誤差控制方面，單次試驗時間控制在10 min內，避免阻擋介質表面產生大量的水霧凝結。每次試驗完成后需將反應器內積水吹散，并在室溫環境下晾干待用。

在顆粒物測量方面，氣溶膠發生器出口接真空分子干燥篩，排除濕度對結果的影響。取樣測試顆粒粒徑時，全程使用導電硅膠管，避免取樣管內壁靜電干燥。為保證試驗數據可靠性，每組工況重復3次試驗，取平均值進行分析。

2 顆粒物團聚評價指標

荷電水霧的噴入促使顆粒物團聚長大，表現為顆粒物濃度、粒徑分布、均值粒徑等變化。為衡量顆粒物團聚效果，定義顆粒物團聚評判指標如下：

1)顆粒物團聚前后濃度變化

流道測點A與B處的顆粒物濃度變化直接反映了荷電水霧的噴入前后顆粒數濃度的變化，直觀反映團聚效果。掃描電遷移率粒徑譜儀將10～1 000 nm 顆粒分為167個通道，以此測得各粒徑通道的顆粒物數濃度。為顯示不同粒徑段顆粒濃度的變化，顆粒濃度分布以對數坐標進行處理分析。

2)分級團聚效率

定義分級團聚效率為各粒徑通道顆粒變化量與入口段顆粒初始濃度的比值，表示為

(2)

其中，ηn為n粒徑通道顆粒團聚效率，%；Nn0為n粒徑通道入口顆粒數量濃度，個/cm3；Nn1為n粒徑通道出口顆粒數量濃度，個/cm3。ηn>0，表示顆粒團聚長大使得本粒徑顆粒濃度減少；ηn<0，表示顆粒團聚至此粒徑，使得本粒徑顆粒濃度增多。

3)雙σ粒徑區間粒徑分布特征

亞微米顆粒物整體粒徑分布多符合類高斯分布，為更好地衡量主粒徑區間的顆粒團聚效果，仿照高斯分布的雙σ中心分布，定義入口顆粒分布累計15.87%～84.13%為主要粒徑段，占顆粒總數量的68.26%，記為D2σ(圖3(a)，Dmode為顆粒曲線峰值所對應的粒徑，nm；Dmean為顆粒曲線全粒徑段的均值粒徑，nm)。主粒徑區間效率η2σ定義為68.26%區間的粒徑分布顆粒變化量與初始濃度的比值，即主要粒徑段分級團聚效率(圖3(b))。

圖3 雙σ粒徑區間及團聚效率Fig.3 Double σ particle size interval and agglomeration efficiency

為了量化研究團聚效率，定義主粒徑區間的均值團聚效率為

(3)

其中，ηmean為2σ粒徑通道顆粒均值團聚效率，%；Di為不同粒徑值，nm；ηi為i粒徑顆粒團聚效率，%。相應地，小顆粒的團聚效率平均后得到ηmean+，大顆粒的相對變化率平均后得到ηmean-。

4)均值粒徑增長率

對于多分散的亞微米顆粒而言，均值粒徑代表了總體顆粒粒徑有效值大小，均值粒徑的變化率更直觀反映了整體團聚長大情況，定義為

(4)

(5)

式中，k為分段粒徑顆粒數；Dp為分段顆粒粒徑，nm；N為全粒徑段顆粒數；ηD為均值粒徑相對變化率，%；Dm1為出口均值粒徑，nm；Dm0為進口均值粒徑，nm。

3 結果分析與討論

3.1 不同水霧流量下電場伏安特性

電場的伏安特性曲線是指隨著加載電壓的逐步升高，放電反應器中電流與加載電壓之間的關系。

雙層介質阻擋試驗中，電場的伏安特性曲線代表了電極結構的放電特性，是衡量其均勻特性與穩定運行特性的重要參數。反應器回路脈沖電流積分如圖4所示，因為高頻脈沖電源的強干擾(正弦波形)，需去除干擾后進行有效積分，得到有效脈沖電荷量，這里以單位周期T內的脈沖電流值作為反應器放電電流的衡量指標，得到伏安特性結果如圖5所示。其中，電壓仍用峰峰值Upp表示，通過示波器直接導出，電流通過內置50 Ω測量電阻得到。

圖4 電流脈沖積分Fig.4 Current pulse integration

圖5 不同水霧量時單位周期脈沖電荷量對比Fig.5 Comparison of pulse charge per unit period under different water mist

由圖5可知，雙層介質阻擋結構的放電特性符合均勻電場伏安特征：起始段區域，隨著電壓升高，氣隙中開始產生基本放電離子，帶電質點速度逐漸升高，氣隙間放電量近乎呈線性比例增加；飽和段區域，電流出現急劇躍升，此階段間隙內產生大量帶電質點并全部參與導電，放電產生大量電子雪崩，并逐漸進入流注階段；自持放電段區域，電壓升高至臨界值后，放電氣隙出現大量微型脈沖，放電量再次出現躍升，反應器產生強烈噪音及發光現象，此時氣隙內產生大量流注放電，并處于良好導電狀態。放電氣隙中通入水霧后更利于產生放電，且放電強度隨著水霧量的增加而增強，相同電壓下，水霧量越高，產生電流越大，回路產生放電量也越多。記有效起暈電壓為Upd，不穩定運行電壓為Usd，得到不同水霧量時的起暈及不穩定運行電壓見表1，其中，不穩定電壓是指隨電壓升高示波器曲線開始波動，即電極開始不穩定運行時的電壓值。

表1 不同水霧量下的電極放電電壓Table 1 Electrode discharge voltage underdifferent amounts of water mist

3.2 加載電壓對顆粒物團聚規律的影響

將加載電壓控制為單一變量，其他主要變量按照工況設計分別定為：流道風速為2.5 m/s，水霧流量為100 mg/min。氣溶膠發生器調整參數為：進口壓力為1.38×105Pa，噴口數量為6，稀釋氣流量25 L/min(以下均同)。利用SMPS分析不同電壓下進出口顆粒物粒徑分布如圖6所示。

圖6 100 mg/min水霧量時顆粒粒徑分布Fig.6 Particle size distribution at 100 mg/min water mist

由圖6可知，初始亞微米顆粒分布存在2處峰值，分別為12～15 nm的極小模態顆粒和40～50 nm的中間模態，整體呈類高斯分布；試驗空白對照組為單純流道空氣動力流動，可以看出，流道自身存在的流動不均勻性及荷電電極的擾流對顆粒物分布影響較小，顆粒總數量略有下降，但粒徑分布不變；單純噴入水霧及噴入荷電水霧后顆粒粒徑變化明顯，單純噴入水霧后，顆粒呈現一定的團聚效果，表現為中間模態顆粒減少，100 nm以上顆粒略有增多，而噴入荷電水霧后顆粒粒徑向右偏移量明顯增大，平均粒徑增幅明顯，且粒徑增大量幅度與加載電壓量呈正相關關系，表明水霧荷電后對亞微米顆粒物的團聚長大有重要促進作用。

為定量研究顆粒團聚效果，取68%數量的主要粒徑區間做團聚效率對比，結果如圖7所示。可知粒徑30～70 nm的顆粒通過荷電水霧團聚作用后數量減少，即團聚長大為粒徑更大的顆粒，表現為團聚效率大于0，這里定義為小顆粒的效率，而粒徑70～180 nm的顆粒經團聚作用后數量增多，表現為團聚效率小于0，定義為大顆粒的相對變化率。隨著加載電壓的升高，顆粒物團聚效率逐漸增強。從小顆粒的峰值團聚效率來看，0～45.0 kV五組工況下顆粒團聚效率分別在5%、10%、25%、35%和40%左右，表明荷電水霧促進顆粒團聚效果中，靜電捕集占主導作用。

圖7 100 mg/min水霧量時顆粒團聚效率Fig.7 Particle agglomeration efficiency at 100 mg/min water mist

對不同粒徑顆粒團聚效率分別做加權平均得到均值效率，結果如圖8所示，其中，灰色區域代表未起暈階段。可知單獨噴入水霧時小顆粒的團聚效率在4.3%，大顆粒的相對變化率在-8.0%，而隨荷電電壓升高，4種不同電壓下小顆粒的團聚效率依次升高至9.3%、15.8%、22.3%和24.3%，大顆粒的相對變化率分別升高至-12.8%、-22.9%、-25.8%和-29.0%。值得注意的是，在荷電水霧的作用下，小顆粒的團聚與大顆粒的破碎是一個動態相互轉化的過程，在68%的主要作用區間表現為團聚作用主導，而在極小粒徑和極大粒徑范圍會保持動態平衡，表現出顆粒分布無明顯差異，但0.1～1 μm總顆粒數經團聚后濃度減少6%～13%。

圖8 100 mg/min水霧量顆粒均值團聚效率Fig.8 Average agglomeration efficiency of particles at 100 mg/min water mist

從機理上分析，荷電電壓升高意味著水霧荷電量增大，顆粒間靜電捕集作用增強，表現為團聚效率的升高。為進一步分析荷電反應器內部帶電離子的產生，利用示波器監測得到不同電壓下的電壓電流波形如圖9所示(U為加載電壓，I為放電電流，Urms為電壓有效值，Irms為電流有效值)。可知加載電壓32.8 kV時，開始出現明顯放電脈沖，隨電壓進一步升高，脈沖電流隨之增強。由圖9(d)可知，雙層介質阻擋電極無極性效應，脈沖電流近似對稱地分布于電壓的正負半周期上升沿內，表現為多組微放細絲脈沖形式，當電壓加載至自持放電電壓后，半周期放電持續時間約25 μs，符合管-管阻擋介質結構的放電規律。研究表明[16]，含有電暈線電極結構的放電模式與雙層阻擋介質結構放電有很大區別，線-管介質阻擋電暈電極中的線電極曲率較大，起暈時極易產生強電場而發生預電離作用，尤其在大放電間隙的不均勻結構下，預電離機制能為空間放電細絲的發展提供二次電子，是電場起暈的關鍵，但極易表現出極性效應；而在同等條件雙介質阻擋電極則起暈更困難，對于較均勻的電場，當電極附近電離系數達到一定數值時，會形成初始電子崩，并迅速發展成放電流注，由于阻擋介質分別阻斷高壓端與低壓端，加載電壓后空間電荷迅速在介質表面集聚，介質內部形成削弱外加電場的附加電場，當氣隙中電場強度低于擊穿電壓時，放電中斷。

圖9 不同加載電壓下的電壓電流波形Fig.9 Voltage and current waveforms under different loading voltage

3.3 水霧量對顆粒物團聚規律的影響

作為電荷遷移及靜電捕集的重要媒介，水霧量是決定顆粒團聚效率的關鍵因素之一。此部分以水霧量為研究變量，流道風速為2.5 m/s，氣溶膠發生器調整參數不變，分別研究不同水霧量下對應不同荷電電壓Upp時的顆粒團聚效率變化。

不同水霧量下68%均值小顆粒的團聚效率如圖10所示，不同水霧量下68%大顆粒的相對變化率均值如圖11所示。可知水霧未荷電時，顆粒基礎團聚效率較低，水霧量由34.1 mg/min增至102.9 mg/min 時，小顆粒的團聚效率從1.5%增至4.3%，大顆粒的相對變化率從-4.9%增至-8.0%。加上荷電電壓后，團聚效率明顯增大，且水霧量越大，效率越高，因此同等電壓下，增大噴霧量可促進顆粒團聚效率的大幅提高。同一水霧量下，當加載電壓高于起暈電壓后，團聚效率逐漸增大，到達放電自持電壓后，團聚效率進入平穩段，不再大幅提升，這主要是由于通過反應器的水霧量存在極限荷電量，當電壓足夠高時，反應器內能量離子密度極高，水霧量所攜帶電荷量達到飽和狀態，繼續升高電壓并不能有效增大其荷載量，作用于氣溶膠顆粒后使團聚效率存在某一極限。事實上，根據前述結論可以推測電壓飽和現象的存在，但由于試驗條件及高壓限制，后續高電壓(>50 kV)工況并未進行試驗。另外，通過相同電壓下的正負效率對比發現，大顆粒的相對變化率均高于小顆粒的團聚效率，這主要是由于去除兩端極限粒徑的34%顆粒后，研究粒徑31.1～174.7 nm段包含大部分顆粒長大后的粒徑段，而部分團聚減少的小顆粒并未包含其中，使得取均值后大顆粒的相對變化率稍高于小顆粒的團聚效率，另外，大顆粒破碎后形成的顆粒也多在小粒徑段，削弱了顆粒團聚破碎動態平衡，這也導致了小顆粒的團聚效率略低。

圖10 不同水霧量下68%小顆粒的團聚效率Fig.10 Agglomeration efficiency of 68% small particles under different water mist amounts

圖11 不同水霧量下68%大顆粒的相對變化率Fig.11 68% negative agglomeration efficiency of 68% large particles under different water mist amounts

荷電水霧作用于顆粒物后，使其均值粒徑整體右移，即顆粒粒徑有所增大，不同水霧量下顆粒物均值粒徑變化如圖12所示。為研究顆粒的整體團聚效果，均值對象為所檢測的全粒徑范圍15.1～820.5 nm，入口測點A顆粒初始均值粒徑約100 nm，經過荷電水霧作用后，亞微米顆粒總數經團聚后減少，但整體亞微米均值粒徑有所增大，表現在濃度分布上為峰值明顯右移，且粒徑增量與噴霧水霧量呈正相關關系，水霧量越大，峰值右移越明顯。由圖12可知，單獨噴入水霧后，顆粒粒徑變化并不明顯，增長率在1.6%～2.2%，經高壓荷電后，顆粒均值粒徑有效增大，且水霧量越大，增長越明顯。

圖12 不同水霧量下顆粒均值粒徑增長率Fig.12 Average particle size growth rate under different water mist amounts

4 結 論

1)雙層介質阻擋結構會大大改善放電氣隙的均勻性，水霧會促進氣隙空間放電。對于接近均勻場的放電電極，起暈電壓與不穩定運行電壓相差不大，且放電脈沖電流隨電壓的增強變化較為平緩，常態空氣時，起暈電壓與不穩定運行電壓分別為30和49.6 kV，通入水霧流量102.9 mg/min時，起暈電壓與不穩定運行電壓分別降為17.2和41.1 kV。另外，放電強度會隨著水霧量的增加而增強，相同電壓下，水霧量越多，電流越大。

2)荷電電壓是影響顆粒團聚效率的主要因素之一。噴入純水霧時，主要粒徑段顆粒均值團聚效率在5%以下，加入電壓后，主要粒徑段均值團聚效率大幅提高，在2.5 m/s、100 mg/min、45 kV電壓下，均值團聚效率為25%左右。對于多分散的亞微米顆粒物，荷電的超聲波水霧作用后，30 nm左右極小粒徑減少，100 nm以上的大顆粒增多，直觀反映了亞微米顆粒團聚效果。

3)水霧量是電荷遷移并促進顆粒團聚的關鍵因素。相同電壓下，水霧量的增加會大大增強顆粒團聚效果，另外，對于全粒徑顆粒而言，荷電水霧其均值粒徑整體右移，即粒徑增大，說明荷電水霧對顆粒團聚長大有促進作用。