混合手征活性粒子在時間延遲反饋下的擴散和分離*

廖晶晶 藺福軍

1) (江西理工大學理學院， 贛州 341000)

2) (江西理工大學應用科學學院， 贛州 341000)

3) (華南師范大學物理與電信工程學院， 廣州 510006)

在二維空間內， 考慮周期性邊界條件， 提出了一種用時間延遲反饋分離混合手征活性粒子的新方法. 當系統引入時間延遲反饋時， 手征活性粒子動力學特征發生明顯改變. 通過調節外加時間延遲反饋的強度和反饋時間可以控制逆時針旋轉(counterclockwise， CCW)粒子擴散受到順時針旋轉(clockwise， CW)粒子擴散的影響程度. 當時間延遲反饋強度和反饋時間較大且系統參數取最優值時， CCW 粒子加快旋轉角速度， 擴散完全由粒子相互作用決定， 而CW 粒子的擴散由自身參數和粒子相互作用共同決定， 在此情況下， CCW 粒子容易聚集形成團簇， 而CW 粒子加快擴散， 混合手征活性粒子實現分離.

1 引 言

生物和物理系統中的活性物質的非平衡特性在理論和實驗上已有廣泛研究[1-6]. 與被動粒子不同， 活性粒子(也稱自驅動力粒子或微泳)能從環境中吸收能量并轉化為定向運動. 例如， 自驅動分子馬達可以通過消耗活細胞中ATP 水解產生的化學能來進行定向運動[7]， 大腸桿菌通過鞭毛來向前運動[8]等. 當活性粒子結構對稱且受到自身驅動力作用時， 它只做線性運動[9]. 如果它受到一個扭矩，則稱之為手征活性粒子， 由于自驅動力與驅動方向不在一條直線上， 它將在二維上做圓周運動， 在三維上做螺旋運動[10]. 該類新型活性粒子可以在手征活性流體[11]和許多微生物中找到， 如精子[12]、大腸桿菌[13]及單核細胞增多型李司忒氏菌[14]等.另一方面， 近年來， 受反饋作用的非平衡系統得到了廣泛的研究[15-19]. 由于反饋作用， 系統的動力學變得與歷史運動有關. 反饋可以通過激光阱[18，20-26]的外部編程(反饋回路[24，27，28])來實現. 此外， 反饋也可能出現在自化學反應粒子中， 即粒子本身是它們所反應的化學物質的產生機制的一部分. 如細菌[29]、兵蟻[30]及合成微粒[31].

混合活性物質的分離技術對于科學和工程研究極為重要[32-55]. 通常對三種類型的混合粒子實現分離. 1)對不同性質的活性粒子混合物的分離.在外加勢的作用下， 根據有效擴散系數的不同能夠實現兩種粒子混合物的分離[33]； 利用離心分離技術或利用非對稱障礙物可以分離不同遷移率的自驅動粒子[34，35]； 利用自驅動人工微泳粒子能夠實現兩種膠體混合物的分離[36]. 此外， Weber 及其合作者[37]研究了粒子間相互作用對相同尺寸不同擴散系數的混合粒子分離的影響， 他們發現僅不同擴散系數就足以驅動兩種膠體混合物相分離； Costanzo及其合作者[38]提出了一種在微通道中分離不同遷移率粒子的方法. 2)對主動粒子和被動粒子混合物的分離. Stenhammar 及其合作者[39]研究了主動粒子和被動粒子組成的單分散混合物的相行為和動力學， 結果表明， 主動粒子的運動可以觸發相分離. 另外， 在被動粒子和偏心主動粒子的混合體中， 當主動粒子的偏心度足夠大時， 偏心粒子可以推動被動粒子形成一個大而密的動態團簇[40].McCandlish 及其合作者[41]實現了在二維空間自由運動的主動粒子和被動粒子的自發分離； Smrek和Kremer[42]的研究發現， 在主動-被動聚合物混合物中， 小的活性差異能驅動相分離. 3)對手征活性物質的分離. 手征活性物質包括多種旋轉運動的微生物， 如趨磁細菌[56]、大腸桿菌[57，58]和精子細胞[59]. 手征活性粒子可以根據其運動特性， 在環境中使用一些簡單的靜態模式來進行分類[45]. Scholz及其合作者[46]研究發現順時針和逆時針旋轉機器人會發生集體運動， 通過調幅分解得到分界面上的超擴散和相分離. 另外， 當系統參數滿足一定的關系時， 利用兩個相對的旋轉障礙物可以分離混合手性粒子[47]. 艾保全等[48]研究表明， 極性手征活性粒子混合物的分離是由手征性和對齊相互作用的競爭決定的.

本文考慮時間延遲反饋作用的影響， 提出一種手性分離的新方法. 通常情況下， 單純考慮粒子之間排他相互作用， 手征活性粒子混合物并沒有自分離特性， 但時間延遲反饋和輸出信號之間的差值能重新作用到系統， 改變系統的運動狀態， 實現對混合粒子手征性和擴散特性的差異性調制， 相當于給系統提供一種可調節的外驅動. 具體來說， 當時間延遲反饋強度和反饋時間均很大且系統參數取最優值時， 逆時針旋轉(counterclockwise， CCW)粒子快速旋轉， 擴散完全由粒子相互作用控制， 順時針旋轉(clockwise， CW)粒子擴散由自身參數和粒子相互作用共同決定， 因此粒子分離； 當兩種粒子擴散都由自身參數和粒子相互作用共同決定時，粒子無法分離. 通過調節反饋強度和反饋時間可以調節不同手性粒子的擴散控制因素， 從而達到粒子分離的目的.

2 模型和方法

考慮半徑為r的手征活性粒子混合物(N/2個CCW 粒子，N/2 個CW 粒子)在尺寸為L×L，滿足周期邊界條件的二維空間中運動. 粒子除了受到排斥相互作用， 還受到時間延遲反饋作用[60]. 粒子的運動由質心位置ri ≡(xi,yi) 和極坐標ni ≡(cosθi,sinθi) 下的角度θ描述. 角度由旋轉擴散、作用在粒子上的常數扭矩及相鄰粒子間的相互作用決定. 考慮平動和轉動擴散系數不相關且平動擴散系數可忽略的情況下， 描述過阻尼下粒子動力學性質的郎之萬方程為

其中v0是自驅動速度，μ為遷移率.Dθ是轉動擴散系數，ξi(t) 是零平均單位方差高斯白噪聲. 角速度Ωi=±ω的符號決定了粒子的手征性，Ωi ＞0 代表粒子逆時針旋轉，Ωi ＜0 代表粒子順時針旋轉.

粒子之間采用短程諧波相互作用： 當rij ＜2r時，否則，是粒子i和粒子j間的相互作用距離.此處k為彈性系數. 為了模擬硬粒子， 使用較大的彈性系數， 令μk=100 ， 保證粒子不重疊.Kfb是反饋的強度，τ是反饋時間. 其中，Kfb≥0 ，τ≥0 ，0 ≤Ω(t)≤2Kfb. 這種反饋機制引入了一個時間間隔為τ的逆時針扭矩作用在粒子上(如圖1).

為了描述兩種粒子的空間分布， 將系統分隔成M個 (L×L)/M的區塊， 分離系數則定義為[61]

圖1 時間延遲反饋示意圖. 當 τ =0 時， Ω (t)=Kfb ； 當τ →∞ 且 θ (t?τ)＞θ(t) 時， Ω (t)=0 ； 當 τ →∞ 且θ(t?τ)＜θ(t) 時，Ω(t)=2KfbFig. 1. Schematic diagram of time-delayed feedback. When τ =0 ， Ω (t)=Kfb ； when τ →∞ and θ (t ?τ)＞θ(t) ，Ω(t)=0 ； when τ →∞ and θ (t ?τ)＜θ(t) ， Ω(t)=2Kfb.

為了描述混合物中單種粒子團簇的特征尺寸，定義相對徑向分布函數[46，50]：

定義所有粒子所占的面積與二維系統面積的比例為填充率φ=Nπr2/(L×L) . 引入時間尺度和長度尺度r對參數進行無量綱化：在以下討論中均使用無量綱量且省略所有量上面的“帽子”， 通過改變角速度ω，反饋強度Kfb， 反饋時間τ， 轉動擴散系數Dθ和自驅動速度v0來研究系統的行為. 粒子在二維空間的有效擴散系數為

其中 Δri(t)≡ri(t)?ri(0) .

3 結果和討論

在模擬中， 粒子的初始位置隨機分布， 且方向角在 [ 0,2π] 上是隨機的. 利用龍格庫塔算法對方程(1)和(2)進行數值積分. 積分步長小于 1 0?3， 總積分時間大于 2×104(該積分時間可以確保系統達到穩態). 進行了100 次數值計算以提高計算精度和減小統計誤差. 模擬參數選取為L=40.0 ，M=10×10=100，N=1024 (φ=0.50 ).

對于手性活性粒子混合物， 自驅動方向角度θ由ω，Dθ，Kfb，τ決定. 角速度ω決定了手征性差異(當ω=0.0 時， 兩種粒子是無差異的). 轉動擴散系數Dθ描繪了角速度的波動. 當Dθ固定時， 粒子的擴散由ω，v0，Kfb及τ的競爭決定.

圖2 CCW 粒子(紅色)和CW 粒子(藍色)的混合物分布 (a) K fb =0, ω =0 ； (b) K fb =10.0, τ =10.0, ω =0 ；(c) K fb=10.0,τ=10.0,ω=2.2 ； (d)Kfb =10.0, τ =10.0,ω =4.2 . 其他參數設 置為 v 0 =2.5 ， D θ = 0 .001 ，φ=0.5Fig. 2. The snapshots of mixture of CCW particles (red)and CW particles (blue)： (a) K fb =0,ω =0 ； (b)Kfb =10.0,τ =10.0,ω =0 ； (c) K fb =10.0,τ =10.0,ω =2.2 ；(d) K fb =10.0,τ =10.0,ω =4.2 . The other parameters are v 0 =2.5 ， D θ =0.001 ， and φ =0.5 .

圖2 描述了混合手征活性粒子在v0=2.5 ，Dθ=0.001 ，φ=0.5 ，ω和Kfb及τ不同時的粒子分布圖. 可得： 1) 當Kfb=0 ，ω=0 時(如 圖2(a))，兩種粒子無差別且不受時間延遲反饋作用， 粒子由于自驅動作用聚集成團， 發生自驅動誘導相分離(MIPS， motility induced phase separation)現象[62].2) 當Kfb=10.0 ，τ=10.0 ，ω=0 時(如 圖2(b))，兩種粒子相同且受到強的時間延遲反饋作用， 粒子受到大的扭矩作用， 因此反饋調制后的角速度很大， 旋轉半徑(R=v0/ω)很小， 粒子幾乎待在原地打轉， 從整體上看， 粒子是均勻分布且混合的.3) 當Kfb=10.0 ，τ=10.0 ，ω=2.2 時(如圖2(c))，手征差異性增加， 由于時間延遲反饋作用， 使得CCW 粒子的角速度增大， 旋轉半徑減小(∝1/ω)，擴散減小. 對CW 粒子， 反饋對其幾乎無作用， 因此 以ω=2.2 的角速度CW 轉 動， 旋轉半徑較CCW 粒子的旋轉半徑更大， 擴散較大. 由于排他相互作用， 一方面CW 粒子在與CCW 粒子相互作用的過程中從CCW 粒子中掙脫逃逸， 另一方面推進CCW 粒子聚集成一個團簇整體旋轉， 兩種粒子分離； 4) 當Kfb=10.0 ，τ=10.0 ，ω=4.2 時(如圖2(d))， 粒子角速度ω增大， 由于延遲時間反饋作用， CCW 粒子角速度進一步增大， 旋轉半徑減小；但時間延遲反饋對CW 粒子幾乎無作用， 因此CW 粒子基本保持原角速度旋轉， 但旋轉半徑變小， 擴散減小， 因此一方面很難從CCW 粒子中掙脫逃逸， 另一方面只能在小區域推進CCW 粒子聚集， 所以在每一個小區域， 兩種粒子分離， 但是整體上來說， 較小的團簇出現， 粒子混合.

為了研究團簇大小， 使用CW 粒子和CCW粒子的最大團簇粒子數占各自總粒子數的比例P=〈Ncl〉/(N/2) 隨角速度ω的變化如圖3(a)中描述.Ncl為最大團簇的粒子數個數.P越大代表團簇尺寸越大， 表明粒子分離. 由圖可知， 比例P是角速度ω的峰值函數. 圖中a， b， c 及d 四點的分布圖分別對應圖2(a)，圖2(b)， 圖2(c)及圖2(d). 由圖3(a)可以看出， 1) 當ω=0 時(a， b 點)， CW 粒子和CCW 粒子的最大團簇強度P相等. 當Kfb=0時， 由于MIPS 效應， 最大團簇強度比例P=0.8 ； 當Kfb=10.0 ，τ=10.0 ，ω=0 時， 兩 種粒子均做逆時針旋轉且旋轉半徑很小， 幾乎各自待在 原 地 打 轉， 因 此P=0 . 2) 當ω=2.2 時(c 點)時， 在外加時間延遲反饋作用下， CW 粒子角速度不變， CCW 粒子角速度增大， 在兩種粒子相互作用下， CCW 粒子聚集成一大團簇，P接近于1， 達到最大值； CW 粒子旋轉半徑更大， 擴散更大， 聚集成小團簇，P?0.2 . 3) 當ω=4.2 時(d 點)， CCW角速度繼續增大， CW 粒子旋轉半徑繼續減小， 均聚集成更小團簇. 圖3(b)繪制了不同ω下，Kfb=10.0 ，τ=10.0 ，t=2×104時， 相對徑向分布函數gAB(r) .圖中標注的圓圈為第一個零根， 代表單種粒子的團簇尺寸. 當ω=0.0 和 5.4 時， 順時針和逆時針粒子旋轉角速度都很大， 旋轉半徑很小， 所以團簇尺寸很小； 隨著ω增加， 反饋加速CCW 粒子旋轉， 對CW 粒子無作用， 逆時針旋轉角速度很大， 順時針旋轉角速度很小， 團簇尺寸增大， 當ω=2.2 時， 團簇尺寸達到最大值.

圖3 (a) CW 粒子和CCW 粒子的最大團簇粒子數占各自總粒子數的比例P 隨角速度 ω 的變化. 圖中a， b， c， d 四點的構型圖分別對應圖2(a)， 圖2(b)， 圖2(c)， 圖2(d)； (b)在不同 ω 下， t =2×104 時， 相對 徑向分 布函數 g AB(r) . 圖中標注的圓圈為第一個零根， 代表單種粒子的團簇尺寸. 其他參數設置為 v 0 =2.5 ， D θ =0.001 ， φ =0.5 ， K fb =10.0 ，τ =10.0Fig. 3. (a) The ratio of the particle number in maximum cluster of CW particles and CCW particles to the total number of particles respectively as a function of ω . The points a， b， c， d are corresponding to Fig. 2(a)，Fig. 2(b)，Fig. 2(c)，Fig. 2(d)， respectively； (b) relative radial distribution function g AB(r) for different value of ω at t =2×104 . The first non-trivial root (marked by circles) denotes the cluster size of the single particle species. The other parameters are v0 =2.5 ， D θ =0.001 ， φ =0.5 ， K fb =10.0 ， and τ =10.0.

為了進一步描述粒子動力學， 分別研究了有效擴散系數D和分離系數S隨角速度ω， 反饋強度Kfb， 反饋時間τ， 轉動擴散系數Dθ， 自驅動速度v0，填充率φ和時間t的變化. 圖4—圖10 中的每條曲線均是由100 次模擬的統計平均得到的.

圖4 (a)在不同 K fb 和 τ 值下， CCW 粒子和CW 粒子 的有效擴散系數D 隨角頻率 ω 的變化； (b)在不同 K fb 和τ下， 分離系數S 隨角頻率 ω 的變化. 其他參數設置為v0 =2.5， D θ =0.001 ，φ=0.5Fig. 4. (a) The effective diffusion coefficient D of CCW and CW particles as a function of ω for different K fb and τ ；(b) the separation coefficient S as a function of ω for different K fb and τ . The other parameters are v 0 =2.5 ，Dθ =0.001 ， and φ =0.5 .

圖4 研究了在不同Kfb和τ值下， CCW 粒子和CW 粒子的有效擴散系數D和分離系數S隨角速度ω的變化. 從圖4(a)可知， 當Kfb=0 時， 粒子不受反饋作用， CCW 和CW 粒子的有效擴散系數D相等， 且隨ω單調減小； 而當Kfb和τ取其他值時， CCW 粒子和CW粒子的有效擴散系數為ω的峰值函數. 可以解釋如下： 1) 當Kfb=0 ，ω=0時， 粒子自身參數(自驅動速度， 轉動擴散系數等)控制擴散， 擴散遠遠大于1， 達到最大值； 2) 當Kfb=0 ，ω→∞時， 粒子轉動非常快， 自驅動速度可忽略，D→0 ； 3) 當Kfb和τ取其他值，ω→0 時，兩種粒子相同， 時間延遲反饋使得粒子快速旋轉，D →0 . 隨著ω增加， 時間反饋對兩種粒子角速度調制差異開始顯現， 由圖1 可知，τ越大， CCW 粒子受到反饋作用后ω增大越多， CW 粒子的ω受到的調制越小， 當τ很大時， CCW 粒子和CW 粒子受到的扭矩調制作用分別趨于 2Kfb和0.ω的增加能導致兩種結果： (A) 兩種粒子手征差異性增大，粒子相互作用力增大， 擴散增大； (B)抑制自驅動，減小擴散. 當ω從零增加， A 因素控制擴散， 擴散主要由粒子間相互作用控制，ω越大， 受到 的CW 粒子的排斥力越大，D越大； 而CW 粒子擴散主要由自身參數決定(受反饋影響很小)， CW 粒子的D隨ω增加而增加. 當ω繼續增加， B 因素起作用， CW 粒子快速旋轉， CW 的擴散趨于0， 因此CCW 粒子受到CW 粒子的排斥力作用效應越來越小， CCW 擴散也趨于0. 值得注意的是，Kfb=10 ，τ=10 時 的D大于Kfb=2.5,τ=1 時的D且峰值對應的ω更小. 此外， 當Kfb=10 ，τ=10時， CW 粒子有效擴散大于CCW 粒子的有效擴散； 而Kfb=2.5 ，τ=1 時， CW粒 子有效擴散在1.7＜ω ＜2.1時小于CCW 粒子的有效擴散， 在ω ＞2.1 時 ， CW 粒子的D更大. 這是因為Kfb和τ越大， 時間延遲反饋對粒子角速度調制作用越強，導致CCW 粒子和CW 粒子角速度差異越大， CCW粒子擴散由CW 粒子排斥力決定的程度越大.

由圖4(b)發現， 分離系數S為角速度ω的峰值函數. 當ω→0 時， 兩種粒子相同， 且擴散都由粒子參數和相互作用共同控制， 粒子混合，S→0 ； 當ω →∞時，ω控制了粒子運動， 兩種粒子都快速旋轉， 幾乎各自待在原地打轉，S→0 . 所以ω取最優值時， 分離系數能達最大值. 峰值位置隨Kfb和τ增大而往ω減小方向移動. 當Kfb=10,τ=10 時的分離效果最好， 這是因為此時CCW 粒子角速度受時間延遲反饋調制快速逆時針旋轉， 其擴散與自身參數無關， 完全由CW 粒子的擴散決定. 特別地， 當Kfb=2.5,τ=1時， 曲線存在一個谷底值. 這是因為ω＞1.65 時， CW 粒子順時針旋轉； 而ω ＜1.65時， CW 粒子被時間延遲反饋調制為逆時針旋轉.|ω ?1.65|越大， CCW 粒子擴散受CW 粒子擴散影響程度越大， 因此ω=1.65 時，S達最小值.

圖5 在 (a) τ =0.01 ， (b) τ =1.0 ， (c) τ =10.0 時， CCW 粒子和CW 粒子的有效擴散系數D 隨反饋強度 K fb 的變化； (d)在不同 τ 下， 分離系數S 隨反饋強度 K fb 的變化. 其他參數設置為 ω =2.1 ， v 0 =2.5 ， D θ =0.001 ，φ=0.5Fig. 5. The effective diffusion coefficient D of CCW and CW particles as a function of K fb at (a) τ =0.01 ， (b) τ =1.0 ， and(c) τ =10.0 ； (d) the separation coefficient S as a function of K fb for different τ . The other parameters are ω =2.1 ， v 0 =2.5 ，Dθ =0.001 ， and φ =0.5 .

圖5 描繪了在不同τ值下， CCW 粒子和CW 粒子的有效擴散系數D和分離系數S隨反饋強度Kfb的變化. 可以看出， 1) 當τ=0.01 時， 兩種粒子的D為反饋強度的峰值函數(如圖5 (a)).Kfb很小時， 外加反饋對粒子角速度調制作用很小，CCW 粒子和CW 粒子擴散相等且由自身參數控制； 隨Kfb增大， 調制作用增大， 由于τ很小， 反饋作用在CCW 粒子和CW 粒子的扭矩幾乎相等，CW 粒子調制后角速度減小，D增大， 當Kfb≈2.1時達到最大值， 此時CW 粒子角速度幾乎為0， 而CCW 粒子調制后角速度增大，D受CW 粒子擴散影響增大， 因此也在Kfb≈2.1 時達到最大； 當Kfb→∞時， 兩種粒子調制后角速度很大，D→0 .2) 當τ=1.0 (如圖5 (b))時， 隨Kfb增加， 兩種粒子擴散先減小， 后增大達到最大值，Kfb→∞時，D →0 . 3) 當τ=10.0 (如圖5 (c))時，D隨Kfb先減小， 后增大達到最大值， 繼而趨于常數， 這是因為此時CW 粒子幾乎不受反饋調制作用，Kfb的改變對D無影響， 而CCW 粒子的擴散完全由CW 粒子對CCW 粒子的排斥力控制， 因此也趨于常數且小于CW 的擴散. 由圖5(d)可知，τ≤1 時，分離系數S為反饋強度Kfb的峰值函數， 而τ ＞1時，S隨Kfb的增大而增大并于Kfb=10 時達到最大值并保持不變. 可以解釋如下： 1) 當τ≤1 時， 外加反饋對CW 粒子調制隨Kfb增大而改變， 當Kfb從零開始增加， CW 粒子為順時針旋轉， 且隨Kfb增加角速度減小， 擴散增大， CCW粒子擴散受CW 粒子擴散影響程度增大，S達最大值， 粒子分離； 隨著Kfb繼續增大， CW 粒子由順時針旋轉翻轉為逆時針旋轉， 與CCW 粒子同時受外加反饋強烈調制， 兩種粒子擴散由各自自身參數決定， 因此S降低， 粒子混合. 2) 當τ＞1 時， CW 粒子幾乎不受外加反饋作用， 因此CW 粒子擴散不隨Kfb而改變， CCW 粒子擴散受CW 粒子擴散影響程度越來越大， 當Kfb=10 時， CCW 粒子擴散完全由CW 粒子擴散決定， 所以S達到峰值并且保持不變. 可以通過控制外加時間反饋強度來控制不同手征性粒子的擴散和分離.

圖6 在(a) K fb =1.0 ， (b) K fb =2.5 ， (c) K fb =10.0 時， CCW 粒子 和CW 粒子的有效擴 散系數D 隨反饋時間 τ 的變化； (d) 在不同 K fb 下， 分離系數S 隨反饋時間 τ 的 變化. 其他 參數設置為 ω =2.1 ， v 0 =2.5 ， D θ =0.001 ，φ=0.5 Fig. 6. The effective diffusion coefficient D of CCW and CW particles as a function of τ at (a) K fb =1.0 ， (b) K fb =2.5 ， and(c) K fb =10.0 ； (d) the separation coefficient S as a function of τ for different K fb . The other parameters are ω =2.1 ， v 0 =2.5 ，Dθ =0.001 ， and φ =0.5 .

圖6 描述了在不同Kfb值下， CCW 粒子和CW粒子的有效擴散系數D和分離系數S隨反饋時間τ的變化. 可以看出： 1) 當Kfb很小時 (Kfb=1.0,2.5 )，兩種粒子的D隨反饋時間τ的增加而先增加， 后單調減小， 且在τ＞1 時達到平穩值(如圖6(a)和6(b)). 這是因為當τ＜1 時， CCW 粒子受外加反饋調制強度隨τ增加而增加， 而CW 粒子受調制強度隨τ增加而減小， 所以兩種粒子的擴散都隨τ增加而單調減小； 2) 當τ＞1 時， CCW 粒子受外加反饋調制強度隨τ增加而急劇增加， 擴散主要來自與CW 粒子的相互作用力， 而CW 粒子不受調制強度影響， 因而擴散不隨τ變化， CW 粒子擴散決定了粒子間的相互作用力， 所以CCW 粒子擴散也保持常數. 當Kfb很大時(Kfb= 1 0.0 )， 兩種粒子的D隨反饋時間τ的增加而先保持為0， 后在τ=1 時突然增大并保持為常數(如圖6(c)). 可以解釋如下： 1) 在τ＜1 時， CW 粒子在外加反饋作用下由順時針旋轉翻轉為逆時針旋轉， 并且角速度值很大， 所以兩種粒子擴散都幾乎為0； 2) 在τ＞1 時，CCW 粒子受外加反饋作用快速旋轉， 其擴散主要來自粒子間的相互作用力， CW 粒子保持原有的角速度， 擴散保持常數不變， 因而CCW 粒子擴散比CW 擴散低且保持不變. 由圖6(d)可發現， 分離系數S隨τ的增加而增加并于τ＞1 后保持不變. 其中Kfb=1.0,2.5 時，S隨τ緩慢增加， 而Kfb=10.0時， 分離效果最好且S在τ=1 時突然增大到最大值， 這與圖5(d)結果一致. 這是因為τ＞1 時，CCW 粒子擴散完全由不隨τ變化的CW 粒子擴散控制.

在不同Kfb和τ值下， CCW 粒子和CW 粒子的有效擴散系數D和分離系數S隨轉動擴散系數Dθ的變化如圖7 所示. 由圖7(a)—圖7(c)可以發現， 有效擴散系數D隨Dθ先增大， 后減小， 繼而增大， 出現一個谷底和一個峰值， 最后Dθ →∞時，D →0 . 這是由于隨Dθ增大過程中， 在外加反饋調控下， 粒子調制后的角速度與Dθ競爭造成的， 當調制后的角速度很小時，Dθ控制粒子的擴散， 當調制后的角速度很大時，Dθ的作用可以忽略. 當Dθ →∞時， 粒子完全由Dθ控制， 粒子自驅動角度θ變化很快， 所以D→0 . 圖7(d)可以看出， 分離系數S隨轉動擴散系數Dθ的增加而單調遞減，Kfb=10.0 ，τ=10.0 時S取最大值， 這與前面的結果一致. 當Dθ →0 時， 轉動擴散系數可以忽略， 因此S達最大值.

圖7 在(a) K fb =0.0 ， (b) K fb =2.5,τ =1.0 ， (c) K fb =10.0,τ =10.0 時， CCW 粒子和CW 粒子的 有效擴散 系數D 隨 轉動擴 散系數 D θ 的變化； (d) 在不同 K fb 和 τ 下， 分 離系數S 隨 轉動擴散系數 D θ 的變化. 其他參數 設置為 ω =2.1 ， v 0 =2.5 ，φ=0.5Fig. 7. The effective diffusion coefficient D of CCW and CW particles as a function of D θ at (a) K fb =0.0 ， (b)Kfb =2.5,τ =1.0 ， and (c) K fb =10.0,τ =10.0 ； (d) the separation coefficient S as a function of D θ for different K fb and τ . The other parameters are ω =2.1 ， v 0 =2.5 ， and φ =0.5 .

圖8 (a)在 K fb =10.0 ， τ =10.0 時， 不同自驅動速度 v0 下， 均方位移 隨時間t 的變化； (b)在不同 K fb 和τ下， 分離系數S 隨自驅動速度 v 0 的變化. 其他參數設置為 ω =2.1 ， D θ =0.001 ，φ=0.5Fig. 8. (a) The mean square displacement as a function of t for different v0 at K fb =10.0 and τ =10.0 ； (b)the separation coefficient S as a function of v0 for different K fb and τ . The other parameters are ω =2.1 ， D θ =0.001 ， and φ=0.5.

圖8 (a)繪 制 了 在Kfb=10.0 ，τ=10.0 時， 不同自驅動速度v0下， 均方位移隨時間t的變化. 可以看出， 1) 當v0=0 時， 兩種粒子擴散完全由角速度控制， 因此MSD 始終趨于0. 2) 當v0= 2.5 時， CCW 粒子快速旋轉， MSD完全由CW 粒子的MSD 決定， CW 粒子的MSD由自驅動速度v0和角速度ω共同決定， 且隨時間t增大， 所以CCW 粒子的MSD 也隨時間t增大，且小于CW 粒子的MSD. 3) 當v0=6.0 ， 兩種粒子的MSD 都由v0和角速度ω共同決定， 因此兩種粒子的MSD 隨時間t增大且交叉多次. 圖8(b)描述了在不同Kfb和τ下， 分離系數S隨自驅動速度v0的變化. 圖形顯示為鈴鐺狀， 這是由于單個手征粒子做旋轉運動的半徑為R=v0/ω， 當v0→0 時，粒子待在各自位置做自旋運動， 因此S趨于零. 當v0→∞時， 兩種粒子擴散都由v0和ω共同決定， 粒子混合，S→0 . 所以存在最優值v0使得分離系數S達到最大值.

圖9 (a) CCW 粒子和CW 粒子的有效擴散系數D 隨填充率 φ 的變化； (b) 分離系數S 隨填充率 φ 的變化. 其他參數設置為v0 =2.5 ， D θ =0.001 ， ω =2.1 ， K fb =10.0 ，τ =10.0Fig. 9. (a) The effective diffusion coefficient D of CCW and CW particles as a function of φ ； (b) the separation coefficient S as a function of φ . The other parameters are v 0 =2.5 ， D θ =0.001 ， ω =2.1 ， K fb =10.0 ， and τ =10.0 .

圖10 (a)在不同填充率 φ 下， 分離系數S 隨時間t 的變化； (b)在不同時間t 下， φ =0.5 時， 相對徑向分布函數 g AB(r) . 圖中標注的圓圈為第一個零 根， 代表單 種粒子的團簇尺寸. 其他參數設置為 v 0 =2.5 ， D θ =0.001 ， ω =2.1 ， K fb =10.0 ，τ =10.0Fig. 10. (a) The separation S as a function of t for different φ ； (b) the relative radial distribution function g AB(r) for different t at φ=0.5. The first non-trivial root (marked by circles) denotes the cluster size of the single particle species. The other parameters are v 0 =2.5 ， D θ =0.001 ， ω =2.1 ， K fb =10.0 ， and τ =10.0 .

圖9 (a)和圖9(b)分別描述了CCW 粒子和CW 粒子的有效擴散系數D和分離系數S隨填充率φ的變化. 可以看出， 有效擴散系數D和分離系數S都表現為填充率φ的峰值函數. 當φ很小時，粒子間的平均距離很大， 發生相互作用的概率很小， 導致D很小， 粒子無法聚集， 因此分離系數S也很小. 當φ很大時， 粒子間相互作用變得重要，粒子擁擠造成粒子很難移動， 所以D很小，S也很小. 所以存在最優值φ使得有效擴散系數D和分離系數S達到最大值.

為了驗證模擬結果具有魯棒性， 繪制了在不同填充率φ下， 分離系數S隨時間t的變化， 如圖10(a)所示. 選取的積分時間大于 2×104， 由圖10(a)可知， 分離系數S從t=1×104開始保持常數不變，即系統達到穩態. 此外φ=0.5 的分離系數最大， 這與圖9(b)結果一致. 圖10(b)描述了在不同時間t下，φ=0.5 時， 相對徑向分布函數gAB(r) . 圖中標注的圓圈為第一個零根， 代表單種粒子的團簇尺寸. 由圖10(b)可知， 隨時間t增大， 團簇尺寸增大， 并于t=1×104開始達到最大值.

4 結 論

在二維周期邊界條件下， 考慮時間延遲反饋作用的影響， 文章提出了一種手征活性粒子混合物的分離方法. 分別研究了角速度ω、反饋強度Kfb、反饋時間τ、轉動擴散系數Dθ、自驅動速度v0及填充率φ對粒子有效擴散系數D和分離系數S的影響.手征活性混合粒子體系在沒有驅動源時并不包含自分離屬性， 但存在時間延遲反饋時， 系統的原有狀態參量與反饋相耦合， 形成對混合粒子系統的驅動. 由于兩種粒子在不同參數空間中對驅動的響應存在差異， 當ω，Dθ，v0及φ取最優值， 1)Kfb＞6.0 ，τ ＞1.0時， 時間延遲反饋使得CCW 粒子加快旋轉角速度， 而對CW 粒子幾乎無影響， CCW 粒子擴散完全由粒子之間相互作用控制， CW 粒子擴散由自身參數和相互作用力大小共同決定，S＞0.8 ，粒子分離. 2) 當Kfb＜6.0 ，τ＜1.0 時， 時間延遲反饋對兩種粒子角速度調制差異較小， 兩種粒子擴散不僅與粒子之間相互作用有關， 也與自身參數(角速度、自驅動速度及轉動擴散系數)有關，S較小，粒子混合. 所以， 粒子是否實現分離是由兩種粒子擴散的控制因素決定. 可以通過調節時間延遲反饋的強度和反饋時間來控制CCW 粒子擴散受到CW 粒子擴散的影響程度， 繼而實現粒子分離. 研究結果在許多微生物中有潛在應用， 如旋轉外場中的磁定向細菌， 固體邊界附近的細菌及做渦旋運動的精子細胞等.

感謝華南師范大學艾保全教授對本文的指導.