人糞與不同廢棄物混合厭氧發酵的效果

杜靜，沈禮晨，奚永蘭，孫恩惠，孔祥平，張應鵬，王莉，葉小梅*

(1.江蘇省農業科學院循環農業研究中心 農業農村部種養結合重點實驗室 農業農村部農村可再生能源開發利用華東科學觀測實驗站江蘇省有機固體廢棄物資源化協同創新中心，江蘇 南京 210014; 2.江蘇大學 農業裝備工程學院，江蘇 鎮江 212013)

一個成年人平均每天要排出約0.4 kg糞便和1.8 kg尿液，合計2.2 kg(每年約800 kg)糞尿。這些資源若不加以處理、利用即流入江河湖泊，會導致水體發黑發臭，不僅是對資源的浪費，還會給環境和生態帶來嚴重破壞[1]。據統計，2014年，我國糞便清運量達1 552萬t，其中13.9%來源于北京，無害化處理率僅為44.6%[2]。人糞便中含有多種腸道致病菌、寄生蟲卵和病毒，是人類某些疾病的傳播來源，發展中國家70%的疾病與糞便的生物性傳染有關[3]。然而人糞便因富含多種有機物和植物營養元素(如氮、磷、鉀等)，又是一種重要的肥料資源。因此，采用科學合理的方式處理并利用好人糞便，具有非常重要的現實意義。

傳統的人糞處理方法主要包括農業利用、衛生填埋、好氧堆肥和厭氧發酵等[4]。糞便作為肥料來源和土壤調理劑在我國具有悠久歷史，雖然這種方式能夠實現廢棄物的資源化利用，降低農業成本，但容易引發血吸蟲病、蛔蟲病、鉤蟲病、鞭蟲病等數十種土源和食源性寄生蟲病，危害民眾健康[5]。衛生填埋是將人糞便脫水后的殘渣鋪于填埋場，其處理成本低，技術要求低，但占地大，且存在滲濾液和病原體二次污染的問題[6]。通過好氧堆肥方式將人糞便無害化處理后轉化為肥料施用于農田，是研究人員關注的熱點，該方式對含水率要求高，需添加大量輔料，雖然處理成本低，也可滿足一定的衛生要求，但存在處理周期長、重金屬富集等問題[7-8]。采用厭氧發酵技術對人糞便進行處理，不但具有重要的環保意義，同時可產生清潔能源和安全的有機肥料，可實現人糞便的高效利用。然而，現有的針對純人糞開展的厭氧發酵研究效果不佳。馮書濤等[9]進行了純人糞沼氣發酵試驗，發現純人糞的碳氮比是2.9∶1，而沼氣發酵的最適碳氮比是(25～30)∶1，所以純人糞沼氣發酵的產氣率較低。張翠麗等[10]研究了20、25、30、40 ℃條件下單一人糞的發酵產氣情況，指出人糞厭氧消化的最優溫度是25.1 ℃，表明其適合用作低溫地區的消化原料。

2018年2月，中共中央辦公廳、國務院印發了《農村人居環境整治三年行動方案》，提出要進行農村人居環境污染整治，開展廁所糞污治理，完善建設和管護機制，將農廁的改造與監管提到了新的高度[11]。隨著近幾年畜禽糞污資源化利用整縣推進和“廁所革命”的不斷深入，越來越多的縣市將農村各類有機廢棄物處理進行統籌布局，納入集中處理體系。利用人糞與農村多種有機廢棄物混合發酵產沼氣既可以改善農村人居環境，又可以獲得能源，調整農村用能結構。秦佳佳等[12]研究了人糞分別與牛糞、雞糞和玉米秸稈以不同比例混合的厭氧發酵產氣效率，在25 ℃，人糞與牛糞混合發酵的最優配比為3∶1，人糞與雞糞混合發酵的最優配比為1∶1，人糞與玉米稈秸混合發酵的最優配比為3∶1。為了更好地將改廁后產生的人糞與其他農村有機廢棄物納入區域整體推進的無害化和資源化利用體系中，本文選取了3種農村有機廢棄物(稻秸、尾菜和牛糞)，采用中溫批式發酵方式，研究人糞與稻秸、尾菜、牛糞按不同比例混合發酵的產沼氣效果和無害化處理效果(即糞大腸菌群和蛔蟲卵殺滅率)，以期為人糞科學合理利用，和人糞與多元有機廢棄物混合發酵工藝技術研發提供數據支撐。

1 材料與方法

1.1 試驗材料

供試人糞取自南京某公共廁所，由專人集中收集，去除雜物后混合均勻并分裝冷藏于-20 ℃的冰箱中保存。供試稻秸系取自江蘇省農業科學院試驗田自然條件下風干后的水稻秸稈，經破碎處理成5 mm左右的粉末，備用；供試尾菜系取自南京某菜市場廢棄的大白菜菜葉，經小型粉碎機粉碎后儲存于4 ℃冰箱備用；供試牛糞系取自南京市六合區某奶牛養殖場經固液分離后的牛糞殘渣，儲存于4 ℃冰箱備用。各發酵原料基本性狀(以干基計)如下：人糞，總固體(TS)(30.79±1.27)%，有機碳(50.02±0.73)g·kg-1，總氮(6.80±1.20)g·kg-1，C/N值7.36；稻秸，TS(91.82±0.82)%，有機碳(47.30±2.03)g·kg-1，總氮(0.91±0.03)g·kg-1，C/N值51.98；尾菜，TS(13.58±1.05)%，有機碳(21.56±1.15)g·kg-1，總氮(2.08±0.11)g·kg-1，C/N值10.37；牛糞，TS(41.88±3.24)%，有機碳(37.50±0.28)g·kg-1，總氮(1.50±0.06)g·kg-1，C/N值25.00。

接種物為本實驗室污泥馴化罐排出液(發酵底物為新鮮豬糞)，經紗布過濾后于35 ℃保存待用。接種物的TS為(4.88±0.01)%，揮發性固體(VS)為(65.06±0.09)%，pH值為(7.62±0.07)。

1.2 處理設計

試驗裝置同文獻[13]。試驗裝置中的發酵瓶、排水瓶和集水瓶均采用1 000 mL廣口玻璃瓶，發酵料液的TS為8%，將人糞分別與稻秸(混合物記為HF/RS)、尾菜(混合物記為HF/VR)和牛糞(混合物記為HF/CM)3種農村有機廢棄物按照干物質質量比1∶1、2∶1、3∶1分別混合，并設定純人糞為對照組(記為HF)。各處理設置3個平行，發酵有效容積設定為700 mL，加入接種物352 g，其余采用蒸餾水補足，混合均勻后于(37±1)℃進行厭氧消化試驗。試驗過程中每天測定產氣量，分別于發酵第2、4、6、8、12、16、20、25、30、35、40天各采集1次沼氣組分并進行分析。發酵試驗開始前和結束時分別采集各處理發酵液用于檢測衛生學指標。

1.3 測試指標與方法

試驗過程中取樣測定以下指標：(1)以排水集氣法收集氣體，每日測定產氣量。(2)采用GC-7890A氣相色譜儀(美國Agilent)分析沼氣甲烷含量[14]。檢測器類型為熱導檢測器(TCD)，檢測器溫度120 ℃，進樣器類型為平面流通閥，分析柱為TDC-01，柱溫100 ℃，載氣類型為H2，載氣流量為50 mL·min-1，定量管1 mL。標準氣體：N2(體積分數29.2%)、CH4(體積分數42.4%)、CO2(體積分數28.4%)組成的混合氣體。分析方法：外標法。(3)干物質測定，105 ℃烘干24 h，差重法[15]。(4)糞大腸菌群數量，采用美國3 M Petrifilm大腸菌群測試片(含改良VRB培養基)測定。(5)蛔蟲卵死亡率，按照GB 7959—2012《糞便無害化衛生要求》和改良加藤氏法測定。

2 結果與分析

2.1 人糞與不同廢棄物混合發酵對產甲烷效果的影響

2.1.1 容積產氣率

容積產氣率是沼氣發酵的重要性能指標[16]。人糞與不同廢棄物混合發酵下容積產氣率的變化如圖1所示。可以看出，除HF/VR組(即包含3種添加比例的HF/VR)發酵第1天達到產氣最高峰外，HF/RS和HF/CM組的容積產氣率變化趨勢相似，均在發酵第2天出現第1個峰值。其中，HF/VR以1∶1配比(簡記為HF/VR 1∶1，其他依此類推)的容積產氣率最高，達1.46 L·L-1·d-1；HF/RS以3∶1配比的容積產氣率最高，達0.76 L·L-1·d-1，HF/CM以1∶1配比的容積產氣率最高，達0.68 L·L-1·d-1。各處理維持短暫的高容積產氣率后逐漸降低，并于第6天同時達到產氣谷值，隨后，除HF/RS組的容積產氣率逐漸升高并達到第2個產氣峰值外，其余各處理的容積產氣率均逐漸降低。HF在發酵第2天容積產氣率達到峰值(0.55 L·L-1·d-1)后逐漸降低。

圖1 不同處理的沼氣發酵容積產氣率變化

從平均容積產氣率看，HF發酵20 d的平均容積產氣率僅0.29 L·L-1·d-1，而添加稻秸、尾菜和牛糞處理的分別為0.49～0.53、0.34～0.38、0.31～0.41 L·L-1·d-1。可見，通過添加有機廢棄物，可以不同限度地提高人糞單獨發酵的產氣效果。從各組的各處理平均容積產氣率來看，HF/RS 3∶1>HF/RS 2∶1>HF/RS 1∶1，HF/VR 3∶1>HF/VR 2∶1>HF/VR 1∶1，HF/CM 1∶1>HF/CM 2∶1>HF/CM 3∶1。

2.1.2 累積TS產氣率和原料產氣率

累積TS產氣率是指發酵物料中單位總固體或有機物在發酵過程中的產氣量。由于采用的發酵原料、溫度、滯留時間等條件不同，其產氣率也存在較大差異。發酵物料整個發酵周期內的累積TS產氣率即為原料產氣率，研究原料產氣率情況，對于掌握發酵原料一定時期內物料的能源轉化效率具有重要意義[17]。

圖2是人糞與不同廢棄物混合發酵下累積TS產氣率和原料產氣率的變化情況。從累積TS產氣率變化規律來看，混合發酵的產氣效果均優于純人糞發酵，且HF/RS組優于HF/VR和HF/CM組。發酵前5 d，除HF/VR 1∶1產氣率增加較快外，其余處理變化較一致；隨后，HF和HF/CM 3∶1處理的產氣率以較小增幅上升，直至發酵第25天趨于平緩，而HF/VR 1∶1處理的增幅有所降低，第8天后才至較高增幅并一直穩定增加，直至第35天后趨于平緩，HF/VR 2∶1、HF/CM 1∶1 和HF/CM 2∶1的產氣率增幅先快速增加，直至發酵第25天趨于平緩，HF/RS 3∶1、HF/RS 2∶1和HF/RS 1∶1處理從第6天開始產氣率即以最高增幅升高，至發酵第25天增幅有所減緩。從發酵過程中20 d和40 d的原料產氣率對比來看，混合發酵20 d的產氣率均高于HF，而40 d時，除HF/VR 1∶1和HF/CM 3∶1的產氣率與HF相當外，其余處理組的產氣率均明顯優于HF。添加相同廢棄物的各組中，HF/RS 3∶1、HF/VR 3∶1和HF/CM 1∶1的效果分別最優，40 d的原料產氣率分別達251.04、169.82、167.14 mL·g-1(以TS計)，較HF分別增加78.50%、20.75%和18.84%。可見，通過添加有機廢棄物與人糞混合發酵能較好地提高發酵原料產氣效率，且以添加稻秸的效果最優。

圖2 發酵過程中不同處理的累積TS產氣率和原料產氣率

2.1.3 沼氣中甲烷含量

從厭氧發酵產沼氣中甲烷含量變化規律(圖3)來看，各處理的變化趨勢基本相同，隨發酵進程先迅速增加，經小幅下降后又迅速升高，最后基本穩定于40%～50%。發酵第2天，除HF/RS 1∶1、HF/VR 2∶1和HF/VR 1∶1外，其余處理的甲烷含量均高于50%，且以HF最高，達64.25%，表明人糞厭氧發酵產氣質量較高，屬于很好的沼氣發酵原料。但隨后HF的甲烷含量經短暫升高后逐漸降低，至發酵第16天時已開始低于50%。結合圖1和圖2中產氣狀況分析，人糞單獨發酵的產氣潛力并不高，這與馮書濤等[9]研究結果一致。混合發酵的各處理中，除HF/VR 1∶1發酵第4天的甲烷含量仍略低于50%(而甲烷含量峰值出現于發酵第16天)外，其余處理發酵第4天的甲烷含量均高于60%，且峰值大多出現于發酵第6天或第12天，結合圖1中發酵第5天容積產氣率為0分析，可能是由于尾菜原料中易降解成分較多，導致發酵體系快速酸化，從而對產甲烷階段產生抑制，但隨著尾菜添加比例的減小，該抑制作用明顯減輕。

從各處理發酵40 d的平均甲烷含量分析，HF/RS、HF/VR和HF/CM組分別為51.67%～55.83%、52.87%～57.07%和52.78%～54.56%，均高于HF(51.11%)。可見，人糞與供試的3種有機廢棄物混合發酵有利于提高沼氣品質。

2.2 人糞與不同廢棄物混合發酵對無害化處理效果的影響

糞便中寄生蟲蟲卵狀態是反映人群寄生蟲疫情的重要指標，也是評估衛生糞便無害化處理效果的主要指標[18]。許智[19]研究了溫度對人糞尿與廚余垃圾混合發酵產沼氣效果的影響，發現在35 ℃條件下初始混合發酵物中糞大腸菌群數高達106數量級，且經過96 h發酵后其數量還有所增長，而45 ℃和55 ℃處理下分別下降了1個和2個數量級，有較好的殺滅效果。本研究同樣考查了純人糞和混合物料厭氧發酵前后對糞大腸菌群和蛔蟲卵的殺滅效果(表1)，可以看出：37 ℃發酵40 d后，HF的糞大腸菌群和蛔蟲卵殺滅率分別達98.18%和100%，表明采用中溫批式發酵40 d對人糞無害化處理效果較好；對于混合發酵的各處理，糞大腸菌群殺滅率均高于98.90%，明顯優于HF，且蛔蟲卵死亡率均為100%，表明混合發酵有利于提高人糞無害化處理效果。

圖3 發酵過程中不同處理的甲烷含量變化

表1 不同處理組厭氧發酵前后無害化處理效果

3 小結與討論

通過中溫批式發酵試驗發現，純人糞是一種快速產氣效果好但產氣潛力不佳的沼氣發酵原料，通過添加其他有機廢棄物進行混合發酵能較好地提高其產氣效率，且添加不同有機廢棄物的提升效果整體表現為稻秸>牛糞≈尾菜，各混合發酵體系下獲得的最大原料產氣率可較HF分別增加78.50%、20.75%和18.84%。純人糞37 ℃發酵40 d后對糞大腸菌群和蛔蟲卵的殺滅率分別達98.18%和100%，混合發酵有利于進一步提高無害化處理效果，但發酵結束后的糞大腸菌群數值接近于NY/T 2596—2014《沼肥》的限值要求。

雖然試驗各處理組糞大腸菌群殺滅率高達98%以上，但是從發酵結束后的糞大腸菌群數值來看，部分處理仍有一定的超限風險；因此，在人糞病原微生物殺滅效果方面仍待提高。

熱處理消毒技術憑借其消毒效果好、對水質要求低、無消毒副產物、工藝相對簡單的優勢可作為強化沼氣工程后處理階段的消毒方式，彌補中/常溫厭氧發酵處理對沼液病原微生物處理不徹底的不足[20]。歐盟通過立法規定經處理的糞肥和糞肥產品上市銷售，必須來自根據本條例經主管當局批準的設有巴氏消毒/衛生裝置的技術工廠、沼氣工廠或堆肥工廠進行處理，且須經過70 ℃以上加熱至少60 min的熱處理[21]。然而，許多研究證明，采用低于70 ℃的熱處理30～60 min足以使大多數病原微生物失活[22-24]。陳騰等[20]優化了沼液熱處理消毒的參數，得出沼液加熱溫度60 ℃，持續加熱15 min，可滿足SL 368—2006《可再生水水質標準》中關于再生水回用于農業病原微生物殺滅的要求。可見，為了進一步提高人糞處理過程中的無害化效果，有必要開展強化熱處理關鍵參數研究。