師小平, 陳銀萍,*, 李玉強, 王旭洋, 余沛東, 牛亞毅
北方農牧交錯典型區土壤重金屬空間分布及污染風險評價
師小平1, 陳銀萍1,*, 李玉強2, 王旭洋2, 余沛東1, 牛亞毅2
1. 蘭州交通大學環境與市政工程學院, 蘭州 730070 2. 中國科學院西北生態環境資源研究院, 蘭州 730000
隨著農牧經濟的快速發展, 大量重金屬進入土壤, 使土壤結構和功能發生改變、土壤質量下降, 不僅影響農牧業的產量和品質, 最終會危及到人類的健康。選取北方農牧典型交錯區扎魯特旗作為研究區, 采集62個土壤表層(0—20 cm)樣品, 測定了銅(Cu)和鉛(Pb)兩種重金屬的含量, 采用簡單克里金插值分析了重金屬Cu和Pb含量的空間分布特征, 利用污染指數和潛在生態風險指數評價了重金屬的污染及生態風險狀況, 以及運用反距離權重插值法分析了潛在生態風險的空間分布特征。結果表明: 土壤Cu和Pb平均含量分別為24.28和19.54 mg·kg–1。Cu含量呈現由中心向四周輻射狀遞減, 其峰值主要分布于中部偏東位置, 低值主要分布于西北部區域; Pb含量呈現由西北向東南地區遞增的趨勢, 其區域變化較明顯, 北部地區含量較少。農田Cu和Pb含量顯著高于草地。土壤重金屬含量的空間分布與年平均降水量、土壤有機碳、土壤容重有顯著的相關性。Cu污染比較嚴重, Pb為輕度或中度污染, 綜合潛在生態風險均在中等及以下, 風險區主要分布在中部。
重金屬; 空間分布; 污染評價; 潛在生態風險
土壤是人類賴以生存和社會經濟發展的重要自然資源介質與農業生產資源。土壤質量的好壞, 直接或間接影響到人類生存質量的好壞, 而土壤中重金屬含量是衡量土壤質量的重要指標[1]。近年來, 土壤重金屬污染已成為國內外環境污染研究的熱點問題之一[2~5]。我國對土壤污染問題也越來越重視, 2014年度發布的《全國土壤污染狀況調查公報》顯示, 全國土壤環境狀況總體不容樂觀[6]。當前, 隨著我國工農業生產的蓬勃發展, 環境污染由城市逐漸轉移到農村[7], 人們也越來越認識到, 土壤在人類社會活動中不可替代的作用。隨著農業生產資料投入的越來越多, 農藥、化肥、地膜和農業固體廢棄物不合理和過量的使用, 以及畜禽糞便等農牧業廢棄物的任意排放造成土壤重金屬污染有不斷加重的趨勢[8,9]。但是, 這些研究往往集中于經濟發達的長江三角洲、珠江三角洲等沿海地區和中部地區, 對于經濟欠發達的西北地區缺乏相對全面及系統的研究。因此, 對北方農牧交錯帶土壤重金屬含量空間分布及污染進行評價具有重大意義。
北方農牧交錯帶是草原牧區與農耕區、半干旱區與半濕潤區、高原地區與丘陵平原地區的過渡地帶, 具有典型的環境敏感性和脆弱性, “三帶合一”的特殊環境使得該區土地利用類型轉換頻繁, 因為人類活動的利用和干擾極易引起土地的退化和生態環境的惡化[10]。過度開墾、放牧、釆挖等高強度人類活動破壞了該地區的生態環境, 導致該地區成為20世紀以來中國生態環境問題最為嚴重的地區之一。扎魯特旗位于科爾沁沙地北部, 是我國北方農牧交錯帶的典型區域。該旗既是國家重要商品糧食基地, 又是典型的牧業大旗, 在當地經濟發展中發揮著舉足輕重的作用。由于農牧業以及人類活動的加強, 該旗的土壤環境遭受了不同程度的影響, 其產品的質量和產地的安全性成為人們關注的焦點。目前, 針對扎魯特旗土壤環境研究主要集中在土地利用變化、荒漠化及其影響因子的研究[11], 尚未有針對扎魯特旗土壤重金屬污染物的分布特征及主要來源進行系統的研究報道。在本研究中, 我們的目標是獲取這些缺失的信息, 進行扎魯特旗土壤重金屬的詳細研究。
重金屬元素Cu和Pb的空間格局受土壤母質、大氣沉降、土地利用/覆蓋和地質因素的多樣性等的影響[12], 其可能在水平方向上表現出Cu和Pb強烈空間區域性。因此, 有必要利用地統計學等工具研究該旗Cu和Pb的空間分布及其污染狀況, 系統認識扎魯特旗土壤環境質量, 以期為扎魯特旗土壤重金屬含量空間分布及其污染狀況評價提供一定的基礎資料, 以及為當地土壤重金屬污染生態風險研究提供科學依據。
本研究在內蒙古自治區科爾沁沙地北部面積1.7萬平方公里的扎魯特旗進行(圖1a和1b), 該地區屬于大興安嶺余脈中段褶皺帶和蒙古高原向松遼平原過渡地帶, 119°13′48″—121°56′05″E, 43°50′13″—45°35′31″N, 海拔179.2—1444.2 m, 屬于中溫帶半干旱大陸性季風氣候區。年均降水量在290—450 mm, 降水主要集中在6—8月, 約占全年降水量的70%—80%, 多年平均氣溫3—7 ℃, 氣溫極端最高40.7 ℃, 最低–33.0 ℃, 終年以西北風為主[13]。地勢西北高, 東南低, 北部植被茂盛, 是重點牧業區, 中部屬低山丘陵, 土質肥沃、水源充足為重點產糧區, 南部為平原和沼垞地帶, 是半農半牧區。地表組成以第四紀松散的沖積物、風積物和湖積物為主。圖2顯示了目前的土地利用和覆蓋類型: 主要類型為耕地、草地和林地。根據第二次全國土壤調查(圖3), 扎魯特旗有四種土壤類型: 栗鈣土、黑鈣土、暗色草甸土和風沙土, 且分布呈現出一定的地帶性規律。該旗農畜產品資源豐富, 是自治區和國家重要商品糧食基地。主要農作物有玉米、綠豆、大豆等, 是全國“雜豆之鄉”。也是內蒙古自治區通遼市的牧業大旗[14]。

注: (a)研究區位于中國北方內蒙古東南部的科爾沁沙地; (b)扎魯特旗位于科爾沁沙地北部; (c)采樣點的具體位置(n=62)。
Figure 1 Location of study area and spatial distribution of sampling point

圖2 扎魯特旗的土地利用類型
Figure 2 Land use types of the Zhalute Banner

圖3 扎魯特旗土壤類型分布
Figure 3 Distribution of soil types in Zalute Banner
土壤樣品(深度為0—20 cm)用直徑2.5 cm的土鉆采集。整個區域共設計62個采樣位點(圖1c)。采用多點混合法取樣, 即在每個位點建立一個10 m× 10 m的樣方, 在每個樣方內的15個相鄰樣點隨機采集土壤樣本, 經四分法組成一個混合樣品, 采樣點用GPS定位, 并記錄土地利用方式和景觀特征。用環刀(體積100 cm3)取土芯測定土壤容重, 三個重復。土壤采樣位點的主要土地利用類型為農田、林地和草地。
土樣帶回實驗室過2 mm篩并風干后, 用木質工具研磨通過0.25 mm篩網。樣品采用HCl-HNO3-HF-HClO4法消解后, 采用Spectr AA 220FS型火焰原子吸收分光光度法測定樣品中的Cu和Pb兩種重金屬元素含量。土壤有機碳測定用重鉻酸鉀氧化—外加熱法。
每個樣點的海拔、坡度、坡向、干燥指數、植被覆蓋指數、年平均降水量和年平均氣溫(1980年至2015年平均值)數據來源于中國科學院資源環境科學數據中心(http://www.resdc.cn)。土地利用類型數據來源于2015年全國土地利用現狀圖, 根據屬性重新將土地利用類型分為耕地、林地、草地、水域、居民地和未利用土地6個一級類型。土壤類型空間分布參考全國土壤普查辦公室1995年編制并出版的《1︰100萬中華人民共和國土壤圖》數據集, 以土類進行基準分類, 然后進行投影、數據轉換等處理, 在ArcGIS中通過重采樣獲取空間分辨率為1 km柵格數據。
地統計學分析和半方差函數模型參照文獻[17-19]。土壤重金屬污染狀況采用單因子指數法[20]和內梅羅綜合污染指數法[21]。生態風險評價采用Hakanson潛在生態風險指數[22], 計算公式為:



式中,為綜合潛在生態風險指數;T為重金屬毒性參數(參照Hakanson提出的參考值)[22~24]。E為重金屬單項潛在生態風險指數;C為重金屬污染指數;C為重金屬實測值;C為重金屬背景值, 本文選擇內蒙古土壤元素背景值(Cu: 12.9 mg·kg–1, Pb: 15.0 mg·kg–1)[25]。E值分級標準的第一級上限值是根據非污染的污染指數(E=1)與所分析污染物中最大的毒性參數相乘得來的, 因此本文中E≤5為輕微生態風險, 5<E≤10為中等生態風險, 10<E≤20為強生態風險, 20<E≤40為很強生態風險。
由(2)式和(3)式可以看出,的大小與污染物的種類和數量有關, 污染物的數目越多、毒性越強, 則值就越大[22,23]。因此, 本研究的各風險級別的評價標準:≤20為輕微生態風險, 20<≤40為中等生態風險, 40<≤80為強烈生態風險,>80為很強生態風險。
土壤重金屬含量描述統計分析采用SPSS 22.0和Excel 2019軟件, 重金屬影響因素分析利用Canoco5冗余分析(RDA)軟件, 空間分布圖的制作通過ArcGIS 10.5完成。
扎魯特旗土壤重金屬含量的統計結果如表1所示, 整個研究區域的Cu含量范圍為2.80—83.73 mg·kg–1, 平均值為24.28 mg·kg–1; Pb含量范圍為3.92—42.03 mg·kg–1, 平均值為19.54 mg·kg–1。與《土壤環境質量-農用地土壤污染風險管控標準》(GB15618—2018)(pH>7.5)標準相比較, 所有樣點的Cu和Pb含量均未超標, 但其平均值都高于內蒙古背景值, Cu和Pb分別是背景值的1.88和1.30倍。Cu和Pb都有相對較高的變異系數, 分別為81.81%和45.06%。
對原始數據及其對數轉換的數據進行了Lilliefors顯著性校準, 這些數據的形狀參數以及K-S正態分布檢驗結果如表2所示。扎魯特旗土壤重金屬Cu和Pb含量的原始數據的偏度均大于0, 屬于正偏態。Cu原始數據的K-S小于0.05, 數據呈非正態分布; Pb原始數據的K-S大于0.05, 數據呈正態分布。對數轉換后, Cu的K-S值超過了0.05, 偏度和峰度參數明顯降低, 并趨向“0”。以上結果表明, 研究區重金屬Cu含量受到了人為因素干擾, 然而, 干擾程度相對較小。
由圖4頻數分布可知, Cu含量不同區間分布百分比從高到低的排序依次為21.0%在區間(10,15), 19.4%在區間(15,20), 12.9%在區間(5,10), 11.3%在區間(20,25), 8.1%在區間(25,30), 4.8%在區間(0,5)、(30,35)和(40,45), 3.2%在區間(45,50)、(70,75)和(80,85), 1.6%在區間(65,70)和(75,80); Pb含量不同區間分布百分比從高到低的排序依次為22.6%在區間(15,20), 19.4%在區間(25,30), 16.1%在區間(10,15), 14.5%在區間(20,25), 9.7%在區間(5,10), 6.5%在區間(0,5)和(30,35), 3.2%在區間(35,40), 1.6%在區間(40,45)。
以土地利用類型進行分類分析, 重金屬Cu和Pb含量均以農田為最高(圖5)。土壤重金屬元素Cu的平均含量為農田(36.15 mg·kg–1)>林地(22.49 mg·kg–1)>草地(18.69 mg·kg–1), Pb的平均含量為農田(24.40 mg·kg–1)>林地(21.42 mg·kg–1)>草地(16.19 mg·kg–1)。農田中Cu和Pb平均含量均與草地差異顯著(<0.05); 農田中Cu和Pb平均含量均與林地差異不顯著(>0.05); 林地中Cu和Pb平均含量均與草地差異不顯著(>0.05)。

表1 扎魯特旗土壤重金屬描述性統計分析

圖4 土壤重金屬Cu和Pb含量的頻數分布圖
Figure 4 Frequency distribution diagram of heavy metals Cu and Pb in soil

表2 Cu和Pb含量數據分布特征參數及其K-Sp檢驗結果
注: K-S>0.05, 樣本符合正態分布。

注: 不同小寫字母表示不同土地利用類型之間差異顯著(單因素方差分析, 然后進行LSD檢驗, p<0.05)
Figure 5 Contents of heavy metals Cu and Pb in soils of three land use type
本研究中重金屬Cu和Pb含量的三個半方差函數模型的參數(球面、指數和高斯)如表3所示。根據“標準平均值越接近于0, 標準均方根預測誤差越接近于1, 擬合模型檢驗標準越符合”的原則, Cu和Pb含量的最優半方差函數理論模型分別為指數模型和球面模型。依據“若塊金系數小于25%, 則認為變量具有強烈的空間相關性; 若塊金系數在25%和75%之間, 則具有中等空間相關; 若塊金系數大于75%, 該變量空間自相關很弱”的判斷準則, Cu和Pb的塊金系數均介于25%和75%之間, 屬于中等空間相關。
簡單克里金插值的結果表明(圖6), Cu含量整體上呈現由中心向四周輻射狀遞減, 其峰值主要分布于中部偏東位置, 低值主要分布于西北部區域(圖6a); Pb含量呈現由西北向東南地區遞增的趨勢, 其區域變化較明顯, 且分布比較均勻, 北部地區含量較少(圖6b)。相對于Pb, Cu的空間分布則出現多個高值區域, 說明在該些區域可能存在潛在的污染源。

表3 土壤重金屬半方差函數理論模型及其相關參數

圖6 土壤重金屬含量空間分布特征
Figure 6 Spatial distribution characteristics of heavy metals in soil
根據圖7可知, 重金屬Cu和Pb空間分布受年平均降水量、年平均氣溫、有機碳、坡度、土壤容重和海拔等因素的影響。Cu與有機碳和年平均降水量呈顯著正相關(<0.05), 與土壤容重呈極顯著負相關(<0.01), 與坡度、干燥度、年平均氣溫和植被覆蓋指數呈非顯著正相關(>0.05), 與海拔、坡向、濕潤指數呈非顯著負相關(>0.05); Pb與年平均氣溫呈極顯著正相關(<0.01), 與海拔、容重呈極顯著負相關(<0.01), 與干燥度、年平均降水量呈顯著正相關(<0.05), 與濕潤指數呈顯著負相關(<0.05), 與有機碳、植被覆蓋指數呈非顯著正相關(>0.05), 與坡度、坡向呈非顯著負相關(>0.05)。
分別選取內蒙古土壤背景值和GB15618—2018(pH>7.5)作為評價指標, 根據P和綜評價標準, 對各采樣點土壤重金屬不同污染級別所占比例進行分析如表4所示??傮w來看, 扎魯特旗的重金屬污染狀況相對較輕。以內蒙古土壤背景值為評價指標, 通過P可以看出, 2種重金屬大部分樣點屬于輕度污染, Pb無重度污染樣點, Cu重度污染樣點占總樣點的17.74%。通過綜可以看出, 12.90%樣點呈現重度污染, 16.13%樣點呈現中度污染, 46.77%樣點呈現輕度污染, 24.19%樣點未受重金屬污染, 這與P的評價結果基本相同, 主要為輕度或中度污染。以GB15618—2018(pH>7.5)為評價指標, 通過P和綜可以看出, 該旗土壤Cu和Pb不存在污染問題。

注: 藍色箭頭代表重金屬, 紅色箭頭代表影響因子。射線的長短可以反映環境因子對重金屬Cu、Pb含量的影響程度, 射線越長表示該環境因子影響越大, 重金屬Cu、Pb與環境因子之間的夾角表示正負相關性, 銳角時表示兩個環境因子之間呈正相關關系, 鈍角時呈負相關關系。
Figure 7 Analysis of influencing factors of heavy metals Cu and Pb
為進一步評價研究區土壤環境生態風險, 以內蒙古土壤背景值作為評價標準計算和值, 結果如表4所示, Pb無很強生態危害, Cu很強危害水平樣點占總樣點的9.70%; 區域的范圍在2.47—43.53之間, 其中72.58%的樣點處于輕微生態危害, 25.81%的樣點處于中等危害水平, 1.61%的樣點處于強生態危害水平。以GB15618—2018(pH>7.5)作為評價標準, 可以看出Cu和Pb所有的樣點均處于輕微生態危害。
以內蒙古土壤背景值作為評價標, 污染指數及潛在生態評價的空間分析表明(圖8), Cu的單因子污染指數整體上呈現由中心向四周輻射狀遞減(圖8a), 而Pb的單因子污染指數整體上呈現出由西北向東南升高的趨勢(圖8b); 整體上內梅羅綜合污染指數評價結果與潛在生態風險評價的結果均顯示本研究區域存在土壤環境污染問題(圖8c、d、e和f)。同時,綜合污染水平和生態風險水平的空間分布特征與Cu含量空間分布規律大體一致, 證明了研究區域存在Cu點源污染。

表4 土壤重金屬污染指數和生態危害指數

圖6 重金屬污染評價及潛在風險評價空間分布
Figure 6 Spatial distribution of heavy metal pollution assessment and potential risk assessment
扎魯特旗作為我國重要商品糧食基地, 以及典型的牧業大旗, 其產量品質和安全性對于區域經濟和產業發展具有重要作用。近些年來不斷增加的商業化農作物種植, 化肥和農藥的大量使用, 勢必會對土壤環境質量帶來負面影響。本研究采用了不同的參考標準評價了該區域土壤重金屬Cu和Pb含量的現狀水平。以GB15618—2018(pH>7.5)標準值為參比,該旗各采樣點重金屬元素Cu和Pb均未超標; 以NY/T 391—2013《綠色食品產地環境質量》為參比, 研究區土壤Cu的超標率為9.60%, Pb未超標, 表明該旗土壤重金屬元素Cu和Pb基本符合綠色食品環境質量標準; 以內蒙古土壤背景值為參比, 研究區土壤中Cu和Pb平均含量均超標, 超標倍數分別為1.88和1.30倍。從重金屬含量水平來看, 大多數區域研究報告的Cu和Pb含量比我們研究報告的更高。如鄧文博等[26]對關中地區土壤重金屬污染情況進行調查, Cu(25.76 mg·kg–1)和Pb(26.35 mg·kg–1)的平均含量高于本研究, 這與關中的工業發展歷史有關; 徐夕博等[27]對山東省沂源縣土壤重金屬調查顯示, Cu和Pb元素含量均高于本研究。然而, 一些研究報告的Cu和Pb含量比我們的低, 如Li等[28]對內蒙古沙漠化沙質草地調查研究, Cu和Pb平均含量分別為5.18 mg·kg–1和14.13 mg·kg–1。與研究內蒙古土壤的其他報道[29]相比, 本研究的含量水平與歷史調查結果無明顯差異, 未出現異常。
空間分析表明, 本研究區土壤重金屬Cu和Pb含量在中部偏東有高值集中分布區域。該研究區中部為低山丘陵區, 低洼地勢土壤重金屬不易隨水流失。本研究中土壤重金屬Cu和Pb含量空間格局基本符合扎魯特旗物理化學特征天然形成規律, 穆葉賽爾·吐地等[30]對天山北坡土壤重金屬含量的分布特征的研究調查與本研究結果一致。部分重金屬空間分布不連續, 造成這種現象主要是由人為活動干擾的差異所造成的。
本區域無主要重金屬污染源的輸入, 除農牧擾動外, 無其他較大外源干擾, 因此, 該研究區Cu和Pb的自然空間含量主要受土壤理化特性[15]、成土母質、氣候條件、生物群落、大氣沉降、坡度、地形和海拔等的控制[31,32]。先前的區域研究已經闡明Cu與有機碳顯著正相關[33], Pb與年平均氣溫和海拔呈現極顯著的負相關, 低溫低海拔更利于Pb的累積[25]。路岑等[34]的研究得出Cu與海拔無顯著負相關, 而Pb與與海拔呈極顯著負相關, 這都與我們的研究結果相一致。
人為源主要有農業灌溉、施肥、噴灑農藥、除草劑和殺蟲劑、城鎮化建設、交通運輸和生活垃圾等。農業生產過程中、施用農藥、化肥、殺蟲劑、塑料薄膜等的使用會導致土壤重金屬含量增加, 張彩峰[35]等對南京市不同功能區土壤重金屬研究, 蔡立梅等[36]人對東莞市農田土壤和蔬菜重金屬的含量的研究中均證實了這一點, 我們的研究也表明農田土壤重金屬含量最高。
本研究結果表明, 以內蒙古土壤背景值為參比, 扎魯特旗土壤重金屬污染屬于輕微型污染, 但土壤重金屬Cu污染需引起重視。由于研究區處于生態脆弱區, 極易受到土壤性質以及人類活動的影響, 存在重金屬元素富集的趨勢, 因此有必要加強扎魯特旗土壤污染監測和外源污染物綜合防控, 以降低和消除土壤重金屬的污染。特別是, 在土地利用過程中, 注重施用優質、環保型的化肥、有機肥和農藥, 將會大大減少重金屬在土壤中的累積速率。
(1) 與GB15618—2018(pH>7.5)標準相比較, 扎魯特旗各采樣點土壤重金屬元素Cu和Pb均未超出標準范圍; 與內蒙古土壤背景值相比較, Cu和Pb平均含量均超標, 超標倍數分別為1.88和1.30倍。
(2) 簡單克里金插值法表明, 重金屬Cu整體上呈現由中心向四周輻射狀遞減, 重金屬Pb整體上呈現出由西北向東南升高的趨勢; 但受到人為活動影響高值區出現在中部偏東地區。
(3) 以內蒙古土壤背景值為標準, 扎魯特旗重金屬元素Cu和Pb的單因子污染指數評價結果均以輕度污染為主, 內梅羅綜合污染指數評價結果以輕度污染為主, 污染程度較輕。綜合潛在生態風險指數評價結果以輕微生態風險水平為主。
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Spatial distribution and pollution risk assessment of heavy metals in soil of
SHI Xiaoping1, CHEN Yinping1,*, LI Yuqiang2, WANG Xuyang2, YU Peidong1, NIU Yayi2
1.College of Environmental and Municipal Engineering, Lanzhou Jiaotong University, Lanzhou, 730070, China 2. Northwest Institute of Ecological Environment and Resources, Chinese Academy of Sciences, Lanzhou, 730000, China
With the rapid development of agriculture and animal husbandry economy, a large amount of heavy metals enter the soil, which changes the structure and function of the soil and decreases the quality of the soil. It not only affects the output and quality of agriculture and animal husbandry, but also ultimately threatens human health. A total of 62 soil surface (0-20 cm) samples were collected from the study area of a typical farming-pastoral region in northern China, namely, Zhalute Banner. The contents of two heavy metals (Cu) and lead (Pb) were collected. The spatial distribution characteristics of heavy metals Cu and Pb were analyzed by simple Kriging interpolation, and the pollution and ecological risk of heavy metals were evaluated by using pollution index and potential ecological risk index. The spatial distribution characteristics of potential ecological risk were analyzed by inverse distance weight interpolation method. The results showed that the average contents of Cu and Pb in soil were 24.28 and 19.54 mg·kg–1, respectively. The content of Cu decreased radially from the center to the surroundings, and its peak value mainly distributed in the east-central region, while the low value mainly distributed in the Northwest region. The content of Pb increased from the northwest to the Southeast region, with obvious regional change and less content in the North region. The contents of Cu and Pb in farmland were significantly higher than that in grassland. The spatial distribution of heavy metals in soil was significantly correlated with annual average precipitation, soil organic carbon and soil bulk density. The pollution of Cu was serious, and the pollution of Pb was mild or moderate. The comprehensive potential ecological risk was moderate or below, and the risk area was mainly in the middle.
heavy metal; spatial distribution; pollution assessment; potential ecological risk
10.14108/j.cnki.1008-8873.2020.06.002
Q945.78
A
1008-8873(2020)06-007-09
2019-10-10;
2019-12-03基金項目:國家重點研發計劃(2017YFA0604803, 2016YFC0500901); 國家自然科學基金項目(No.31560161, No.31260089, No.31971466)
師小平(1994—), 女, 漢族甘肅白銀人, 碩士, 主要從事環境生態學研究, E-mail: 553492831@qq.com
陳銀萍(1974—), 女, 博士, 教授, 主要從事污染生態學研究, E-mail: yinpch@mail.lzjtu.cn
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