國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)全球?qū)嶒?yàn)室放射性表面污染測(cè)量比對(duì)

戴家鋮，陳志東

(廣東省環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)中心，廣州，510300)

放射性表面污染測(cè)量作為常規(guī)監(jiān)測(cè)手段在核設(shè)施、伴生放射性礦工作場(chǎng)所、核技術(shù)利用項(xiàng)目等輻射工作場(chǎng)所應(yīng)用廣泛，是放射性污染評(píng)定的重要依據(jù)。

2018年，IAEA實(shí)驗(yàn)室能力驗(yàn)證新增放射性表面污染比對(duì)項(xiàng)目[1]。由于表面污染監(jiān)測(cè)是半定量的測(cè)量，影響因素較多，因此本文根據(jù)IAEA比對(duì)要求，制定合適的比對(duì)測(cè)量方案，得出比對(duì)結(jié)果均為“接受”。在廣東省地級(jí)市表面污染比對(duì)中，推廣采用了此方法，比對(duì)結(jié)果均為“接受”。

1 材料與方法

表面污染直接測(cè)量按方式主要分為手持法和支架法。手持法適用范圍廣，測(cè)量速度快，不受源項(xiàng)位置影響，適用于輻射環(huán)境現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè)(核技術(shù)利用、放射性物質(zhì)運(yùn)輸?shù)?，快速測(cè)量及尋源等。但由于手持法測(cè)量高度不穩(wěn)定，重現(xiàn)性差，準(zhǔn)確度和精密度得不到保證，因此不適合進(jìn)行儀器比對(duì)、檢定和固定性測(cè)量。支架法利用支架固有穩(wěn)定性，得出的測(cè)量結(jié)果穩(wěn)定性、重現(xiàn)性、準(zhǔn)確度和精密度均比手持法好。本文比對(duì)測(cè)量使用的是支架法。

1.1 比對(duì)樣品

IAEA實(shí)驗(yàn)室表面污染水平比對(duì)項(xiàng)目樣品如表1所列。

表1 表面污染測(cè)量樣品

1.2 比對(duì)方法

1.2.1測(cè)量?jī)x器

根據(jù)測(cè)量規(guī)范和儀器檢定規(guī)程的要求[2-4]，本次比對(duì)采用德國(guó)的LB124型α、β表面污染儀，該儀器采用ZnS涂層、薄膜塑料閃爍體探測(cè)器，探測(cè)器面積為145 mm×118 mm，測(cè)量模式和測(cè)量時(shí)間可調(diào)。

1.2.2監(jiān)測(cè)方法

1.2.2.1儀器測(cè)量模式

儀器測(cè)量模式為scaler-timer模式，即累積時(shí)間內(nèi)的平均計(jì)數(shù)率。

1.2.2.2測(cè)量時(shí)間

本底和樣品單次測(cè)量時(shí)間均為100 s，測(cè)量次數(shù)為10次。

1.2.2.3樣品有效尺寸

樣品有效尺寸為170 mm×130 mm。

1.2.2.4測(cè)量輔助工具

定制支架，3層不銹鋼結(jié)構(gòu)，第一層厚度3 mm，第二層厚度2 mm，第三層α測(cè)量采用厚度3 mm (實(shí)際制作尺寸2.97 mm)，β測(cè)量采用厚度8 mm (實(shí)際制作尺寸7.8 mm)，第一層支架的作用是減少環(huán)境本底對(duì)比對(duì)的影響，降低本底計(jì)數(shù)率，減少不確定度，同時(shí)3 mm的厚度不易彎曲變形，有利于制作平整的不銹鋼平面；第二層、第三層不銹鋼中間挖空；第二層挖空尺寸比樣品有效面積大，第三層挖空尺寸為儀器探測(cè)器尺寸，便于儀器放置在第三層時(shí)探測(cè)器不受遮擋，同時(shí)第三層的挖空尺寸比第二層小，因此按次序疊加支架時(shí)，儀器探測(cè)器不會(huì)直接接觸樣品，影響測(cè)量，支架尺寸見(jiàn)圖1所示。

1.2.2.5測(cè)量步驟

根據(jù)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)《表面污染測(cè)定 第1部分：β發(fā)射體(Eβmax0.15 MeV)和α發(fā)射體》[2]要求進(jìn)行比對(duì)測(cè)量。

(1) 從下往上依次放置第一層、第二層、第三層支架，儀器放置在第三層支架上并做好固定標(biāo)識(shí)(保證每次儀器放置均在同一位置)，然后把儀器放置在第三層支架上(第三層支架根據(jù)情況分別使用3 mm或8 mm鋼板)，分別測(cè)量α、β的本底計(jì)數(shù)率并記錄；

(2) 將樣品放置于第一層支架上，然后依次疊加第二層、第三層支架，再分別進(jìn)行重復(fù)測(cè)量并記錄；

(3) 測(cè)量結(jié)束后，收拾樣品、儀器和支架。

1.2.2.6測(cè)量記錄

每個(gè)本底和樣品測(cè)量值結(jié)果記錄10個(gè)數(shù)。

1.2.2.7數(shù)據(jù)處理與分析

數(shù)據(jù)需進(jìn)行穩(wěn)健分析，穩(wěn)健算法計(jì)算可參考《利用實(shí)驗(yàn)室間比對(duì)進(jìn)行能力驗(yàn)證的統(tǒng)計(jì)方法》[5]和《能力驗(yàn)證結(jié)果的統(tǒng)計(jì)處理和能力評(píng)價(jià)指南》[6]。

表面污染水平計(jì)算采用公式[7]：

(1)

式中，Am為被測(cè)對(duì)象單位面積上的計(jì)數(shù)率，s-1·cm-2；Nt為儀器總計(jì)數(shù)率，s-1；N0為本底計(jì)數(shù)率，s-1；R為儀器表面發(fā)射率響應(yīng)；S為儀器探測(cè)器面積，cm2。

1.2.2.8測(cè)量不確定度評(píng)定和表示

根據(jù)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)《測(cè)量不確定度評(píng)定和表示》[8]和國(guó)家計(jì)量技術(shù)規(guī)范《測(cè)量不確定度評(píng)定與表示》[9]的要求，按表面污染測(cè)量的特點(diǎn)制定不確定度評(píng)定和表示方法。

(1) 表面污染測(cè)量的總不確定度，主要由下列幾個(gè)不確定度分量組成。

?凈計(jì)數(shù)測(cè)量的不確定度分量u1(A類評(píng)定)；

?儀器表面發(fā)射率響應(yīng)的不確定度分量u2(B類評(píng)定)；

?檢定源和比對(duì)源之間表面發(fā)射率響應(yīng)的不確定度u3(B類評(píng)定)；

?其他因素(幾何條件差異、計(jì)數(shù)串道、環(huán)境、襯底材料等)的不確定度u4(B類評(píng)定)。

(2) 不作考慮的不確定度分析

?輔助支架連同儀器一并送檢，因此儀器檢定與實(shí)際測(cè)量的大部分的幾何條件差異引起的不確定度不考慮；

?樣品有效面積全覆蓋儀器探測(cè)窗面積，但差異較小(樣品有效面積170 mm×130 mm，探測(cè)窗面積144.5 mm×117.6 mm)，經(jīng)實(shí)驗(yàn)得出探測(cè)器表面響應(yīng)的均勻性的影響較小，因此這部分影響不考慮；

?比對(duì)樣品已說(shuō)明是均勻樣品，因此樣品表面的均勻性不考慮；

?樣品每次比對(duì)測(cè)量為獨(dú)立測(cè)量，因此樣品自身的不平整度已考慮在u1內(nèi)，不重復(fù)考慮。

1.2.3質(zhì)量保證

測(cè)量?jī)x器經(jīng)過(guò)深圳市計(jì)量質(zhì)量檢測(cè)研究院檢

定合格，現(xiàn)場(chǎng)工作人員通過(guò)上崗考核并持有生態(tài)環(huán)境部輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)中心上崗證書。

2 結(jié)果與評(píng)價(jià)

2.1 比對(duì)結(jié)果

比對(duì)結(jié)果見(jiàn)表2。

2.2 比對(duì)結(jié)果評(píng)價(jià)方法

表面污染比對(duì)結(jié)果評(píng)價(jià)采用Z比分?jǐn)?shù)法[10]。

(2)

式中，VR為測(cè)量穩(wěn)健均值；VT為目標(biāo)穩(wěn)健均值；σ為目標(biāo)穩(wěn)健標(biāo)準(zhǔn)差。

對(duì)Z比分?jǐn)?shù)判斷依據(jù)如下：

|Z|≤2 結(jié)果表示“接受”；

2<|Z|<3 結(jié)果表示“存疑”；

|Z|≥3 結(jié)果表示“不接受”。

表2 表面污染比對(duì)結(jié)果

2.3 結(jié)果分析

從總體比對(duì)結(jié)果分析，本次比對(duì)Z比分?jǐn)?shù)評(píng)價(jià)結(jié)果均為“接受”，具體根據(jù)比對(duì)內(nèi)容可得出：

(1) 比對(duì)結(jié)果采用的單位是s-1/cm2，而不是常用的Bq/cm2，主要是避免因檢定采用的校準(zhǔn)平面源表面活度響應(yīng)計(jì)算得到結(jié)果的不同而對(duì)可比性造成影響。

(2) 比對(duì)結(jié)果只進(jìn)行了Z比分?jǐn)?shù)的評(píng)價(jià)，未對(duì)不確定度進(jìn)行單獨(dú)評(píng)價(jià)。

(3) 影響表面污染比對(duì)結(jié)果的因素主要在于測(cè)量距離、測(cè)量面積、源效率和襯底材料等。雖然本次儀器連同支架一起送檢，但是由于儀器探測(cè)器、檢定校準(zhǔn)源以及比對(duì)樣品間的幾何關(guān)系差異、源襯底材料差異等，根據(jù)《表面污染測(cè)定 第1部分：β發(fā)射體(Eβmax>0.15 MeV)和α發(fā)射體》以及實(shí)驗(yàn)[2,11-14]可得出表3的結(jié)果。

3 方法應(yīng)用

2018年11月在廣東省地級(jí)市表面污染測(cè)量比對(duì)中，比對(duì)過(guò)程采用本文的支架法和日常監(jiān)測(cè)使用的手持法，比對(duì)評(píng)價(jià)依據(jù)和IAEA比對(duì)一致，在16家比對(duì)機(jī)構(gòu)18個(gè)比對(duì)結(jié)果中顯示，采用支架法的Z比分?jǐn)?shù)比對(duì)結(jié)果“接受率”為100%，手持法的比對(duì)結(jié)果“接受率”為90%，且Z比分?jǐn)?shù)比對(duì)結(jié)果均值手持法比支架法高85.7%，采用支架法的結(jié)果明顯優(yōu)于手持法。

4 應(yīng)注意的問(wèn)題和啟示

通過(guò)表面污染的比對(duì)，提高監(jiān)測(cè)人員的專業(yè)技術(shù)能力，也從中發(fā)現(xiàn)了對(duì)輻射現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè)中直接測(cè)量有用的幾個(gè)問(wèn)題和啟示：

(1) 監(jiān)測(cè)技術(shù)的提高。通過(guò)儀器比對(duì)，人員比對(duì)，可以在互相交流學(xué)習(xí)中得到提高，也能提高實(shí)操的熟練度和水平。

表3 比對(duì)測(cè)量結(jié)果的影響因素

2) 由于檢定源面積小于儀器探測(cè)器面積，而比對(duì)源的面積大于儀器探測(cè)器面積，則導(dǎo)致比對(duì)結(jié)果均偏低。

3) 儀器α檢定源和α比對(duì)源一樣均為241Am，無(wú)影響，而儀器β檢定源為36Cl，而比對(duì)源只知道是90Sr/90Y，出廠時(shí)間、活度均未知，無(wú)法確定影響。

4) α檢定源襯底材料是不銹鋼，β檢定源襯底材料是鋁，而比對(duì)源使用支架襯底是不銹鋼。因α檢定源襯底與比對(duì)源一致，所以襯底對(duì)α表面污染測(cè)量無(wú)影響。而不銹鋼原子序數(shù)比鋁高，反散射能力比鋁高，導(dǎo)致β測(cè)量表面污染測(cè)量結(jié)果偏高。

5) 由于樣品有效面積170 mm×130 mm，探測(cè)窗面積144.5 mm×117.6 mm，兩者差異較小，探測(cè)器表面不均勻性影響不顯著，探測(cè)器表面不均勻性影響比探測(cè)器發(fā)射率響應(yīng)邊緣效應(yīng)影響更小。

(2) 支架法的局限性。因?yàn)楝F(xiàn)場(chǎng)表面污染源項(xiàng)具有不確定性、不固定性、測(cè)量時(shí)間短等特點(diǎn)，因此支架法無(wú)法應(yīng)用于現(xiàn)場(chǎng)輻射監(jiān)測(cè)，在日常工作中，手持法仍然是輻射現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè)的最主要手段。

(3) 表面污染直接測(cè)量方法的多樣性。表面污染直接測(cè)量的方法不局限于手持法和支架法。例如現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè)基本無(wú)法使用支架法，而手持法穩(wěn)定性較差，可以改良監(jiān)測(cè)方法，使手持法變?yōu)榘牍潭ㄊ殖址?。例如可以使用機(jī)械臂固定儀器進(jìn)行測(cè)量，使用單點(diǎn)支架固定儀器進(jìn)行測(cè)量等；而在可以運(yùn)用支架法場(chǎng)景，則可以選擇使用固定的支架，活動(dòng)組合的支架等進(jìn)行監(jiān)測(cè)。

(4) 明確表面污染監(jiān)測(cè)的影響因素?，F(xiàn)場(chǎng)輻射監(jiān)測(cè)影響測(cè)量的因素非常多，因此只能是半定量的測(cè)量，而在眾多影響因素中，可控的最重要影響因素是測(cè)量高度，由于儀器檢定規(guī)程要求[3]的測(cè)量高度現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè)時(shí)難以控制，因?yàn)橐话闱闆r下應(yīng)按推薦的國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)[2]中的要求“探測(cè)器和被測(cè)表面之間的距離應(yīng)在可行的情況下盡可能的小”；其次保證足夠長(zhǎng)的測(cè)量時(shí)間，以及選用合適的儀器(探測(cè)窗均勻性好、探測(cè)效率高、計(jì)數(shù)死時(shí)間低、探測(cè)窗面積足夠大)；其他因素譬如檢定源種類、活度、檢定源面積、均勻性不同檢定站差異較大，而現(xiàn)場(chǎng)源項(xiàng)很難控制和檢定時(shí)條件一致，因此實(shí)際現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè)時(shí)影響無(wú)法估計(jì)。

(5) 儀器檢定/校準(zhǔn)時(shí)建議給出不同能量標(biāo)準(zhǔn)源的表面發(fā)射率響應(yīng)值。按照檢定規(guī)程要求[3]，儀器檢定時(shí)表面發(fā)射率響應(yīng)值只給出測(cè)量多個(gè)不同能量段標(biāo)準(zhǔn)源后的均值。建議檢定/校準(zhǔn)給出不同能量段對(duì)應(yīng)的表面發(fā)射率響應(yīng)值，在日常使用儀器測(cè)量時(shí)可以更有針對(duì)性和代表性，減少結(jié)果不確定性。