基于綜合立體觀測網的京津冀地區污染過程分析

孫婷婷, 項 衍, 羅宇涵, 張天舒,, 司福祺, 呂立慧, 竇 科, 周海金, 楊東上, 楊太平, 劉文清*, 劉建國, 趙志新

1.中國科學院安徽光學精密機械研究所, 環境光學與技術重點實驗室, 安徽 合肥 230031 2.中國科學技術大學, 安徽 合肥 230026 3.安徽大學物質科學與信息技術研究院, 安徽 合肥 230601 4.唐山市生態環境局, 河北 唐山 063015

在大氣污染物區域輸送監測方面，國際上開展了大量的研究工作. 激光雷達、地基多軸被動差分吸收光譜儀MAX-DOAS等光學立體探測手段開始越來越多的被運用于污染物輸送測量. 激光雷達不僅能通過雷達方程反演直接獲取細粒子光學特性分布，實現大氣中顆粒物微物理特性、污染程度(結合濕度)的時空分布遙測，還為研究污染物生消、輸送和演變提供科學依據. 國際上已開展對大氣環境立體探測的研究工作，如歐洲的EARLINET雷達網[1-4]，主要用于監測和研究歐洲范圍內大氣細顆粒物輸送特征及其對氣候的影響[5-6]. 近10年，美國和一些歐洲國家開展了多種大氣環境立體探測技術研究，1998年德國BERLIOZ大氣監測計劃[7]通過多種地基遙感探測技術追蹤柏林城市上空的煙羽，發現城區一次顆粒物濃度高于周圍農村地區，而二次顆粒物在地區性的空間分布上則相對均勻[8]. 2003年由德國、瑞典、比利時等6個國家聯合組織的EUROTRAC-2計劃利用濁度計等現代遙感技術側重研究了粗模態PMC (PM10～PM2.5)的化學構成，并發現細顆粒物濃度具有周期性的日變化和季節性變化[9-11]. Baars等[12-13]通過激光雷達提取輸送通道內邊界層高度、夾卷層厚度等重要大氣物理參數，有助于深入理解污染物時空分布和輸送的規律. 歐洲立體觀測網ACTRIS (Aerosols, Clouds, and Trace Gases Research Infra Structure)[14-16]在EUSAAR、EARLINET、CLOUDNET等觀測網和站點[17-20]的基礎上增加了新觀測設備，對氣溶膠、云和痕量氣體進行立體網絡觀測[21]，致力于氣候變化、空氣質量、污染物的長距離輸送等研究[22].

而國內大氣環境立體監測主要針對區域性、復合性重度污染以及復雜地形和氣象條件影響開展相關研究. 賀千山等[23]研究發現，二次梯度法反演歐洲地區邊界層效果較好，但在中國城市應用時存在較大偏差. 大氣顆粒物的垂直廓線會受顆粒物來源、源強、源變幅、觀測時段(季節差異、日夜差異)和氣象條件等多因素影響而呈現復雜的變化[24-27]. 京津冀地區有關邊界層與顆粒物垂直廓線的研究多基于短期加強觀測，特別關注重污染條件下邊界層高度演變特征、物理特性參數和顆粒物化學組分的時空分布特征；另外，對京津冀地區不同季節大氣污染狀況下主要氣態前體物(包括SO2、NOx、O3和CO等)的垂直分布特征也進行了廣泛研究，并揭示了其垂直分布的復雜性[28-29].

國內對大氣環境立體組網監測的科學需求越來越迫切，已設立多個立體觀測站點進行環境監測. 但新型立體監測技術應用時間短，尚未形成行業規范. 如激光雷達，各廠商設計思路、結構規格、反演方法不統一，導致整體上數據質量參差不齊，缺少可靠的數據質控方法，數據缺少一致性和可比性，嚴重降低了數據的應用價值，造成了資源浪費；同時，由于國內目前沒有針對立體觀測網絡的數據融合與綜合分析方法，導致各立體觀測站點孤立、片面地開展測量，僅定性地分析站點之間的時空關聯，缺少定量化、多參數、全面立體的輸送通道狀況研究，對主要輸送通道在重污染過程中的作用沒有量化認識，對污染物輸送通量和重污染天氣貢獻缺少充分的觀測依據，無法形成共識性的結論.

針對京津冀地區大氣污染傳輸通道點位不全，關鍵點位缺乏對流層立體監測技術手段的現狀. 擬在京津冀地區東南、西南、正南等污染物輸送通道，以及“2+26”城市之間優化選擇地基遙感監測點，建立6套大氣細顆粒物廓線探測激光雷達、對流層SO2和NO2柱濃度監測MAX-DOAS等設備進行組網觀測，形成城市群激光雷達觀測網和MAX-DOAS觀測網，綜合使用地基、車載走航觀測平臺，獲取京津冀地區大氣污染物立體分布特征，尤其是重污染過程中的時空分布、輸送通道、輸送界面特征；綜合定量評估區域大氣污染輸送，精確表征城市間大氣污染的相互傳輸量，揭示京津冀地區大氣污染時空演化規律及區域輸送特征；通過定量評估區域大氣污染輸送，以期為明確各城市減排責任提供基礎數據[30]，為京津冀區域大氣環境治理提供科學依據.

1 立體觀測網的建設和研究方法

1.1 地基激光雷達組網與MAX-DOAS組網觀測

該研究以北京市及其周邊地區為核心觀測區域，在涵蓋西南太行山脈、南部通道、東南通道、東部燕山山脈以及西北通道等5個主要污染輸送帶的16個站點，布設了地基激光雷達和MAX-DOAS進行組網觀測. 針對重污染天氣能見度低的情況，優化激光雷達設計，提高探測高度，獲取同時段不同區域京津冀地區污染氣體和氣溶膠的立體分布特征及變化規律.

觀測站點位置如表1所示，其中，西南通道站點自南向北分別位于新鄉市、邯鄲市、沙河市、陽泉市、石家莊市、保定市；南部通道、東南通道站點自南向北均分別位于濟寧市、淄博市、德州市、滄州市、天津市北辰區；京津周邊站點分別位于北京市海淀區、懷柔區，以及廊坊市、天津市寶坻區和唐山市.

表1 地基激光雷達和MAX-DOAS組網站點位置

MAX-DOAS系統利用痕量氣體在紫外-可見波段的特征吸收實現對NO2、SO2地精確識別和濃度測定，系統主要由光譜采集模塊和數據處理模塊組成，采集周期為5～15 min. 采用當日正午天頂測量譜作為參考譜獲得目標氣體的差分斜柱濃度(dSCD)，結合SCIATRAN輻射傳輸模型獲得大氣質量因子(AMF)，計算得到對流層NO2和SO2垂直柱濃度(VCD)和垂直廓線分布[31].

1.2 車載走航污染輸送觀測

針對大氣重污染時段和重污染過程，為實現污染物的快速溯源定位，配備3輛經過統一質控的車載激光雷達開展走航觀測. 在一次重污染過程中，沿京津冀地區不同輸送通道(西南通道為北京市—保定市—石家莊市，正南通道為北京市—衡水市—聊城市，東南通道為北京市—天津市—滄州市—濟南市，正東通道為唐山市—北京市)、輸送通道橫截面(石家莊市—衡水市—滄州市、保定市—天津市、北京市六環路)及個別重點城市(石家莊市、唐山市等)環路同步開展協同觀測，獲得京津冀地區、城市輸送通道及輸送通道橫截面大氣顆粒物和氣態污染物(NO2、SO2)的立體分布特征及精細化演變過程，定量獲取輸送截面主要污染物通量信息，估算重點城市排放量對輸送通道的影響，揭示重污染過程中區域輸送規律.

1.3 區域污染輸送定量化綜合分析

區域污染定量化綜合分析主要由數據前處理、區域輸送通量定量化分析計算以及分析后處理3個標準化模塊實現. 激光雷達組網系統中，采用統一的硬件配置、反演方法、數據格式、通訊方式以及運維管理，并建立一致的數據衡量標準體系來約束衡量光機結構、電子學及反演結果質量. 針對海量的激光雷達組網監測數據、MAX-DOAS組網監測數據、車載走航監測數據，開展多源歸一的數據質控方法研究，建立統一的數據質控平臺，形成標準化的激光雷達、MAX-DOAS等設備的反演方案，提高觀測數據的一致性和可比性，形成立體監測網數據質量控制方法學. 區域輸送通量分析的主要輸入參數為污染物濃度和三維氣象場. 污染物濃度主要由單節點、輸送通道、輸送界面和區域尺度上的遙感設備獲取，其中，單節點污染物濃度主要由地基激光雷達、地基MAX-DOAS和常規國控點獲取，輸送通道和輸送界面上污染物濃度可由組網激光雷達、組網MAX-DOAS、車載走航監測獲取，區域尺度污染物濃度由空氣質量模式WRF-CHEM模擬獲取. 通過立體監測數據與空氣質量模式的數據融合和數據同化技術，有效提高空氣質量模式的模擬精度和準確度，給出經過立體觀測數據約束的顆粒物和氣態污染物的再分析場，復原區域重污染過程. 氣象條件可由常規氣象站、探空氣球、風廓線雷達以及WRF Model得到. 將氣象場和化學場輸入區域輸送通量分析模型中，根據設定的行政區域周界、輸送通道界面，得到定量化的輸送通量，并與地基校驗站點數據對比驗證，給出輸送通量估算的置信區間.

2 結果與討論

2.1 顆粒物重污染特征分析

2017年秋冬季和2018年春、秋、冬三季共出現20次重污染過程，其中，5次重污染過程由高濕逆溫、靜穩天氣條件下本地累積導致，15次重污染過程受到外來傳輸的影響(見表2)，且外來傳輸主要來自于西南通道，其中還存在4次沙塵傳輸過程(見表3).

表2 2017年11月—2018年12月北京市重污染過程總結

表3 2018年北京市沙塵過程總結

北京市的污染呈明顯的區域性特征. 秋季主要受西南通道傳輸影響，2017年11月4—8日區域重污染過程期間，區域相對濕度總體較小，持續受偏南風影響，利于污染物快速傳輸. 進入冬季后主要受西南、南部、東南通道混合層內傳輸與區域擴散條件不利的共同影響，如2017年12月27日—2018年1月1日污染過程中，2017年12月27—29日受區域逆溫、燕山通道混合層內傳輸和西南通道高空傳輸影響，2018年1月1日受東南通道混合層內傳輸影響. 進入春季后主要受區域擴散條件不利及沙塵傳輸影響，2018年3月1—5日北京市各尺度輸送通道中，邊界層西南通道(太行山前的邯鄲市、邢臺市、石家莊市、保定市等西南風帶控制區)為主要輸送通道，其次還受東南通道(華北平原區的山東省中北部、天津市南部、廊坊市南部等東南風控制區)和東部通道(燕山山前秦皇島市、唐山市、天津市北部、廊坊市北部等東風帶控制區)影響，當西北風和北風入境時使污染趨于消散.

2.2 氣態污染物柱濃度數據分析

由圖1可見，秋冬季京津地區NO2和SO2氣體污染物垂直柱濃度整體處于較低水平，西南通道的石家莊、邯鄲等站點以及東南通道的濟寧、淄博等站點的污染物垂直柱濃度較高，因此在弱偏南風或靜穩的天氣條件下，易發生污染物向京津地區傳輸的過程.

圖1 2017年12月—2018年3月NO2、SO2垂直柱濃度的區域分布Fig.1 Regional distribution of NO2 and SO2 vertical column concentration from December 2017 to March 2018

將2018—2019年與2017—2018年秋冬季NO2、SO2垂直柱濃度平均值進行比對發現，2018年NO2、SO2垂直柱濃度較2017年有所升高，西南通道污染物垂直柱濃度水平整體較高(見圖2). 因此在一定的氣象條件下，北京市仍易受到污染物輸送的影響，從而形成局部污染過程.

圖2 2017—2018年與2018—2019年秋冬季NO2、SO2垂直柱濃度對比Fig.2 Comparison of NO2 and SO2 vertical column concentrations between 2017-2018 and 2018-2019

2.3 典型重污染過程的立體分布特征分析及定量解析

2.3.1地基組網激光雷達觀測結果

由圖3可見,2018年11月11—15日典型重污染過程期間，污染主要集中在北京市、河北省中南部地區. 石家莊市14日PM2.5日均濃度最高達220 μgm3；廊坊市13日13:00 PM2.5小時濃度最高達289 μgm3；北京市持續42 h重度污染，11月13日和14日PM2.5日均濃度分別為180和220 μgm3，PM2.5小時濃度最高達261 μgm3. 11月12—15日北京市西南輸送通道城市污染主要受該地區持續靜穩、逆溫高濕等氣象條件影響，使大氣擴散條件較差，導致污染物持續累積；12日，在西南風場的影響下，受西南通道城市輸送的影響，污染物開始在北京市累積，形成重污染；12—15日，京津冀及周邊地區整體邊界層高度維持在600 m以下，區域污染持續累積.

圖3 組網激光雷達觀測結果Fig.3 Observation results of lidar network

2.3.2輸送通量分析結果

當輸送通量大于0時，表示顆粒物沿該輸送通道向北京市方向輸入；當輸送通量小于0時，表示顆粒物從北京市方向輸出. 由圖4可見：2018年11月11—15日典型重污染過程期間，存在顆粒物由南向北傳輸現象，北京市受到來自太行山脈通道——保定市的污染輸送，其最大輸送通量超過400 μg(m2·s)；并且北京市西南輸送通道在2018年11月13—14日因風速較小、逆溫高濕等氣象條件導致大氣擴散條件較差，使污染物持續累積.

圖4 2018年11月11—15日典型重污染過程顆粒物輸送通量時序圖Fig.4 Time series diagram of particulate transport flux during November 11th to 15th, 2018

圖5 典型污染過程中NO2的垂直分布Fig.5 Vertical distribution of NO2 in typical pollution process

2.3.3重點污染過程的NO2垂直廓線分布解析

在靜穩天氣條件下，污染主要為局地累積. 由圖5可見，以2018年1月12—15日典型重污染過程為例，污染物逐漸累積，廓線分布顯示，NO2主要分布在為邊界層0.2 km以下高度，并且分布高度較穩定.

與秋冬季污染物積累過程不同，春季污染過程還伴有沙塵過程的影響，在MAX-DOAS獲得的NO2垂直分布廓線(見圖6)中可明顯看出，受沙塵過程影響時，NO2分布高度較秋冬季高，約為0.45 km，且因沙塵過程較為短暫，NO2濃度變化較迅速.

圖6 典型沙塵過程中NO2的垂直分布Fig.6 Vertical distribution of NO2 in typical dust process

3 結論

a) 北京市污染呈明顯的區域性特征，秋季主要受西南通道傳輸影響，進入冬季后主要受西南、南部、東南通道混合層內傳輸與區域擴散條件不利的共同影響，進入春季后主要受區域擴散條件不利及沙塵傳輸影響.

b) 北京市外來污染物各尺度輸送通道中，邊界層西南通道(太行山前的邯鄲市、邢臺市、石家莊市、保定市等西南風帶控制區)為主要輸送通道，其次，還受東南通道(華北平原區的山東省中北部、天津市南部、廊坊市南部等東南風控制區)和東部通道(燕山山前秦皇島市、唐山市、天津市北部、廊坊市北部等東風帶控制區)影響. 當西北風和北風入境時，污染消散.

c) 秋冬季北京市、天津市NO2、SO2污染物垂直柱濃度整體低于西南、東南南部輸送通道區域污染物濃度，因此當兩地區處于弱南風的靜穩天氣條件時，易受到污染物輸送的影響，形成局域污染過程.

d) 通過分析京津冀NO2、SO2氣態污染物垂直柱濃度的區域分布，并結合NO2的垂直分布廓線可以觀察到秋冬季京津冀地區NO2、SO2污染物垂直柱濃度整體低于西南、東南和南部輸送通道區域，當弱南風靜穩天氣條件主導時，北京市易受到污染物輸送的影響，形成局域污染過程.