環隙式離心萃取器內部兩相流動研究進展

楊曉勇，代健，王炳捷，嚴圣林，楊航，白志山，彭沖

（1 華東理工大學機械與動力工程學院，上海200237； 2 中國石化大連石油化工研究院，遼寧大連116041）

引 言

環隙式離心萃取器（亦稱為圓筒式離心萃取器，以下簡稱離心萃取器）是基于泰勒渦流和離心分離流原理制得的一體式液-液萃取設備[1]。離心萃取器的結構主要包含混合室、轉鼓、控制堰等部件。混合室和轉鼓可以看作相對旋轉的兩同軸圓柱，當轉鼓轉速高于某一臨界值，環隙內的液-液流動發生失穩，并沿著軸線方向產生一系列正反交替、有序排列的環形渦，這種二次流動即泰勒渦流，萃取劑和待萃溶液正是通過泰勒渦流完成了兩相混合。隨著轉動Reynolds 數Re 的增加，環隙內將會出現一系列流態，包括：庫埃特流、泰勒渦流、波動渦流、微紊亂波動漩渦流以及湍流泰勒渦流[2-3]，如圖1 所示。基于這一流動原理，也研制了許多先進的化工設備，例如泰勒反應器[4-5]、刮板式換熱器[6]等。離心萃取器轉鼓內部為高速離心流場，為了帶動轉鼓內混合液的旋轉，轉鼓內通常設有一定數量的徑向葉片。通過離心力的作用，轉鼓內的兩相沿著豎直方向流動時逐漸實現兩相分離，重相被甩至轉鼓內壁面處，從重相堰流出，輕相則被擠壓至轉鼓中心處，從輕相堰流出。萃取劑和待萃液經泰勒渦流完成兩相混合后，混合液通過轉鼓和相分離堰的配合作用，完成兩相分離，最終實現液-液萃取分離過程。

圖1 同心圓柱環隙空間中的流型分布[3]Fig.1 Various vortex patterns in the system of concentric cylinders[3]

圖2 環隙式離心萃取器結構Fig.2 The structure of annular centrifugal extractor

20世紀60年代，美國薩凡納河研究所發明了第一臺SRL 型離心萃取器[7]，該萃取器的特點是采用攪拌槳和空氣堰來實現液-液兩相混合和分離，結構比較復雜，不便拆卸。20 世紀70 年代，美國阿貢國家實驗室在SRL 離心萃取器的基礎上，發明了環隙式離心萃取器[8]，其典型結構如圖2 所示，它利用了泰勒渦進行液-液兩相混合，同時通過轉鼓配合重相堰完成液-液兩相分離，是世界公認的結構最簡單的一種離心萃取器。我國從20 世紀70 年代開始研究離心萃取器，清華大學[9-11]、中國原子能科學研究院[12-13]、合肥通用機械研究院[14-15]等單位開發了多種規格的環隙式離心萃取器，最小規格為φ10 mm，最大可達φ550 mm。離心萃取器最初主要被用于核工業，包括TRPO 萃取高放廢液過程[16]、核燃料后處理過程[17]、從鑭系元素和裂變產物中分離镅過程[18]等。由于它與混合澄清槽、萃取柱等設備相比，具有兩相停留時間短、滯留體積小、結構緊湊、水力性能好、傳質效率高等突出優點[19-20]，因此，它的應用逐漸擴展至化工環保[21-22]、有色冶金[23-25]、生物醫藥[26-27]等領域。

然而在離心萃取器的設計和應用過程中，由于缺乏對其內部流場的認識，所加工出的離心萃取器也存在一些問題，比如乳化、相夾帶等。近年來，隨著科學技術的發展，各種實驗測試技術和數值模擬方法層出不窮，離心萃取器內部的單相流動規律已經獲得了很好的揭示[28-31]，于是研究者們將更多的目光集中到離心萃取器內部的多相流動。在離心萃取器正常工作時，其內部包含氣-液-液三相的流動，少數學者對這一復雜體系多相流動進行了實驗[32]和模擬[33]，但大部分研究都集中氣-液或者液-液兩相流動。由于環隙、轉鼓、控制堰等各區域涉及的流動原理和流動類型有所不同，本文將離心萃取器內部流動進行分述，基于不同兩相流動特點，分別介紹了環隙內氣-液兩相流動、液-液兩相流動，轉鼓內氣-液兩相流動等方向的研究進展。針對離心萃取器結構優化需求，本文進一步介紹了增加環隙隔板等結構的改進措施對離心萃取器內部兩相流動特點以及混合或分離性能的影響，并對未來的研究重點進行了展望。

1 環隙氣-液兩相流動

環隙氣-液兩相流動包含兩種流動形式：氣-液界面流和氣泡流。氣-液界面流一般在轉鼓轉速較低情況下出現，氣-液界面的位置由轉鼓的抽吸量和設備進料量之間的平衡關系決定。當抽吸量過小或者進料量過大時，氣-液界位將逐漸增高，沒過設備入口，影響設備進料；當轉鼓抽吸量大于進料量時，界面位置逐漸變低，低于轉鼓進口，此時液-液兩相混合的空間和時間不足，會導致萃取傳質效率的降低。氣泡流發生在轉鼓轉速較高的情況，氣體被剪切力破碎，以氣泡的形式進入液相，氣泡在泰勒渦的作用下發生變形和運動，當大量的氣泡進入液相時，將影響環隙內原本的泰勒渦特性，使設備的傳質特性發生變化。

1.1 環隙氣-液界面流

對于環隙氣-液界面來說，轉鼓轉速能夠影響轉鼓抽吸量，是需要研究的一個關鍵參數。楊曉勇[34]觀測到的不同轉速（1200～2100 r/min）環隙氣-液界面的結果如圖3 所示，環隙區域有一個明顯的氣-液界面，隨著轉速的增高，轉鼓抽吸量增大，氣-液界面不斷下移和擴展。Wang 等[35]研究了三組不同轉速（1000、2000、3000 r/min）下離心萃取器混合區域中產生的氣-液流型，也發現了液位高度隨著轉速下降的現象。進口流量也會對氣-液界面產生影響。當流量增加、抽吸量不變時，環隙中的液體將得到一定的補充，界面的上升使轉鼓入口處的靜壓力上升，進而導致轉鼓的抽吸量被動增加，使環隙內的液位重新平衡。Misumi等[36]研究了轉速和流量對環隙式離心萃取器混合區域內三種流型的影響，如圖4 所示，分別是高流量、低轉速下液體充滿混合區Type A，低流量、高轉速下液體僅存在葉片附近和轉鼓入口的Type B，以及兩者的過渡階段Type C（原文中未見圖示），該研究通過量化流型特征來描述萃取率和流型之間的關系。

圖3 不同轉速下混合區域內的氣-液界面[34]Fig.3 Water-vapor interface in the mixing zone at different speeds[34]

此外,通過數值模擬可以進一步揭示環隙內的氣-液界面流動特性。Wardle 等結合LES 模型和VOF 方法，對離心萃取器環隙內液位高度的振蕩現象進行了研究[37]，隨后又采用有限元法-格子玻爾茲曼模型(FE-LBE)[38]研究了不同Reynolds 數（Re）下環隙內的特征表面波。綜上可知，氣-液界面不是光滑的曲線，而是凹凸不平并隨著時間發生變化，這是由于泰勒渦的存在，使得氣-液界面處的流體剪切力具有時-空特性。當轉速足夠大，泰勒渦產生足夠強的流動剪切力時，部分氣體將被分散進液相，產生氣泡流。

1.2 泰勒渦中的氣泡流動

隨著離心萃取器轉速的增加，其環隙中的氣-液界面流動將轉變為以氣相為分散相的氣泡流。有文獻指出[39]，氣泡加入對于傳質過程有著十分積極的作用，因此了解環隙內的氣泡流動規律是十分必要的。在受限Re 下，環隙內的流場為庫埃特流動。Canedo等[40]測量了兩同軸圓柱反向旋轉時氣泡的變形情況，發現在剪切力作用下氣泡從圓形變為細長形，并將氣泡形狀、界面面積以及體積與毛細管數（Ca）建立關聯模型。Prakash 等[41-42]觀察了庫埃特流場中的多氣泡行為，并通過計算慣性力推導出氣泡動力學模型，求解了其數學解。

圖4 不同流量和轉速下混合區域的流動狀態[36]Fig.4 The flow state in the mixing region at different flow rates and rotating speeds[36]

當Re 突破臨界值Rec，即產生泰勒渦時，流場中的氣泡行為將發生顯著變化。Deng等[43]對泰勒渦中的氣泡行為進行了研究，發現了一個有趣的現象，如圖5所示，將氣泡注入泰勒渦中心，可以形成穩定的氣泡環，氣泡環隨著內筒旋轉，但其轉速低于內筒速度，且氣泡環中的氣泡數目一旦超過飽和值Ns，氣泡環內將發生氣泡聚并，Ns的值與氣泡的尺寸與轉速有關。Ramezani等[44]通過實驗建立了氣-液泰勒渦中氣泡Sauter平均直徑＜ds＞與轉動Reθ、軸向Rea的關聯模型，發現氣泡實際尺寸呈現對數正態分布。

Gao 等[45]利用Eular-Eular 模型計算了氣-液泰勒渦流，結果顯示大量氣泡的存在使得泰勒渦波長發生擴展，此外他們還討論了轉動Re和氣體速度對泰勒渦波長、液體速度分量等特性的影響。從上述的研究可知，氣泡進入液相后將會發生一系列變形等行為，并改變原有的泰勒渦流場，但氣泡本身是否會增強泰勒渦流場的傳質效率仍然很難界定。

圖5 環隙泰勒渦流場中的氣泡環現象[43]Fig.5 Bubble ring in the Taylor vortex flow of annulus[43]

2 環隙液-液兩相流動

環隙液-液兩相流動特性十分豐富，比如濃度場、液滴尺寸等，它們表征了離心萃取器的混合效果。通過研究環隙液-液兩相流動特性，進而調控混合效果，強化萃取傳質效率，對于離心萃取器的發展具有重要意義。

2.1 液-液流型分布

萃取劑和待萃溶液是互不相溶的油水兩相，它們分別從各自的進口進入萃取器混合區域。隨著轉速的增加，環隙內的兩相流動將會呈現一系列不同的流型，如表1所示。Joseph等[46]研究了不同的油水體系在垂直泰勒渦流場中的流型，包括：分層和帶狀的庫埃特流動、滾筒流、乳狀流以及相轉化。Campero 等[47]也研究了多個體系的液-液泰勒渦流型，最終將流型分成了3類。

（1）帶狀流，這種流動呈現為水相和油相沿軸向交替分布，在低油相體積分數和足夠轉速的條件下出現，Zhu 等[50]將帶狀流動原因歸結為分散相的液滴遷移到泰勒渦中心，而分散相液滴遷移的原因被推測為兩相表面張力的差異，同時他們基于特征時間尺度建立了預測帶狀流動的臨界公式：

式中，τc為液滴受離心力而從渦邊界遷移到渦核的特征時間；τt為液滴受湍流分散的作用而從渦核心遷移到渦邊界的特征時間；μc為連續相黏度；μt為湍流黏度；ρc為連續相密度；ρp為分散相密度；uθ為以渦核為轉軸的液滴周向角速度；dp為液滴平均直徑。

當分散相密度小于連續相、上述特征時間尺度接近1時，即產生帶狀流。

（2）空間均勻流，這種流型在較高的有機相體積分數和中等的轉速下產生，分散相均勻地分布在連續相中，連續相和分散相在體積分數接近時可以發生相的轉換。

（3）過度流，包含上述兩種流型，在低轉速下，帶狀流動和均勻流動都出現在環隙中，且沿軸向周期性地遷移。

Nakase 等[48]利用超聲波測速技術（UVP）測量了環隙中油-水逆流時的流場分布，發現分散相的流動模式可分為螺旋流、環流、部分乳化的環流，并建立了三種流型隨著轉鼓轉速與軸流量的關系分布圖。Campbell 等[49]將己烷/水兩相半間歇垂直泰勒渦流的流型分為：偽均勻分散流、弱帶狀流、水平帶狀分散、垂直螺旋流，如圖6 所示，并給出了流型關于油相軸向Reynolds數和水相轉動Reynolds數的分布圖。

圖6 環隙內液-液兩相流型分布[49]Fig.6 Liquid-liquid two-phase flow pattern distribution in the annulus[49]

液-液流型的差異意味著不同的混合效果，Zhu等[51]的研究指出在相同Reynolds 數條件下，帶狀流動的軸向分散要比均勻流快2～5 倍。通過調控轉速、兩相流比、流量產生特定的液-液流型，可以作為增強液-液兩相混合效果的重要手段。

環隙內的流型分布主要是定性研究，泰勒渦流場中分散相濃度場可作為定量表征，反映離心萃取器的液-液兩相混合性能。Sathe 等[52]利用激光誘導熒光技術(PLIF)和CFD 數值計算研究了泰勒渦流場中煤油/NaI 溶液體系的兩相流場分布，如圖7 所示，在PLIF 方法中，分散相含率可以通過將熒光材料引入有機相中，并用激光照射誘導有機相閃爍來評估，通過這種方法不但觀測了R-Z 平面上的帶狀流，還得到分散相的濃度場分布，可以發現，分散相主要集中在環隙底部區域，其濃度隨著豎直方向而減少；在帶狀流動下，分散相主要集中在渦的外圍，即混合室內壁面附近，這主要是兩相的密度差造成的。基于分散相濃度場分布規律，研究人員可以改變環隙結構參數來提高分散相分布的均勻性，減少分散相積聚現象。

表1 液-液兩相流型分布Table 1 Liquid-liquid two-phase flow pattern

圖7 環隙內的分散相濃度場分布[52]Fig.7 The concentration field distribution of dispersed phase in the annulus[52]

2.2 泰勒渦中的液滴流動

環隙內流型的分布是泰勒渦中多液滴行為的呈現。在泰勒渦流場中，液滴進入環隙后，受到重力、浮力、離心力、流體剪切力等綜合作用，其展現的動力學特性十分復雜。

液滴尺寸是衡量液-液混合程度的重要指標，液滴尺寸越小，總傳質面積越大，傳質速率也就越快。許多研究者通過實驗建立了估算液滴尺寸的經驗公式，如表2 所示。Hass[53]最早建立了旋轉同心圓柱中液滴尺寸關于Weber數和Reynolds 數的預測模型，該公式后來被廣泛采納。Kadam 等[54]研究了不同規格（φ30 mm，φ75 mm，φ250 mm）離心萃取器中分散相滯留率、有效界面面積和Sauter 平均直徑，并給出了上述參數的關聯式。Tamhane 等[55]采用激光多普勒技術（PDPA）測試了φ39 mm 萃取器環隙內的液滴尺寸分布，通過Rosin-Rammler 分布函數分析結果，得出了液滴尺寸與黏度等其他參數的關聯式。Wyatt 等[56]采用激光熒光技術方法測試了水/硅油體系在離心萃取器環隙中液滴尺寸分布，研究了水油比、油相體積分數、轉速等因素對液滴分布的影響。

液滴在環隙泰勒渦中的行為也是很多研究者關注的焦點。Joseph 等[57]研究了水中小油滴在泰勒渦作用下的運動軌跡。Fridjonsson 等[58]采用快速核磁共振成像研究了不同表面活性劑對于泰勒渦中液滴形狀的影響，研究發現隨著體系表面張力的降低，液滴在剪切力作用下的形變也相應減少。Qiao等[59]采用高速攝像和PDPA 研究了礦物油中單個水/乙醇液滴在泰勒渦作用下的行為，追蹤了兩種液滴在不同Reynolds 數下的運動軌跡，發現液滴軌跡總體可以分為圓形、環形或者三維環形。他們還捕捉到了液滴在流場的不同位置處的變形，并觀測到在設備突然啟動時，乙醇液滴被分散為多個微米級小液滴，隨后在流場穩定后又重新聚并的現象，如圖8所示。目前可以用來解釋這種現象的模型較少，Eskin 等[60]結合群體平衡模型、Coulaloglou 破碎模型以及Tavlarides聚并模型，建立了液滴在同軸圓柱環隙中的分散模型：

表2 液滴尺寸預測模型Table 2 Prediction model of droplet size

圖8 乙醇液滴在轉鼓突然啟動后形態演變[59]Fig.8 Morphology evolution of ethanol droplet after the motor is suddenly started[59]

式中，Ni表示單位體積中第i 個粒級液滴的濃度；G 表示液滴的破碎率；Q 表示聚并頻率；δj,k為克羅內克符號；θ 表示無量綱時間。通過數值求解，模型可用于預測液滴粒徑隨時間的變化，但該模型僅適用于完全發展的湍流泰勒-庫埃特流，液滴的泰勒渦分散機理還處于缺失的狀態。

3 轉鼓內的氣-液兩相流動

離心萃取器的分離區域包含轉鼓以及控制堰。正常工況下，經過混合區域充分傳質的兩相混合液經轉鼓進入分離區域。轉鼓作高速旋轉，混合液在轉鼓內沿著豎直方向逐漸分相，同時轉鼓的中心區域還存在空氣柱，因此轉鼓內實際流場為氣-液-液三相流動。控制堰內的流動疊加了明渠流動和離心分離流動，實際流場為氣-液兩相流。

3.1 轉鼓內的氣-液界面

離心萃取器轉鼓內是實現液-液兩相分離的關鍵，高速旋轉產生的離心力使兩相混合液快速分離。轉鼓內相界面決定了離心萃取器分離性能好壞，但由于轉鼓包裹在離心萃取器混合室的內部，常規的實驗方法很難越過環隙流場直接觀測轉鼓內部流動。Padial-Collins 等[61]采用CFD 數值模擬方法研究了轉鼓內的油水兩相分離，但沒有考慮轉鼓內的氣-液界面。徐艷等[62-63]對離心萃取器模型進行適當簡化，采用PIV 技術成功地從環隙底部拍攝到轉鼓內橫截面流動，通過拍攝不同軸向高度的流場，勾勒出轉鼓內的氣-液界面，如圖9所示，隨著轉速的增加，相界面從最初的拋物線逐漸變為倒置的梯形，且氣-液兩相界面逐漸向轉筒壁移動。Li等[33]給出了轉鼓內氣-液界面以及液-液界面的理論模型，可以用于預測界面位置：

式中，z 為距離轉鼓底部的高度;rif和rfs是液-液界面和氣-液界面半徑;ρo和ρa分別表示油相和水相的密度;pab、pi和pc為常數，分別為轉鼓底部、液-液界面處和空氣柱內的壓力。

目前轉鼓內的兩相界面研究主要集中在氣-液界面，對液-液界面研究仍然較少，尤其是液-液界面的形成過程中液滴的運動和聚并方面的研究尚不充分。

3.2 控制堰內部氣-液流動

圖9 轉筒內氣-液界面隨轉速和流量的變化[62]Fig.9 The variation of gas-liquid interface in the rotating cylinder with the speed and flow rate[62]

經過轉鼓分離，輕相和重相分別從各自的控制堰流出。控制堰內部的流動與明渠流動十分類似，但由于控制堰隨著轉鼓一起旋轉，其內部流動又變得十分特殊。美國阿貢國家實驗室的Wardle等[64]利用CFD 數值模擬展示了重相堰內部的流動細節，發現在高轉速下，重相堰內的液體被離心力甩到邊壁形成水封，出口處氣體無法進入，因而產生負壓并形成虹吸現象，這將導致重相出口的流動不暢。Gandhir 等[65]也對轉鼓上部的堰內流動進行了數值模擬[圖10(a)、(b)]，在重相堰中的流動主要是離散的水滴被離心力甩出，切向速度比轉子速度小。水滴被甩出后，撞擊在堰蓋上部，然后水滴在堰蓋下方聚集，并在出口通道的背面堆積成一層膜，該液膜的形成是由于堰蓋設計不當產生，是液體流出不暢的表現，最終可能發展成水封現象，根據這種情況，Gandhir 等設計了不同的重相堰出口形式[圖10(c)]，最終給出了穩定、不易形成液體密封的改進設計方案。由此可知，通過揭示內部流動現象，發現設備不足之處，進而改進結構設計是設備優化的可行之路。

4 結構優化對萃取器內部多相流動及性能的影響

近年來，隨著各行業標準和萃取工藝要求的提高，離心萃取器不但需要滿足大型化、節能、降耗、減排等要求，而且還需要面臨與膜萃取設備、超聲輔助萃取等新型萃取設備的競爭壓力，離心萃取設備的結構優化越來越受到重視。

早期，研究者們對設備改進主要包括采用模塊化設計、磁力驅動、自然調節溢流結構，這些優化措施很好地提高設備安全性、可拆裝性、多級運行時的可靠性[66]。近年來，設備改進措施主要是采用實驗和數值模擬等手段，對離心萃取器的內部流動特性進行優化，以期改善萃取器性能。Wardle 等[67-68]對混合區域底部導流葉片進行了改進，與彎曲葉片相比，較少的直葉片能提供更大的混合區阻力，對液滴粒徑分布的定量比較也表明，4 個直葉片時液滴的平均直徑比8 個彎葉片的平均直徑顯著減小。Tamhane 等[69]利用數值計算技術研究了離心萃取器內水相與有機相的混合，在環隙內增加了螺旋隔板后，可以顯著降低軸向返混。Grafschafter 等[70]研究了不同轉鼓直徑對分散相含率、軸向彌散和液滴尺寸的影響，結果表明，當采用小轉鼓時,軸向返混較大，而轉鼓直徑越大，上述指標的穩定性越好。重相堰半徑是離心萃取器設計過程中最關鍵的參數，范智等[71]研究了轉鼓入口的半徑對轉鼓內氣-液兩相流場的影響，發現分離效果最佳的入口半徑為10 mm。Ghaya 等[72]研究了不同轉鼓葉片對氣-液界面的影響，發現彎曲葉片對轉鼓的壓降、存液量以及界面半徑有著巨大的影響，所需的能耗比直葉片更低。上述研究涉及離心萃取器不同關鍵部件及參數的優化，對離心萃取器的設計有很好的借鑒意義。

圖10 重相堰水封現象的形成和改進設計[65]Fig.10 Water seal formation above the upper weir and its improved design[65]

5 結論與展望

為了解決環隙式離心萃取器應用過程中易乳化、夾帶等問題，促進離心萃取技術的優化和發展，研究者們針對萃取器內部的多相流動進行了大量研究。目前，已有許多研究闡述了環隙區域的氣-液、液-液兩相流動，轉鼓內的氣-液兩相流動，這些成果豐富了環隙式離心萃取技術的基礎理論。同時，研究者們也在結構改進方面進行了一些嘗試，通過改善多相流動狀況以提高離心萃取器在混合、分離效果方面的性能。雖然目前環隙式離心萃取技術內部多相流動方面的研究已經取得長足的進步，但仍有一些問題需要解決。

（1）離心萃取過程中的液滴分散和聚并機理。人們對液滴在環隙泰勒渦中的分散和轉鼓離心流場中的聚并機理的理解仍然不夠深入，難以解釋如設備突然啟動時液滴破碎等復雜流動現象。此外，還需更深入地關注環隙流場混合能力與轉鼓流場分離能力之間相互匹配的問題，通過理論模型、數值計算以及實驗測量相結合，探明環隙、轉鼓內兩類流動的協調機制，為離心萃取技術的發展提供更為系統和深入的理論指導。

（2）離心萃取器三相流動測試和模擬。離心萃取器工作時，其內部是氣-液-液三相組成的復雜體系，該復雜體系下的濃度場、速度場表征是離心萃取技術研究的難點，也是該技術發展的一個重要方向，但三相流動的研究剛剛起步，深入研究其流動、傳質以及兩者的關聯將有助于指導離心萃取器設計，并揭示流態對萃取傳質過程的影響規律。

（3）離心萃取器結構的模型化設計方法。針對化工過程體系多變、處理量巨大等特點，離心萃取器結構的模型化設計方法是推動該技術應用的關鍵。以混合性能和分離效果為目標，在探明離心萃取器內部多相流動特性的基礎上，結合CFD 模擬計算和優化設計方法，開展離心萃取器的模型化設計研究可能成為未來其發展的主要途徑。