不同填充材料對介質(zhì)阻擋放電降解SF6的實驗研究

張曉星 王宇非 崔兆侖 田 遠(yuǎn) 王 浩

不同填充材料對介質(zhì)阻擋放電降解SF6的實驗研究

張曉星1,2王宇非1崔兆侖2田 遠(yuǎn)2王 浩3

（1. 湖北工業(yè)大學(xué)太陽能高效利用及儲能運行控制湖北省重點實驗室 武漢 430068 2. 武漢大學(xué)電氣與自動化學(xué)院 武漢 430072 3. 國網(wǎng)湖北省電力公司檢修公司 武漢 430050）

SF6作為一種溫室氣體，其工業(yè)廢氣的回收和降解是環(huán)境領(lǐng)域的研究熱點。該文基于雙層介質(zhì)阻擋放電（DBD）反應(yīng)器，研究玻璃珠、g-Al2O3顆粒填充和無填充體系下SF6的降解過程。結(jié)果表明，填充介質(zhì)的加入能夠改變反應(yīng)器的物理參數(shù)，增加DBD放電過程的等效電容，提高放電功率。此外，兩種填充介質(zhì)的加入都可以有效地提高SF6的降解率（DRE）和能量效率（EY），在g-Al2O3顆粒填充體系中，2%SF6在110W下最大降解率達(dá)到85.97%，能量效率達(dá)到9.17g/(kW·h)，遠(yuǎn)超無填充的情況。兩種填充介質(zhì)的加入影響了SF6分解產(chǎn)物的產(chǎn)量。玻璃珠的加入對產(chǎn)物種類的影響不明顯，而g-Al2O3顆粒填充會導(dǎo)致SF6傾向于產(chǎn)生SO2，并抑制SOF2、SO2F2和SOF4的生成，同時SO2的產(chǎn)量隨輸入功率的增加而增加。g-Al2O3顆粒填充在有效提高降解率和能量效率的同時，抑制SO2F2等難以處理的產(chǎn)物生成。以上結(jié)果表明，加入合適的填充介質(zhì)如g-Al2O3顆粒能夠有效地促進SF6的無害化降解。

介質(zhì)阻擋放電 SF6降解 填充材料g-Al2O3

0 引言

六氟化硫（SF6）是一種無色、無味、無毒的惰性氣體。由于SF6具有良好的絕緣與滅弧性能，在電力、鎂工業(yè)以及半導(dǎo)體制造業(yè)等行業(yè)中被大量應(yīng)用和排放，使其在大氣中的體積分?jǐn)?shù)持續(xù)增加[1-5]。SF6具有很強的溫室效應(yīng)，其溫室效應(yīng)潛在值（Global Warming Potential, GWP）大約是CO2的23 500倍，在1997年《京都議定書》中被列為六種急需被控制的溫室氣體之一[6]。在過去5年間，SF6在全球大氣中的含量已經(jīng)上升了20%并且達(dá)到了105t的數(shù)量級[7]。目前，C4F7N、C5-PFK等許多環(huán)境友好型氣體被提出用來取代SF6作為絕緣氣體，但是這些氣體存在易分解、液化溫度低等問題，難以完全取代SF6氣體[8-13]。因此，在環(huán)境研究領(lǐng)域，無害化處理SF6一直是研究的熱點[14-15]。

近年來，許多學(xué)者采用各種方式對SF6廢氣進行分解處理，包括高溫降解、光催化降解及放電分解等[16-21]。其中，Zhang Jia等發(fā)現(xiàn)不銹鋼渣和電極污泥可以作為反應(yīng)物促使SF6氣體在600℃左右的條件下發(fā)生熱分解，同時產(chǎn)物主要為SO2等氣體[16-17]。N. K. Park等采用浸漬法制備AlPO4/g-Al2O3作為降解SF6的催化劑，同時研究了750℃時催化劑在SF6水解和氧化反應(yīng)中的活性。結(jié)果表明，采用磷酸浸漬過的g-Al2O3具有更高的穩(wěn)定性，且能防止g-Al2O3在催化過程中轉(zhuǎn)化為a-Al2O3和AlF3[18]。D. Kashiwagi等采用AlPO4和CePO4等金屬磷酸鹽，在800℃高溫下實現(xiàn)了SF6的熱分解，同時發(fā)現(xiàn)不同的金屬磷酸鹽會導(dǎo)致SF6分解產(chǎn)生不同的產(chǎn)物[19-20]。Huang Li等采用聚異戊二烯作為光催化劑，使SF6在其表面發(fā)生光催化分解，發(fā)現(xiàn)分解產(chǎn)物沒有毒性[21]。以上幾種方法可以使SF6氣體在高溫或者光照催化的條件下發(fā)生分解，但是存在降解效率低和能耗高等缺點，不適合在工業(yè)處理廢氣過程中應(yīng)用。

低溫等離子體（Non-Thermal Plasma, NTP）是一種非熱力學(xué)平衡的等離子體，具有低能耗以及在低溫時能誘發(fā)物理化學(xué)反應(yīng)的特點，在氣體凈化和能量轉(zhuǎn)化方面被廣泛認(rèn)為可以替代傳統(tǒng)熱催化路線[22-24]。在NTP體系中，氣體分子整體溫度較低，而電子溫度很高，可以達(dá)到10 000～100 000K約1～10eV。高能電子能夠與SF6等氣體分子發(fā)生碰撞，使其發(fā)生斷鍵分解過程。同時，碰撞過程可能會產(chǎn)生大量高能粒子、活性自由基，在電場區(qū)域內(nèi)引發(fā)彭寧電離，并與SF6的斷鍵分解產(chǎn)物發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，阻礙SF（＜6）與自由F原子復(fù)合產(chǎn)生SF6分子，在常溫和常壓下實現(xiàn)氣體分子（SF6）的有效分解。

近年來，許多NTP手段被用來降解SF6氣體，包括電暈放電、微波放電、射頻放電和介質(zhì)阻擋放電（Dielectric Barrier Discharge, DBD）等[25-29]。在這些放電手段中，微波放電和射頻放電可以對較高體積分?jǐn)?shù)的SF6實現(xiàn)降解，并且有著較高的降解率和降解速率，但是能效較低。電暈放電和DBD對SF6降解處理可以獲得較高的降解率和能效，但是降解效率較低。同時，SF6氣體在放電分解過程中，傾向于產(chǎn)生SO2、SO2F2、SOF2、SOF4、OF2等有毒氣體產(chǎn)物。因此，許多學(xué)者通過在放電過程中加入H2O、H2、NH3等氣體方式，實現(xiàn)SF6降解產(chǎn)物路徑的改變[30-32]。目前，在揮發(fā)性有機化合物（VOCs）的NTP降解研究中，有學(xué)者發(fā)現(xiàn)在DBD放電中加入填充介質(zhì)，形成填充介質(zhì)阻擋放電，可以在提高降解率和降解能效的同時，對CO2等VOCs氣體的產(chǎn)物轉(zhuǎn)化發(fā)生影響。L. C. Hsin等對比了空管反應(yīng)器和加入金屬氧化物的反應(yīng)器在DBD放電下的SF6降解情況，填充介質(zhì)的加入會降低降解率，但是會使降解產(chǎn)物變得更易處理回收[33]。M. Y. Sun等發(fā)現(xiàn)在400℃以上，加入少量g-Al2O3可以提高降解率和能量效率[34]。Wen Yuezhong等在脈沖電暈放電反應(yīng)器中加入氧化鋁后降解CO2，發(fā)現(xiàn)在加入氧化鋁后CO2降解效果得到明顯增強[35]。Zheng Chenghang等對比了g-Al2O3與玻璃珠填充時對DBD降解丙酮的影響，結(jié)果表明，填充材料的加入能夠有效增加丙酮降解率[36]。不過，對于填充介質(zhì)放電降解SF6氣體的研究仍然較少，且主要集中在對SF6降解率的討論上。而在填充介質(zhì)對DBD等離子體物理特性以及SF6產(chǎn)物變化的影響方面研究較少。

本文研究了不同填充介質(zhì)和無填充介質(zhì)參與下的SF6放電分解過程。記錄了玻璃珠、g-Al2O3以及無填充情況下的反應(yīng)器放電物理特性，分析了不同放電條件下SF6降解率、能量效率、降解產(chǎn)物的變化情況。相關(guān)結(jié)果為SF6氣體高效無害化處理提供了實驗和理論支持。

1 實驗

1.1 實驗平臺

DBD降解SF6實驗平臺結(jié)構(gòu)如圖1所示。DBD反應(yīng)器采用的是雙層石英玻璃反應(yīng)器，防止SF6的酸性分解氣體對內(nèi)部電極的腐蝕。內(nèi)電極為銅棒，半徑2mm，外電極為纏繞在放電管外側(cè)的不銹鋼網(wǎng)。反應(yīng)器內(nèi)管外徑4mm，外管內(nèi)徑10mm，放電間隙為6mm，內(nèi)管和外管厚度分別為2mm和2.5mm。填充介質(zhì)區(qū)域長度為200mm，放電區(qū)域體積約52cm3。在氣流流速為150mL/min時，氣體停留時間大約為21s。本實驗中選用直徑均為2mm的g-Al2O3顆粒和玻璃珠顆粒作為填充介質(zhì)。兩種填充介質(zhì)均完全填充在反應(yīng)器的放電區(qū)域中。

圖1 DBD降解SF6實驗平臺結(jié)構(gòu)

DBD反應(yīng)器由江蘇南京蘇曼電子有限公司生產(chǎn)的CTP-200K高頻交流等離子體電源供電。電源輸出電壓為準(zhǔn)正弦，電壓幅值為0～30kV，電源中心頻率為8.9kHz。等離子放電功率通過調(diào)壓臺控制，輸入功率調(diào)節(jié)范圍為0～150W，輸入電壓調(diào)節(jié)范圍為0～15kV。輸入功率可以從電源端直接獲得，放電功率則通過電荷-電壓（）李薩如圖形計算獲得[37]。放電量通過串聯(lián)在反應(yīng)器中的0.47μF采樣電容測量（Q=CU）。放電電壓和電流以及李薩如圖形通過美國泰克公司生產(chǎn)的Tektronix TDS 320數(shù)字示波器測得。

本實驗采用的標(biāo)準(zhǔn)氣體是10%SF6和99.999%Ar，由Ar作為稀釋氣體。配氣流速為0～1 000mL/min。降解結(jié)束后，廢氣通過飽和NaOH溶液吸收后收集。實驗過程中氣路均采用特氟龍氣管連接，防止發(fā)生腐蝕，且實驗采氣袋采用聚氟乙烯（Polyvinyl Fluoride，PVF）材質(zhì)，避免氣體發(fā)生吸附和腐蝕。

實驗中SF6殘余體積分?jǐn)?shù)由氣相色譜儀測得。氣體產(chǎn)物通過紅外傅里葉分析儀（Fourier Transform Infrared Spectrometer, FTIR Spectrometer）實現(xiàn)定性檢測，光譜檢測范圍為400～2 000cm-1，檢測精度1nm，掃描10次。氣體池光程長10cm。SOF2、SO2F2、SOF4和SO2四種氣體產(chǎn)物通過氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀（GC-MS）實現(xiàn)定量檢測，99.999%He為載氣，采用吸收峰面積外標(biāo)法作為定量方法。

1.2 參數(shù)計算

通過示波器，可以對DBD放電過程中的幾個物理參數(shù)進行測量，包括放電電壓()、放電電流()、電荷轉(zhuǎn)移()等，這些參數(shù)在分析填充顆粒對放電物理參數(shù)的影響時具有重要意義。

圖2是標(biāo)準(zhǔn)的一個周期的DBD放電下李薩如圖形。四點組成的平行四邊形一共分為兩個階段，和段位放電階段，氣隙中會產(chǎn)生等離子體放電過程。段的斜率對應(yīng)了放電過程的等效電容eff。和段為充電階段，空隙中沒有等離子體放電，但是有電流存在為反應(yīng)器等效電容充電。段的斜率對應(yīng)cell[23]。整個平行四邊形的面積對應(yīng)了一個DBD周期的能量，該面積與放電頻率的乘積是該體系下的等離子體放電功率。D、電壓峰峰值pk-pk及每半個周期電荷量的峰峰值（pk-pk）、放電量（d）和運輸電荷量（trans）可以從李薩如圖形中得到，如圖2所示。

SF6降解率為

式中，in和out分別為處理前、后SF6氣體體積分?jǐn)?shù)。

能量效率定義為單位輸入能量下的SF6降解質(zhì)量，有

根據(jù)GC-MS的測量結(jié)果，SOF2、SO2F2、SOF4和SO2四種氣體產(chǎn)物的選擇性的計算式為

式中，K為氣體的體積分?jǐn)?shù)；S為某一種分解氣體占SF6總分解量的百分比。

2 結(jié)果討論

2.1 填充材料對放電特性的影響

圖3為無填充、玻璃珠填充和g-Al2O3填充下放電過程的電壓和電流波形。在圖中可以看出，三種體系下的電壓電流在幅值和形態(tài)上存在一定的不同。在無填充介質(zhì)的放電中，電流波形中存在著大量的毛刺，對應(yīng)著DBD過程中存在的大量細(xì)絲放電。在玻璃珠填充放電過程中，電壓電流波形與無填充的類似，玻璃珠的材質(zhì)與介質(zhì)管十分類似，因此，填充介質(zhì)的加入類似增加管壁厚度，縮小了放電間隙，放電過程中電流波形的毛刺幅值有所增大，而電流幅值有所減小，這可能是玻璃珠表面和顆粒之間的微放電導(dǎo)致的。文獻(xiàn)[23]研究了圓柱形DBD反應(yīng)器在外加填充材料時對CO2轉(zhuǎn)化的影響，在填充玻璃珠時反應(yīng)器電壓電流波形與無填充體系類似，電流幅值有所減小。這與本文研究結(jié)果相一致。而在g-Al2O3填充后，電流的幅值有所減小，這可能是由于g-Al2O3的加入明顯改變了電場中的等效電容而導(dǎo)致，電流中的細(xì)絲放電現(xiàn)象也有所減小，可能是由于g-Al2O3的加入導(dǎo)致部分電流用于顆粒表面的放電。

圖4是三種放電體系下的李薩如圖形疊加圖，輸入功率為100W，SF6體積分?jǐn)?shù)為2%，流速為150mL/min。填充介質(zhì)的加入使得放電圖形發(fā)生幅值和形狀的變化，從無填充的平行四邊形逐漸變成類似橢圓形的形狀。對于無填充介質(zhì)和玻璃珠填充下的李薩如圖形，放電段和段的斜率幾乎不變，表明玻璃珠填充后整個放電體系在放電過程的等效電容eff變化很小，相比無填充體系有少許增加。而和充電段的斜率有所增加，同時填充后的圖形面積有所增加，表明玻璃珠的填充明顯地影響了DBD的充電過程，縮短了充電時間，增加了一個周期內(nèi)放電過程的比例，同時增加了放電功率。另外，g-Al2O3的填充增加了放電過程的eff，同時圖形面積也有所增加，表明g-Al2O3填充提高了放電功率。以上現(xiàn)象證明了填充介質(zhì)的加入能夠明顯改變DBD的放電特征。

圖3 三種填充體系下放電電壓電流波形

圖4 三種放電李薩如圖形疊加圖

在相同的輸入功率下，玻璃珠的填充使得電壓峰峰值pk-pk從無填充的14.8kV增加到了16.7kV，而g-Al2O3填充則使得電壓峰峰值pk-pk從無填充的14.8kV減少到了12.3kV，同樣的結(jié)果顯示在圖3中。不同的填充介質(zhì)可能會對放電電壓產(chǎn)生不同的影響。

此外，在圖4中可以看出，填充介質(zhì)的加入能夠明顯改變DBD的電荷量（pk-pk,d,trans），三個特征電荷量隨著玻璃珠和g-Al2O3的填充有著明顯增加，也隨著輸入功率的增加而增加，在此不再贅述。

圖5為不同填充介質(zhì)對不同輸入功率下等效電容的影響。等效電容為動態(tài)值，根據(jù)文獻(xiàn)[38]可計算等效電容值。隨著輸入功率的增加，三個體系的等效電容均會增加。在無填充的體系中，隨輸入功率從60W增加到110W，等效電容從39.96pF增加到了62.61pF。在玻璃珠填充的體系中，等效電容從52.75pF增加到了79.26pF，而在g-Al2O3填充體系，等效電容從60.67pF增加到了95.91pF。填充介質(zhì)的加入明顯地改變了放電過程的等效電容，尤其是在g-Al2O3填充后。根據(jù)文獻(xiàn)[39]中實驗結(jié)果，填充材料的相對介電常數(shù)越高，等效電容會越大，但是填充介質(zhì)的介電常數(shù)對等效電容的增益有限。填充介質(zhì)的加入使得放電更容易在氣隙中擴散，促進放電。

圖5 三種放電在不同功率下的等效電容

2.2 填充材料對SF6降解率的影響

本文在三種放電體系下對SF6氣體進行了降解處理。由于SF6氣體為強電負(fù)性氣體，過高體積分?jǐn)?shù)的SF6會嚴(yán)重阻礙放電過程的產(chǎn)生，影響降解率和能量效率。因此，在本文中，SF6控制在2%，背景氣體為Ar，氣體流速為150mL/min，通過改變輸入功率，研究了不同功率條件下SF6的降解情況。降解率和能量效率根據(jù)式（1）和式（2）計算后分別顯示在圖6和圖7中。

隨著輸入功率的增加，SF6的DRE逐漸增加。同時，玻璃珠和g-Al2O3的加入明顯地提高了DRE。即填充介質(zhì)顆粒縮小了放電氣隙的體積，使得SF6氣流在放電區(qū)域內(nèi)的停留時間從21s縮小到5s左右。填充顆粒的加入可能會對SF6分子發(fā)生吸附過程，同時增加了氣體反應(yīng)的接觸面，這些過程都可能使得SF6分子獲得更長的停留時間并發(fā)生更加充分的碰撞分解過程，從而在一定程度上抵消SF6氣體停留時間縮短的影響。

圖6 不同輸入功率下SF6降解率

圖7 不同輸入功率下能效分布

圖6為不同輸入功率下SF6的DRE，隨著輸入功率的增加，三種體系下SF6的DRE均逐漸增加。在輸入功率為60W時，無填充體系的DRE為26.27%，而g-Al2O3填充下的DRE已達(dá)到72.37%。隨著輸入功率增加至110W，無填充體系下的DRE逐漸增加至39.96%，g-Al2O3填充下的DRE最終達(dá)到85.97%。

圖7為三種體系在不同輸入功率下SF6降解的能效，實驗條件與圖6相同。隨著輸入功率的增加，三個體系的能量效率均下降，但同時也伴隨著DRE的增加。若要維持較高的DRE水平，需要保持更多的輸入功率，這時反應(yīng)器中的線路發(fā)熱等能量損耗會導(dǎo)致的逐漸降低。隨著兩種填充材料的加入，能夠有效提高放電體系的。在玻璃珠填充體系中，在60W下為11.16g/(kW·h)，而最終降低至7.53g/(kW·h)。在g-Al2O3顆粒填充體系中，從60W的14.15g/(kW·h)下降到110W時的9.17g/(kW·h)。在110W輸入功率下，玻璃珠和g-Al2O3顆粒填充使得比無填充體系分別高出76.80%和115.14%，與DRE的提升相一致。可以看出，在SF6的DRE和之間存在一個平衡，若要維持較高的DRE水平，則要考慮較低的。需通過改善反應(yīng)器物理結(jié)構(gòu)、添加催化劑或其他填充介質(zhì)、外加氣體等手段來同時提高DRE和。

填充介質(zhì)阻擋放電實驗條件與降解效果統(tǒng)計見表1，對比本文與文獻(xiàn)[33]和文獻(xiàn)[40]的研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)，文獻(xiàn)中，SF6初始體積分?jǐn)?shù)均處于較低的水平，且最終的降解能效低。在本研究中，使用玻璃珠與氧化鋁作為填充介質(zhì)，在DBD處理高體積分?jǐn)?shù)SF6時具有較高的降解率，同時降解能效遠(yuǎn)高于文獻(xiàn)中的結(jié)果。

表1 填充介質(zhì)阻擋放電實驗條件與降解效果統(tǒng)計

Tab.1 Experimental conditions and degradation effect statistics of packing material dielectric barrier discharge

2.3 分解產(chǎn)物分析及產(chǎn)物選擇性

圖8為三種體系在2%SF6、100W輸入功率、150mL/min流速下的降解氣體產(chǎn)物的FTIR圖。降解產(chǎn)物種類的定位和識別參考文獻(xiàn)[40-41]。降解產(chǎn)物集中在400～1 600cm-1波段內(nèi)，主要有SO2、SOF2、SO2F2、SOF4、OF2、SiF4，這與文獻(xiàn)[40]的結(jié)果類似。無填充和玻璃珠填充兩個體系下的產(chǎn)物種類比較類似，而g-Al2O3體系的FTIR光譜中沒有明顯的SOF4和SiF4的特征峰。SiF4的存在表明了石英管和玻璃珠中的SiO2參與了SF6分解的化學(xué)反應(yīng)，而g-Al2O3的存在抑制了這一類反應(yīng)的發(fā)生，同時也抑制了SOF4這一產(chǎn)物的產(chǎn)生。兩種填充介質(zhì)的加入使得SF6的分解產(chǎn)生了不同的傾向，需要通過對特征產(chǎn)物的定量檢測來進行分析。本文中選取了SF6電解過程最常見的四種氣體分解產(chǎn)物SO2、SOF2、SO2F2和SOF4，通過GC-MS檢測了三種體系在上述實驗條件下的降解尾氣，獲得了四種氣體產(chǎn)物的含量并計算了它們的占比，結(jié)果如圖9所示。

圖8 三種放電狀態(tài)下FTIR圖

圖9中，三種體系下四種氣體產(chǎn)物隨輸入功率的變化并不相同，不同填充介質(zhì)的加入能明顯改變SF6氣體產(chǎn)物的生成傾向。在無填充的體系中，SO2F2為占比最多的產(chǎn)物，并且隨著輸入功率的增加其占比也在增加，從輸入功率為60W時的48.98%增加到了110W下的63.67%。類似地，SOF2也隨著輸入功率的增加從輸入功率為60W時的11.92%增加到了17.28%。而SOF4的占比則出現(xiàn)先升后降的趨勢，由60W時的19.21%減小到110W時的6.00%。SO2的占比一直很低，維持在1%以下。無填充時放電過程主要受輸入功率的影響，隨著輸入功率的增加，SF6氣體分子的降解過程更加充分，也就有更多的次級氣體產(chǎn)物產(chǎn)生，氣體產(chǎn)物中的O元素推測主要來自于玻璃管壁的SiO2和反應(yīng)器漏入的少量O2。除以上四種氣體外，SF6的其他產(chǎn)物可能以初級產(chǎn)物的形式存在。

相比于無填充的體系，在玻璃珠的填充體系中，SOF4的比例明顯增加，占比在20%～25%左右，同樣也呈現(xiàn)出了先增加后下降的趨勢。SO2F2仍然是占比最多的氣體產(chǎn)物，但是隨輸入功率增加而緩慢下降，從60W時的44.30%逐漸降低至37.87%。SOF2的占比隨功率增加而增加，從60W時的10.58%逐漸增加至110W的15.43%。類似地，SO2的占比仍然十分低，在1%以下。在以上兩個體系中，SO2的含量都處于一個十分低的水平。

g-Al2O3填充體系中，SO2和SO2F2是主要的氣體產(chǎn)物，SOF2和SOF4兩種產(chǎn)物含量較少。SO2隨輸入功率的增加存在明顯的增加趨勢，尤其是當(dāng)輸入功率到達(dá)較高的水平時，SO2占比會迅速增加并成為含量最多的氣體產(chǎn)物。在60W時，SO2占比僅有1.73%，當(dāng)輸入功率到達(dá)100W時，占比增加到42.88%，而在110W時占比達(dá)到46.04%。SO2F2的占比隨輸入功率的增加先減少后增加，從60W時的22.76%減少至90W時的9.97%，最后增加到110W時的20.01%。SOF2的占比隨輸入功率的增加逐漸減少，占比未超過2%，類似地，SOF4的占比一直維持1%以內(nèi)。g-Al2O3填充顆粒的加入明顯地影響了SF6分解的化學(xué)反應(yīng)過程，使得SO2的含量出現(xiàn)明顯增加。同時，輸入功率的增加使得SF6分解更加徹底，次級產(chǎn)物的增加使得SO2F2也逐漸增多。

以上結(jié)果表明，不同的填充介質(zhì)可能會對SF6氣體的分解過程產(chǎn)生很大的影響，從而導(dǎo)致SF6向著不同的反應(yīng)路徑進行。由于SO2F2微溶于水，且具有較強的熱穩(wěn)定性，相比于SO2更難處理和回收，因此g-Al2O3作為填充介質(zhì)，在有效提高DRE和的同時，能夠有效抑制SO2F2氣體的產(chǎn)生，氣體產(chǎn)物更容易被堿性溶液吸收和收集，是一種值得推薦的填充介質(zhì)。

不過，在三種體系下，2%的SF6的DRE還未達(dá)到90%以上，并且即使在g-Al2O3體系，分解產(chǎn)物中還有一定量的SO2F2氣體，對產(chǎn)物回收造成一定困難。可以考慮通過反應(yīng)器串聯(lián)、增加催化劑或外加活性氣體（H2O、H2等）等方式來提高降解率并抑制不理想產(chǎn)物的生成和占比。并且g-Al2O3與其他活性氣體或催化劑聯(lián)用的研究也缺失，對于填充介質(zhì)催化降解SF6氣體，仍有很多研究值得探索。

3 結(jié)論

本文研究了兩種填充介質(zhì)和無填充介質(zhì)下的SF6氣體DBD降解過程。分析了填充介質(zhì)材料對SF6降解過程的放電參數(shù)、降解率和能效以及產(chǎn)物結(jié)果的影響。

1）玻璃珠和g-Al2O3作為填充介質(zhì)能夠明顯增加電場的等效電容，同時由于填充顆粒表面和顆粒之間的微放電，放電電壓和電流也會發(fā)生一定改變。李薩如圖形顯示，填充介質(zhì)的加入能夠有效提高放電功率，同時填充介質(zhì)的加入也提高了SF6的DRE和。

2）在110W輸入功率下，g-Al2O3體系獲得了85.97%的DRE和9.17g/(kW·h)的，其中比無填充介質(zhì)的情況提高了115.14%。

3）根據(jù)FTIR和GCMS的產(chǎn)物檢測結(jié)果，g- Al2O3填充顆粒能夠有效影響SF6的降解路徑，促進SO2氣體產(chǎn)物的產(chǎn)生，抑制SOF4、SO2F2和SOF2產(chǎn)生，使得氣體產(chǎn)物更易于回收處理。相關(guān)結(jié)果為電力工業(yè)降解和回收SF6廢氣提供了實驗支持。

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Experimental Study on the Degradation of SF6by Dielectric Barrier Discharge with Different Packing Materials

1,21223

（1. Hubei Key Laboratory for High-Efficiency Utilization of Solar Energy and Operation Control of Energy Storage System Hubei University of Technology Wuhan 430068 China 2. School of Electrical Engineering and Automation Wuhan University Wuhan 430072 China 3. State Grid Hubei Electric Power Company Maintenance Company Wuhan 430050 China）

As a greenhouse gas, the recovery and degradation of SF6industrial waste gas is a research hotspot in the field of environment. Based on the double-layer dielectric barrier discharge (DBD) reactor, the degradation process of SF6with glass beads,g-Al2O3particles and no packing system was studied. The results show that the addition of packing materials can change the physical parameters of the reactor and increase the effective capacitance of DBD discharge process and discharge power. In addition, the degradation removal efficiency (DRE) and energy yield (EY) of SF6can be effectively improved by adding two kinds of packing materials. In theg-Al2O3system, the maximum DRE of 2% SF6was 85.97% at 110W, and the EY reached 9.17g/(kW·h), far exceeding the case of no packing. The addition of two kinds of packing materials affects the amount of SF6decomposition products. The addition of glass beads has no obvious effect on the degradation product, while the packing ofg-Al2O3particles will make SF6have a tendency to produce SO2and inhibit the formation of SOF2, SO2F2and SOF4. At the same time, the output of SO2increases with the increase of input power.g-Al2O3particle packing can effectively improve DRE and EY while inhibiting the formation of refractory products such as SO2F2. The results show that adding suitable packing materials such asg-Al2O3particles can effectively promote the harmless degradation of SF6.

Dielectric barrier discharge, SF6degradation, packing material,g-Al2O3

O539

10.19595/j.cnki.1000-6753.tces.191566

國家自然科學(xué)基金（51777144）、中國湖北省自然科學(xué)基金（2020CFB166）、國家電網(wǎng)科技（SGHB0000KXJS 1800554）資助項目。

2019-11-19

2020-02-16

張曉星 男，1972年生，博士，教授，博士生導(dǎo)師，主要研究方向為電氣設(shè)備在線監(jiān)測與故障診斷、狀態(tài)評估、新型傳感器技術(shù)、等離子體技術(shù)。E-mail: xiaoxing.zhang@outlook.com（通信作者）

王宇非 男，1996年生，碩士研究生，主要研究方向為等離子體技術(shù)。E-mail: wangyufei@hbut.edu.cn

（編輯 崔文靜）