壓實對頁巖有機質孔隙發育控制作用
——以四川盆地東南地區及周緣下古生界為例

陳 前,閆相賓,劉超英,魏曉亮,程 喆,秦偉軍,洪太元

(1.中國石化 石油勘探開發研究院，北京 100083; 2.中國石化 勝利油田分公司 勘探開發研究院，山東 東營 257022)

頁巖氣是一種新型非常規天然氣資源，近十年來中國在頁巖氣領域取得了勘探突破與快速發展，已經在四川盆地等地區形成商業開發。目前，中國頁巖氣的儲、產量主要來源于埋深小于3 500 m的富有機質頁巖的貢獻，仍然有大量賦存在3 500 m以深的深層頁巖中的頁巖氣資源等待進一步被發現與探明[1-2]。隨著頁巖氣工業的快速推進與勘探開發技術的提升，深層已經成為現實的頁巖氣資源接替領域，也是近幾年頁巖氣領域重點的勘探與攻關對象。已有的勘探與研究結果表明，在四川盆地川東南-川南等頁巖氣主要產區，深層富有機質頁巖廣泛分布，具有良好的成藏基礎，但可采產量偏低限制了大規模勘探開發的開展。因此，深層優質頁巖儲層的發育機理，特別是作為海相頁巖中主要儲氣空間的有機質孔隙的發育特征，是深層頁巖儲層研究的關鍵。

前人的研究成果證實，頁巖中有機質孔隙與生烴有密切關系[3-5]。Curtis等(2012)[6]在對不同成熟度的Barnett頁巖研究中發現，當鏡質體反射率(Ro)高于0.9%時有機質中才發育孔隙。Bernard等(2012)[7]認為有機質孔隙主要發育在瀝青中，為瀝青進一步熱解后所形成。Nie等(2018)[8]通過對比不同成烴生物中有機質孔隙，揭示了原生生物類型對有機質孔隙的影響。后續大量的研究也證實了頁巖中有機質孔隙主要受控于有機質的類型和成熟度[9-12]。因此，近些年對頁巖中有機質孔隙的研究重點普遍集中在有機質原生屬性影響下孔隙的差異，而對地質條件下有機質孔隙所經歷的次生改造研究相對較少。隨著高分辨率掃描電鏡的廣泛應用，頁巖中有機質孔隙的非均質性與特殊形狀結構，例如變形與定向性排列，已經成為常見的現象[13-16]，部分學者認為這表明即使在較高的成巖作用階段，非常致密的頁巖中的孔隙仍然可以被機械壓實作用改造甚至破壞[16-19]。例如，Wang等(2020)[19]進一步揭示了有機質孔隙在受力作用下會發生不同程度的形變，并從微觀孔隙的尺度，建立了概念性的數學模型以定量化表征和預測有機質孔隙在擠壓應力下的形變大小。雖然有機質孔隙形變的這一現象已經得到初步認可，然而目前的研究仍然缺乏對形變作用的控制因素與作用機理的探討。隨著中國海相頁巖氣勘探向更深處進軍，更高程度的壓實作用對有機質孔隙的影響大小與作用機理，已經成為一個不容忽視的問題。

為了查明經過壓實改造的有機質孔隙基本特征與主要控制因素，本文通過分析川東南地區及周緣寒武系、奧陶系黑色頁巖有機質孔隙相關資料，依靠掃描電鏡、孔隙定量統計和氣體吸附等技術，對被壓實作用改造變形的有機質孔隙展開研究，從地質角度分類描述有機質孔隙的形變特征，初步探討有機質孔隙形變的主要控制因素與機理，以期為更深層頁巖氣儲層甜點的發育機理與預測提供借鑒。

1 研究區地質背景

川東南地區位于四川盆地東南部，以華鎣山背斜與川中隆起為界，其周緣包括渝東南、黔北以及湘鄂西等地區[20]。研究區整體位于揚子板塊東南部，北部以秦嶺為邊界，東部靠近雪峰山隆起，南鄰黔中隆起(圖1)。作為中國重要的頁巖氣產區，川東南地區目前已建成涪陵頁巖氣田，其周緣地區，包括渝東南、黔北和湘鄂西等地區的頁巖氣勘探工作也取得了一定進展，多口井頁巖氣顯示良好，黔北安場地區已發現了具有商業價值頁巖氣井——安頁1井[21]，湘鄂西地區鄂陽頁1HF井鉆遇的下寒武統頁巖也獲得高產氣流，湘中地區的下寒武統頁巖也被認為具有良好的頁巖氣勘探潛力[22]。

圖1 四川盆地及周緣奧陶系-下志留統黑色頁巖現今熱演化程度分布

川東南及其周緣地區主要發育下寒武統牛蹄塘組和上奧陶統-下志留統五峰組-龍馬溪組兩套富有機質頁巖。牛蹄塘組頁巖沉積于早寒武世初期，彼時上揚子地區總體處于深水陸棚沉積環境，后期逐漸向淺水陸棚以及潮坪沉積轉變[23-24]。在此沉積背景下，牛蹄塘組底部發育了厚層的富有機質頁巖，有機質富集程度由底部向上遞減，在平面上整體呈現由北向南增厚的趨勢。五峰組-龍馬溪組富有機質頁巖形成于奧陶紀晚期和志留紀早期。受到川中、黔中以及雪峰山古隆起擴大的影響，晚奧陶世至早志留世研究區內發育缺氧低能的沉積環境[25]，沉積水體由黔中古隆起向北逐漸變深，富有機質頁巖的厚度由南向北逐漸增厚。區內五峰組頁巖雖然分布廣泛，但厚度一般不足20 m，龍馬溪組烴源巖厚度較大，在川南和渝東等地區厚度可達600 m。

研究區內的寒武系和志留系主要經歷了加里東期，海西期—印支期以及燕山期3期構造變動，在不同地區所經歷的構造運動略有差異。川東南地區牛蹄塘組頁巖在加里東運動的影響下首先經歷了長時間淺埋，隨后與五峰組-龍馬溪組頁巖一起經歷了短時間的淺埋，期間牛蹄塘組頁巖有機質進入生烴階段，而五峰組-龍馬溪組頁巖大多未進入生油門限；志留紀末期，在海西-印支作用影響下兩套頁巖進入長時間的緩慢隆升階段；至早二疊世，開始進入持續沉降階段，最大埋藏深度可分別達到10 000和8 000 m，此階段也是頁巖生烴的主要時期；直至白堊紀中期，地層在燕山作用下開始快速抬升，生烴作用停止。黔北地區牛蹄塘組頁巖沉積后進入持續沉降階段，至志留紀末最大埋深可達4 000 m，隨后開始進入較平穩時期，深度變化不大；早二疊世，兩套頁巖再次快速沉降，在晚三疊世達到生氣階段，并在中間歷經了晚三疊世末短暫的小規模抬升，最大埋深可達到6 000～9 000 m；晚侏羅世—早白堊世在燕山作用下開始快速抬升，生烴作用停止[26]。湘鄂西地區的兩套富有機質頁巖均經歷了持續埋藏和后期快速隆升兩個階段；下寒武統牛蹄塘組頁巖沉積后進入持續沉降階段，在寒武紀末期達到生油高峰，至志留紀末最大埋深達到了6 000 m；隨后牛蹄塘組頁巖與五峰組-龍馬溪組頁巖進入較平穩時期，至二疊紀，兩套頁巖進入快速沉降階段，最大埋深可分別達到9 500與6 000 m；中侏羅世，牛蹄塘組頁巖于達到過成熟，進入生干氣階段，五峰組-龍馬溪組頁巖在晚志留世進入生烴階段，并于早三疊世進入生干氣階段；至晚燕山期，兩套頁巖快速抬升，生烴作用停止[27]。總體而言，研究區內下古生界兩套頁巖的最大埋深普遍超過6 000 m，有機質鏡質體反射率大于2.0%，普遍位于過成熟階段，頁巖儲層經歷了強烈的壓實與成巖作用改造。

本文的志留系龍馬溪組頁巖樣品主要選自川東南涪陵地區，現今埋藏深度在2 200～2 800 m，鏡質體反射率(Ro)為2.5%～3.0%；寒武系牛蹄塘組頁巖樣品主要采自鄂西渝東、黔北與湘西北等地區，現今埋藏深度主要介于500～1 500 m，鏡質體反射率(Ro)普遍大于3.0%。

2 典型被壓實改造的有機質孔隙分布與變形特征

按賦存狀態與分布，頁巖中的有機質可大致分為順層有機質、充填有機質與有機質-礦物集合體3種類型，各類型有機質中的孔隙在壓實作用下變形特征各有不同。

2.1 順層有機質

順層有機質在水平方向上連續分布，通常具有較為完整的形態，普遍被認為是瀝青充填層理裂縫所形成(圖2)。該類型有機質中的孔隙常常表現出明顯的定向性，而排列方向與有機質方向、層理方向相一致(圖2a,b)，表明在強烈的上覆壓力作用下有機質孔隙被整體改造。孔隙形態受有機質所充填的裂縫形態所控制，不規則、寬度變化大或不完全平行于層理裂縫中的有機質，孔隙雖然受到一定程度改造，但仍然較為發育(圖2a—c)；形態固定、寬度較為穩定裂縫中的有機質，一般遭受較強的壓實作用改造，有機質孔發育差，甚至完全閉合，只有少量孔隙殘留可見擠壓作用的影響(圖2d)。與龍馬溪組頁巖相比，時代更老的牛蹄塘組頁巖中順層有機質中孔隙排布雖然總體仍然呈現一定的定向性，但孔隙形狀更加不規則、孔隙大小不一，表明在更強的壓實作用下孔隙經歷了進一步的改造(圖2c)。

圖2 川東南涪陵地區與渝東南地區頁巖順層有機質中孔隙受擠壓形變特征(藍色箭頭指示主要擠壓方向)

2.2 充填有機質

充填有機質為充填于礦物顆粒間隙的有機質顆粒，本身通常無固定形狀。從形狀來看，該類型有機質以填隙物的形式賦存于由四周環繞的剛性礦物所組成的架構中，在局部與礦物顆粒接觸的部位出現擠壓形變的現象，表現出較強的塑性特征。有機質孔隙的形狀與排列方式同有機質經擠壓變形后的延展方向高度一致，不同方向的擠壓會造成同一有機質內部的孔隙方向出現明顯差異(圖3a)。在礦物顆粒有明顯凸起以及有機質受到局部的強烈擠壓時，可觀察到孔隙大小與數量由有機質內部向與礦物接觸部位、由直接遭受擠壓部位向間接擠壓部位減小、減少(圖3b—d)。

圖3 川東南涪陵地區頁巖充填有機質中孔隙受擠壓形變特征(藍色箭頭指示主要擠壓方向)

2.3 有機質-礦物集合體

頁巖中以有機質-礦物集合體形式存在的有機質主要與粘土礦物、微晶石英和黃鐵礦有關，前者為塑性礦物，而后兩者基本不具有可壓縮性，因此對有機質孔隙的影響具有明顯差異。

賦存于片狀粘土之間的有機質孔隙被擠壓變形的現象較為常見，孔隙順層分布，呈橢圓、長條或狹縫狀，受壓實破壞程度不一(圖4a—c)。生物成因的微晶石英是龍馬溪組頁巖中的常見礦物，顆粒大小在幾百納米到幾微米，通常以“環繞””或者“鑲嵌”的形式與有機質相結合。當有機質內部出現較大的礦物顆粒時，孔隙呈橢圓形或狹縫狀圍繞礦物邊緣呈定向排列，而遠離礦物的有機質孔隙受影響較小(圖4d)。較小的微晶石英顆粒對有機質孔隙的影響不明顯，較大的孔隙依然較為發育，且各孔隙形狀各異，未表現出明顯的定向性(圖4e)。黃鐵礦通常與有機質以草莓狀黃鐵礦集合體的形式出現，有機質作為填充物，充滿黃鐵礦晶體間隙。黃鐵礦內部有機質中的孔隙通常較小，形狀多為多邊形或近圓形，未見明顯的變形和定向性排列(圖4f)，表明緊密堆積的黃鐵礦很可能保護了有機質孔隙免受壓實作用的破壞。

圖4 湘鄂西地區與川東南涪陵地區頁巖與礦物結合有機質中孔隙被擠壓形變特征(藍色箭頭指示主要擠壓方向)

3 有機質孔隙保存的主要控制因素

以往的研究證實，頁巖大部分有機質孔隙的形成與有機質的生烴作用有關，且孔隙大規模發育于有機質生氣階段[28-29]。不同類型有機質中的孔隙特征具有明顯差異，即有機質本身的性質對有機質孔隙形成的影響被認為是決定性的。然而，即使處于同一成熟度的同一類型有機質，其中孔隙結構也被觀察到可能具有較大的不同[30]。因此，深入討論壓實-成巖等后生改造作用對有機質孔隙的影響，有助于進一步理解有機質孔隙非均質性的成因。

掃描電鏡的觀察與分析表明，頁巖中有機質孔隙的形變和定向性排列是一種較為常見的現象，壓實作用對有機質孔隙的改造是普遍并且廣泛的。對于常規砂巖儲層，已經有大量的相關研究揭示了以原生粒間孔隙為主的孔隙系統在壓實作用下的變化趨勢。然而，作為一種賦存于塑性物質中的次生孔隙，有機質孔隙受壓實作用的影響與砂巖有明顯不同，并且，有機質生排烴會使這一過程更加復雜化。在壓實作用下，有機質孔隙形變與有機質受力大小與方向、剛性礦物的保護、巖石整體的抗壓實能力以及有機質孔隙本身的性質有關。通過對孔隙參數和掃描電鏡照片的綜合分析，進一步認為主控因素具體體現在4個方面：有機質賦存狀態、微觀礦物格架-骨架、有機質含量和有機質孔隙大小。

3.1 有機質賦存狀態

上述3種不同有機質中孔隙特征的對比結果，證實了有機質的賦存狀態是影響孔隙保存的重要因素，而這一作用是通過影響有機質的受力方向和受力面積所造成的。以脈狀形式賦存于頁巖中的順層有機質受垂直于層理方向的上覆壓力擠壓，壓力作用強、受力面積大，因此孔隙受外力作用變形現象最為常見，且變形現象具有整體性。與填充有機質和有機質-礦物結合體相比，順層有機質中孔隙整體發育最差，很大一部分順層展布的有機質甚至幾乎不發育孔隙，表明經受的壓實破壞作用最為嚴重。賦存于礦物間隙的充填有機質受環繞礦物的擠壓發生形變，形狀通常為無定型。有機質孔隙受力方向多樣、受力面積局限，孔隙在不均勻的擠壓作用下形成了差異性形變，增大了有機質孔隙的復雜性[19]。以與無機礦物結合形式存在的有機質中孔隙受壓實作用影響的大小取決于礦物的類型，夾雜在順層分布的塑性礦物如片狀粘土之間的有機質，孔隙被壓實作用改造的現象較為明顯，而與剛性礦物如微晶石英、黃鐵礦等結合的有機質，孔隙通常保存完好。

3.2 微觀礦物格架-骨架

有機質是一種強塑性物質，相對于其他礦物，對壓力的抵抗能力最差，導致礦物對有機質具有不同程度的保護作用，也是直接暴露在壓實作用下的有機質孔隙得以保存的前提，如果沒有礦物格架的保護，絕大部分有機質將被壓實成“均質”無孔形態。根據與有機質的空間分布關系，礦物對有機質孔隙的保護作用機理包括 “格架支撐”與“骨架支撐”兩種類型，取決于礦物的形成時間以及力學性質。

頁巖中的粘土礦物通常來自于陸源輸入或者成巖轉化，具有一定程度的可壓縮性，因此可以充當緩沖物質(圖3c,圖5a)，減輕有機質以及孔隙受壓實作用的影響。更為重要的是，片狀的粘土礦物在特殊的排列方式下相互支撐形成“格架支撐”，可以更為有效地使其中的有機質和孔隙免受壓實破壞。圖5b展示了片狀粘土相互支撐形成的“紙屋構造”[31]，其中的孔隙形狀表明其并未遭受過較大的壓實作用破壞。

生物成因石英、黃鐵礦以及碳酸鹽等自生礦物，通常不具有可壓縮性，顆粒或晶體之間形成的“格架支撐”可為有機質提供空間免受壓實作用的影響。例如，草莓狀黃鐵礦集合體中，緊密堆積的黃鐵礦晶體相互支撐，使其中的有機質孔隙得以完好的保存(圖5c)。當黃鐵礦以填充物的形式包裹進有機質時，黃鐵礦晶體將提高有機質-礦物集合體中的機械強度[32]，即以“骨架支撐”的形式保護其中的有機質孔隙(圖5d)。在四川盆地下古生界海相頁巖中，大量的由放射蟲和海綿骨針為主要物質來源的生物成因石英形成于有機質成熟之前形成[33]，較大的石英顆粒與其他自生礦物形成的礦物格架為有機質生成的瀝青等次生可流動烴類組分提供保護空間，減小了有機質在強烈的壓實作用下被擠壓破壞的幾率[34-35]，較小的微晶石英與有機質結合，進一步提升了集合體的機械抗壓強度。隨著瀝青進一步裂解，有機質孔隙開始大量形成，早期形成的石英在“格架支撐”與“骨架支撐”的雙重作用下進一步保護了有機質孔隙免受壓實作用改造或破壞。生物成因石英作為四川盆地下古生界海相頁巖，對高壓實作用下頁巖中孔隙的發育至關重要[36]，是深層有效頁巖儲層發育的基礎。

圖5 川東南涪陵地區龍馬溪組微觀礦物格架下有機質孔隙發育特征

3.3 有機質含量

與礦物格架對有機質孔隙的保護作用相反，高的有機質含量會增加巖石的塑性以及可壓實性，使孔隙更容易被擠壓破壞。Milliken等(2013)[17]在研究Marcellus頁巖時發現，當TOC低于5.5%，孔隙度與TOC呈正相關關系，與有機孔的發育情況相一致；但當TOC高于5.5%時，有機質孔隙的平均孔徑減小，孔隙度隨TOC升高而停止增加甚至減小，并且同一口井中高TOC的頁巖有機質孔隙整體明顯小于具有較低TOC的樣品，這些現象揭示了更多的塑性有機質使孔隙在機械壓實作用下遭受了更劇烈的破壞。王飛宇等(2013)[37]在分析四川盆地海相頁巖的TOC與孔隙度的相關關系時，也發現了類似的現象，TOC值大于5%后頁巖孔隙度隨TOC增高增幅有限。

對于四川盆地下古生界海相頁巖，研究已經證實有機質孔隙是頁巖中微孔-中孔的主要貢獻者，TOC與氣體吸附所測得的孔隙(0.38～120 nm)體積和比表面積的線性正相關關系是一個普遍的現象，因此，比表面積和孔隙體積常被用來評價有機質孔的總體發育程度。本次研究通過統計了渝東南、黔西北與湘鄂西地區3口井下古生界富有機質頁巖TOC與比表面積之間的相關性，發現了與Milliken等(2013)[17]相同的現象。當有機質含量低于8%，比表面積與孔隙體積隨TOC升高而升高，但當高于8%時，3口井樣品的比表面積與孔隙體積出現了降低的趨勢(圖6)，這表明有機質含量的增加對有機質孔隙的影響可能是普遍存在的。

圖6 渝東南-黔北地區寒武系牛蹄塘組富有機質頁巖TOC與比表面積相關關系

3.4 有機質孔隙大小

在機械壓實作用下，油氣儲層的孔隙被破壞減小，但不同大小的孔隙對壓實作用的抵抗能力不同。Kuila和Prasad(2013)[38]對不同類型的粘土礦物進行了人工壓實實驗模擬，證實粘土礦物特別是多孔的蒙脫石在隨著上覆壓力的增大，孔隙度大幅減小。隨著壓力進一步增大，殘存的大孔隙減小，而小孔隙則基本不受影響，表明壓實作用對孔隙的破壞能力具有一定的限度，在較高的壓實作用下，小孔隙比大孔隙具有更強的抗壓實能力。為驗證這一認識對塑性的有機質中孔隙是否同樣適用，本次研究通過圖像處理軟件對經受了一定程度壓實作用影響的有機質孔隙進行了定量描述(圖7)，獲取了有機質孔隙的大小、方向性和形狀性參數。通過統計對比不同大小有機質孔隙的方向性和形狀特征，發現在與有機質長軸方向(～53°)、或者垂直于擠壓應力的方向(40°～80°)區間范圍內，大于100 nm的孔隙頻率最高、50～100 nm的孔隙頻率次之、小于50 nm的孔隙頻率最低，即孔隙越大，其方向性與遭受擠壓后的有機質的方向越為一致(圖8a)。從形狀來看，小于50 nm的孔偏心率更低，而大于50 nm的孔隙偏心率相對更高，表明大孔的形狀更傾向于長條形(圖8b)。以上結果證實，在同樣的壓力作用下，有機質中的大孔受擠壓應力的影響要大于小孔。

圖7 渝東南地區YK1井牛蹄塘組頁巖有機質孔隙二維定量化描述結果

圖8 渝東南地區YK1井過成熟牛蹄塘組頁巖不同大小有機質孔隙方向性與形狀信息統計分布特征

4 結論

1)頁巖中有機質孔隙的變形與定向性排列是較為普遍的現象。處于不同賦存狀態的有機質由于在壓實作用下的受力方向和受力面積存在差異，導致了孔隙被改造作用大小不一。其中，順層有機質受壓實作用影響最大，孔隙通常經歷了整體性改造；充填有機質受力不均勻，使孔隙形成差異性形變；與礦物結合的有機質中孔隙受壓實作用的影響與礦物類型有關，通常與塑性粘土結合的有機質中孔隙經受的壓實改造強度大于與剛性礦物結合的有機質。

2)壓實作用下，微觀礦物格架-骨架對有機質孔隙具有較強的保護作用。剛性礦物相互支撐，形成封閉空間，形成“格架支撐”，使其中充填的有機質及孔隙免受擠壓作用影響；剛性礦物充填入有機質中，提升了有機質整體的抗壓實強度，形成“骨架支撐”，減弱有機質孔隙被壓實作用改造的強度。

3)壓實作用對有機質孔隙的影響與有機質含量、有機質孔隙本身大小具有一定關系。當有機質含量超過一定程度，巖石整體的塑性強度加大，有機質孔隙更容易被破壞，主要受有機質微孔隙控制的比表面積等出現減少的趨勢；有機質孔隙越大，其方向性與有機質方向(通常為垂直于擠壓應力的方向)越一致、形狀則越傾向于長條形，證實有機質中的大孔受擠壓應力的影響大于小孔。