Al2O3:C光致熒光劑量計初步研究

夏 文，羅 瑞，葉宏生，陳克勝，林 敏，徐利軍，陳義珍，張衛東

(中國原子能科學研究院，北京 102413)

光致熒光劑量計(OSLD)自上世紀90年代由美國Landauer公司商用推出后，因具有刻度簡單、信號穩定、耐受環境影響等特點，已廣泛應用于個人、環境、醫療、應急以及空間輻射劑量監測等多個領域[1]。如在美國醫療機構的職業輻射監測中該劑量計的使用率已超過了80%，歐洲航天局[2]與美國宇航局[3]均采用OSLD進行空間輻射的測量，并且共同合作將其作為一種標準劑量計在國際空間站輻射劑量測定的標準方法中用于低LET射線的測量[4]。

摻碳三氧化二鋁(Al2O3:C)是唯一實現商用的光致熒光材料[5]，經過二十余年的發展，目前商用光致熒光劑量計仍處于Landauer公司壟斷階段。國內通過近年來對Al2O3:C光致熒光材料的研究，取得了一定的成果，如采用導模法(EFG)生長了α-Al2O3:C晶體，通過對晶體材料(切割成5 mm×5 mm×1 mm薄片)輻射性能研究認為其在5×10-6～10 Gy范圍內呈現良好的線性關系[6]，并認為摻碳量為5×10-3的晶體為最佳選擇[7]。由于采用切割晶體材料進行劑量計制備加工難度大、成本高，國內多采用該方式少量制備劑量片用于開展相關研究，尚未建立劑量計批量制備方法，本工作采用國產Al2O3:C晶體，嘗試通過液體成膜方式制備光致熒光劑量片，并對其劑量學性能進行初步研究，驗證該制備工藝的可行性。

1 實驗部分

1.1 Al2O3:C劑量片制備

采用國產摻碳量為5 000 ppm的Al2O3:C晶體，經粉碎、研磨、篩分后，選取40～60 μm粒徑顆粒，采用20%～40%質量比的聚酯樹脂制備成混合溶液，同時加入光引發劑，經涂膜、固化后制備成0.2 mm厚劑量片薄膜，再將劑量片剪切成一定尺寸裝配于輻照模體中形成劑量計，其中7.2 mm×7.2 mm劑量片用于不同射線(β、γ、n)劑量響應系數測量，直徑7.2 mm的劑量片用于本底、測量重復性、照后穩定性等性能測試。

1.2 輻照裝置

劑量計的輻照在國防科技工業電離輻射一級計量站β吸收劑量標準裝置、γ射線空氣比釋動能標準裝置、中子源強度標準裝置參考輻射場中完成。

將自制劑量片裝配于輻照模體中，使其滿足電子平衡條件，固定于參考輻射場軌道小車上，由激光準直定位，參考點與源之間的距離可由軌道小車控制系統自動控制、測量，參考點劑量率量值可溯源至國家基準。

1.3 測量設備

藍道爾公司InLight型光致熒光讀出儀，可多次讀取同一劑量計(激發區域小)，用于開展測量重復性、照后穩定性等性能研究。

丹麥RISO國家實驗室TL/OSL-DA-20讀出儀，可讀取并記錄光致發光整個過程中不同時間的發光計數，用于開展不同射線劑量響應等性能研究。

中國原子能科學研究院光致熒光(OSL)退火裝置，用于劑量片退火。

2 結果與討論

2.1 本底

劑量計使用前應進行退火，以消除Al2O3:C材料中的本底信號，可選用450～480 nm藍光進行退火，退火時間為30～60 min。表1為退火后本底信號，本底均值小于(0.03±0.01) mGy。

2.2 劑量響應范圍

對一組8片劑量計分別施以0.02 mGy、0.05 mGy、0.3 mGy、1 mGy、10 mGy、100 mGy、1 Gy、10 Gy的γ射線輻照，響應值扣除本底后進行線性擬合，結果如圖1所示，劑量計在0.02 mGy～10 Gy范圍內劑量響應線性良好，線性相關系數R2=0.999 6。

表1 劑量計本底

2.3 不同射線劑量響應差異

將3組劑量計分別在β、γ、n參考輻射場中施以不同劑量輻照，結果列于表2。輻照后以波長(470±30) nm光源激發，每0.2 s進行一次釋光讀數，累計讀取100 s，記錄劑量計釋光衰減曲線，取衰減曲線前5個點的平均值作為該劑量計的熒光計數，釋光完成后50個點的平均值作為本底計數，得到劑量計的凈計數(0.2 s)，與輻照劑量建立響應關系。劑量計典型釋光衰減曲線如圖2所示。

圖1 劑量響應線性

表2 β、γ、n輻照實驗

圖2 典型OSL衰減曲線

經測量，劑量計對不同射線劑量響應凈計數見表3，對于β射線響應系數為k1=N/D=3 426.4/mGy，響應線性相關系數R2=0.999 4，響應曲線如圖3所示；對γ射線響應系數為k2=N/D=3 819.7/mGy，響應線性相關系數R2=0.998 6，響應曲線如圖4所示；β、γ響應系數差異約10%，對中子響應系數約為β、γ射線響應系數的4%～7%，與文獻值[8]小于1%存在一定差異，可能是采用的Am-Be中子源參考輻射場中含有γ射線成分或劑量計底襯材料選擇等原因導致，需采用加速器中子源等開展進一步實驗研究。

對于特殊環境下個人/環境劑量監測與校準，可將光致熒光劑量計對γ射線的輻照響應歸一至β射線，并通過便攜式β射線輻照裝置對光致熒光劑量計及測量設備進行現場校準，以解決其溯源難題。

表3 β、γ、n輻照劑量響應

圖3 β射線響應曲線

圖4 γ射線響應曲線

2.4 測量衰減及測量重復性

對制備的7組劑量計分別進行連續7次重復測量，觀察其經測量后信號衰減情況，測量結果示于圖5，呈波動狀態，以后三次測量均值與前三次測量均值進行變化量計算，結果列于表4，變化量處于-1.0%～0.8%之間，無明顯衰減趨勢。因此，忽略測量衰減，以7次測量結果的相對標準偏差作為儀器的測量重復性，儀器測量重復性優于5%。

圖5 重復測量信號衰減

2.5 劑量計均勻性

劑量計為批量制備，為表征測量結果一致性，取4組各10片劑量計依次進行相同劑量(1 mGy)的γ射線輻照，以各組劑量計測量值的相對標準偏差表示該組劑量計的均勻性，結果列于表5，其中劑量計響應值為多次測量結果平均值，以消除儀器測量重復性帶來的影響。4組劑量計均勻性小于2%。

2.6 照后穩定性

對輻照后的一組劑量計，每隔一定時間進行一次響應信號的讀取，觀察其響應變化情況，結果如圖6所示。劑量計在輻照后的63 d劑量響應衰減好于5%，衰減速率為每月2.5%，因此可作為存檔劑量計在一定周期內用于劑量復測。

2.7 環境條件影響

本工作在實驗中對環境條件(溫度、相對濕度)進行了跟蹤記錄，選取其中不同時期進行的10 mGy輻照的劑量計的劑量響應進行比較，結果列于表6。不同條件下所得響應值取相對標準偏差結果為3.6%，與儀器測量重復性相當，因此認為劑量計在23～37 ℃、42%～73%環境條件下，溫、濕度影響不明顯。

表4 劑量計測量重復性

表6 環境條件影響

圖6 劑量計照后穩定性

3 結論

本工作對自制光致熒光劑量計進行了初步性能研究：劑量計退火后本底為0.03 mGy，均勻性優于2%，在0.02 mGy～10 Gy測量范圍內線性良好，線性相關系數R2=0.999 6，對β、γ射線響應線性良好，響應系數差異約10%，對中子響應系數約為β、γ射線的4%～7%，需開展進一步研究減小中子響應，以滿足中子、γ混合場中γ射線測量，劑量計響應信號無明顯測量衰減，照后兩個月響應變化為5%，可用于一定周期內劑量存檔、復測。上述結果表明，本工作采用液體成膜方式制備的Al2O3:C光致熒光劑量片性能良好，所采用的配方及工藝流程可行。