利用釷-230（230Th）修正的釷-232（232Th）重建古風塵通量研究進展及其在西太平洋的應用

歐陽思齊，夏謹琪，胡邦琦，羅一鳴

1. 中山大學海洋科學學院，珠海 519082

2. 南方海洋科學與工程廣東省實驗室，珠海 519082

3. 中國地質調查局青島海洋地質研究所，青島 266071

礦物氣溶膠（風塵）是一種連接陸源區域、大氣環流、海洋生產力和全球氣候的紐帶，其可以通過改變大氣輻射量、大氣化學組成、陸地和海洋生態系統的營養物質供應，與全球氣候系統耦合[1]。因此，海洋沉積物[2]、冰心[3]、湖泊[4]和黃土[5]樣品中記錄的古風塵信息受到了越來越多的關注。有關冰期―間冰期尺度的研究揭示了大氣二氧化碳濃度的顯著變化（如末次冰盛期比晚全新世時期顯著降低了80～100 μg/gv[6]），被認為與風塵變化導致的海洋輸出生產力的變化密切相關[7-8]，凸顯了研究海洋沉積物中風塵記錄的重要性。

在全球海洋中，由于生物碳泵的作用，大氣中的二氧化碳會被表層海水中的浮游植物所吸收。但是，在高營養鹽低葉綠素海域，浮游植物對磷酸鹽、硝酸鹽、硅酸鹽等營養物質的利用很可能受制于由風塵“有限鐵”的供應。傳統的觀點認為，風塵通量的增加能夠帶來更多的鐵，從而提高赤道太平洋海域的海洋生產力[9]。根據位于東赤道太平洋的鉆孔，由風塵變化引起鐵供應的改變被認為是控制東赤道太平洋海域10萬年以來的生產力變化的主要因素[10]。但也有研究表明赤道潛流引起的上升流所攜帶的溶解態鐵遠高于風塵帶來的鐵，即：在赤道太平洋的大部分海域，上升流被認為是表層海水中溶解態鐵的主要來源[11-12]。事實上，位于西赤道太平洋、中赤道太平洋和東赤道太平洋的高分辨率的鉆孔數據已經證實風塵不是鐵的主要來源，并進一步揭示了在中赤道太平洋海域，由上升流供應的鐵是由風塵供應的鐵的20～100倍，而在西赤道太平洋海域，由上升流帶來的鐵是由風塵輸入的鐵的7～10倍。因此，海洋動力過程的變化被認為是控制50萬年以來赤道太平洋海域生產力變化的根本原因[13]。

在西太平洋，由于存在復雜的海洋環流，底流擾動對海底沉積物（包括風塵）的影響更加劇烈。作為西太平洋主要的西邊界流，黑潮能夠從赤道向中緯度海域運輸大量熱量從而強烈地影響西北太平洋的氣候[14]。但是相比于現在，其強度[15]和方向[16]被認為在末次冰盛期發生了改變，使得準確的重建其古沉積通量更加困難。除此之外，由東亞夏季風強度變化[17]驅動的沿岸上升流的改變，以及北太平洋中層水在北半球的寒冷時期會變深[18]，都潛在地影響著西太平洋海域的海洋環流，進而對該海域海洋沉積物中風塵的沉積通量重建造成了很大的干擾。

230Th標準化[19-20]是一種可以修正在地層層序不發生改變的情況下，由頻繁的底流擾動引起的海洋沉積物的沉積通量發生改變的一種方法。事實上，釷一共有3種同位素，分別是230Th、232Th、234Th，它們的化學性質有共同點也有不同點。在海洋中，230Th和234Th分別是由溶解于海水中的鈾-234（234U）和鈾-238（238U）通過α衰變產生的，而232Th主要是通過風塵或者河流輸入進入海洋。由于鈾具有很長的半衰期并且在海水中是幾乎均勻分布的[21], 因此，海水中230Th的生產速率可以被認為是恒定的。由238U衰變之后，230Th以快速吸附于沉降顆粒物的方式從水體中被快速地移除，而232Th被認為從搬運進海洋開始就一直被鎖在碎屑礦物中。這些特性構成了利用230Th和232Th進行海洋學中有關沉積顆粒的動力學研究的重要基石。

本文首先介紹利用230Th標準化修正的232Th作為示蹤保存到海洋沉積物中的古風塵通量的方法，包括其原理和涉及此方法參數的計算。隨后，匯總了553個利用此方法在全球海洋中重建風塵通量方法的數據，并通過和實測值進行對比，以及晚全新世和末次冰盛期的古風塵通量記錄的對比，探討了該方法的準確性。最后，本文總結了在西太平洋，包括西北太平洋、西赤道太平洋、西南太平洋中利用230Th修正的232Th重建風塵沉積通量的成功應用。

1 230Th修正的232Th作為風塵通量的示蹤劑

1.1 230Th修正方法

230Th標準化的前提假設是基于從水體中移除并到達海底的230Th的量是已知的，并且等于上覆水體中溶解態234U產生的230Th的量[19-20]。考慮到230Th在水中的滯留時間很短且其具有很強的顆粒吸附性，上述假設在大多數情況下是合理的。在海洋沉積物中，230Th起源于3種方式，分別是由碎屑起源的230由水體產生后吸附在沉降顆粒上的230，和由自生234U經過α衰變產生的230。碎屑起源的230Th是指永久的被鎖在礦物晶格中并且不會和水體進行相互作用的那部分230Th；吸附到沉降顆粒上的230Th是指不受到自生234U影響并通過衰變而減少的那部分230Th，其半衰期為7.569萬年[22]；自生起源的230Th是指在缺氧或次氧化條件下沉積物自生234U衰變生成的230Th。在通常條件下，大多數深海沉積物處于氧化條件，并不會富集234U，使得獲取由水體產生后吸附在沉降顆粒上的230Th變得更加簡便。因此，由水體中轉移到海洋沉積物中的230Th可以由下式決定[20]：

式中，F是運用傳統方法算出的沉積通量。近年來此方法在全球海洋沉積通量研究中被廣泛應用[19]。

1.2 232Th作為風塵的示蹤劑

利用232Th作為風塵的示蹤劑是基于其在上地殼中的濃度范圍變化很小[25]。對全球范圍內不同風塵起源的研究結果表明，中國黃土起源[26-32]、澳大利亞起源[33-34]、北美起源[34-35]；非洲北部起源[36]、赤道非洲起源[37]和阿根廷起源[38]的風塵232Th濃度大致為9.7～11.7 μg/g，由232Th代表的海洋沉積物中風塵沉積通量可由下式所獲取：

式中，RF是利用230Th標準化方法修正后的232Th通量，TF是232Th在風塵中的濃度，可近似使用232Th在上地殼中的平均濃度10.5 μg/g[39]。232Th作為風塵的示蹤劑被廣泛應用于南大洋[40-42]、北大西洋[43]、赤道大西洋[44]、南大西洋[45]、北印度洋[46]、南印度洋[47]、北太平洋[48]、赤道太平洋[49]和南太平洋[50]。

1.3 230Th修正的232Th方法的準確性—與實測值的比較

為了驗證230Th標準化方法修正后的基于232Th獲取的風塵沉積通量是否可靠，本文匯總了前人利用此方法獲取的553個風塵通量數據（圖1），并和11個實測的風塵通量數據進行了對比。數據來源包括：利用230Th修正的232Th重建古風塵通量的數據[2,40-103]，以及利用230Th標準化后的232Th風塵沉積通量與其附近位置的實測值[104-109]。

總體來看，無論是處于高風塵通量沉積的海域（如印度洋西北部的亞丁灣），還是處于低風塵通量沉積的海域（如中赤道太平洋），利用230Th標準化后的基于232Th獲取的風塵沉積通量結果都與實測值十分接近。具體而言，在印度洋西北部的亞丁灣，由于受到撒哈拉沙漠來源的風塵影響，鉆孔KL15中利用此方法得出的結果為 7.70 g·m-2·a-1[46]，相比之下，其實測值為 7.10 g·m-2·a-1[107]。在北大西洋海域，基于釷同位素計算得出的風塵通量結果分別為7.47[52]和 12.90 g·m-2·a-1[71]， 對 應 的 實 測 值 分 別 為8.80[108]和 13.50 g·m-2·a-1[109]。在更遠離風塵源區的南大西洋和南印度洋海域，基于釷同位素得出的風塵沉積通量分別是 0.91[68]和 0.88 g·m-2·a-1[65]，對應的實測值分別為 0.82[107]和 0.47 g·m-2·a-1[107]。基于我們匯總的數據結果，在風塵沉積通量最少的赤道太平洋海域，利用230Th修正后的232Th得出的風塵沉積通量[49,57,78]與附近位置得出的實測值[104-107]也十分接近，兩者差值大多小于 0.04 g·m-2·a-1。以上結果表明，利用230Th標準化后的232Th沉積通量來重建風塵沉積通量是一種可靠的方法。

進一步利用實測的風塵通量數據和230Th標準化后的232Th沉積通量建立了回歸方程，除兩個異常數據外，兩者呈顯著正相關（圖2a）。鉆孔GGC-37[77]獲取的風塵通量數據偏離實測數據的程度最大，我們注意到原始文獻中采用的232Th濃度為5.6 μg/g，遠低于上地殼均值10.5 μg/g，經重新計算后的沉積通量符合回歸方程。原文作者主要考慮此鉆孔受到火山物質的影響，且同位素數據表明其火山組分達80%。然而，火山物質的232Th濃度是上地殼的1%～10%[110]，因此，火山來源的232Th難以對基于232Th的重建結果產生重大影響[111]。計算結果表明即使此鉆孔中的火山組分達到80%，也不會對該孔基于232Th的風塵通量重建結果造成顯著影響，因此，使用上地殼的232Th 濃度10.5 μg/g作為轉換參數更為合理。另一個鉆孔RC16-66[44]同樣嚴重偏離了回歸方法，且利用10.5 μg/g重新計算后，此異常數據也回到了期望值附近。注意到其使用的轉換參數15 μg/g是受到232Th濃度高于上地殼的河流物質（15 μg/g）的影響，然而風塵模擬結果表明RC16-66孔是以風塵沉積為主[112]，因此，使用上地殼背景值獲取風塵沉積通量更為可靠。上述結果進一步確認了利用230Th標準化后的232Th風塵沉積通量的可靠性。但對于靠近陸地的一些海域，利用230Th標準化后的232Th風塵沉積通量需排除其他陸源輸入物質的影響（如河流輸入，冰筏沉積物等），因此，遠離陸地的開闊大洋是應用基于該方法獲取風塵沉積通量的理想海域。

圖1 232Th通量和風塵通量的分布圖利用海洋沉積物中的230Th標準化方法修正后的232Th在晚全新世（a）和末次冰盛期（b）的通量及其分布，及其基于此通量獲取的在晚全新世（c）和末次冰盛期（d）的風塵沉積通量及其分布。Fig.1 Distribution of the newly compiled 232Th flux and dust fluxThe 230Th-normalized 232Th flux and distribution during (a) the Late Holocene and (b) the last glacial maximum, and the dust flux and distribution during (c) the Late Holocene and (d) the last glacial maximum.

1.4 基于釷同位素的風塵沉積通量在末次冰盛期和晚全新世的對比

為了更準確的重建末次冰盛期的風塵沉積通量，在晚全新世時期基于釷同位素獲取的沉積物附近，加入了由于模型模擬獲得的風塵沉積通量[112]，并把基于模型模擬的風塵通量回歸直線與實測值獲取的風塵沉積通量的回歸直線進行對比（圖2b）。總體來看，無論是在風塵沉積通量高的海域，還是風塵沉積通量低的海域，模型結果與實測值的線性擬合均表現為顯著正相關。進一步加入基于釷同位素獲取的晚全新世的風塵沉積通量數據，并利用由實測值和模擬值獲取的回歸方程得出了每一個基于釷同位素的風塵沉積通量的近似值，結果表明：三者保持了很好的一致性（圖2c）。

結合實測值和模型模擬得出的風塵通量結果，發現幾乎所有鉆孔在末次冰盛期的風塵沉積通量均高于晚全新世（圖2d），與傳統的觀點一致，進一步證明了利用230Th標準化后的232Th進行風塵沉積通量重建是一種可靠的方法。進一步地，少數鉆孔的風塵沉積通量表現為與晚全新世相比，末次冰盛期的數值幾乎相同甚至降低，其可能是由于生物擾動因素（如 PC32孔[54]）或冰期/間冰期尺度上局地氣候變化（如57GC15孔[87]）所導致的。

圖2 基于232Th獲取的風塵通量數據的分析圖a. 晚全新世海洋沉積物中的230Th標準化方法修正后的232Th獲取的風塵沉積通量與實測值的對比，b. 基于匯總的由釷同位素方法獲取的風塵通量所在的表層沉積物附近位置的風塵實測值和模型模擬值及其回歸直線，c. 利用實測值和模型模擬值獲取的對每個晚全新世基于釷同位素得出的風塵沉積通量的對比，d. 末次冰盛期和晚全新世的風塵沉積通量的對比。Fig.2 Analysis of the 232Th-derived dust fluxa. the dust flux obtained by 230Th-normalized 232Th in the marine sediments and the measured values during the Late Holocene, b. The measured and simulated values obtained by 230Th-normalized 232Th and the regression lines of the dust flux near the surface sediments, c. The measured and simulated values obtained by 230Th-normalized 232Th of the dust flux during the Late Holocene, d. The dust flux during the last glacial maximum and the Late Holocene.

2 230Th修正的232Th方法重建風塵通量的不確定性

利用230Th標準化后的232Th風塵沉積通量的不確定性主要來自邊界去除效應、海洋環流、霧狀層、熱液噴口和沉積顆粒的粒度大小。

早期，邊界去除效應被認為是由于沉積通量增大而導致易于吸附于顆粒的化學元素在大陸邊緣出現增強的的吸附作用[113]。20世紀80年代，在大洋內部[114]和大陸邊緣海[115]的研究結果表明：易于吸附于顆粒的化學元素（如釷、鏷）更傾向于在大陸邊緣海域的海水中被吸附于沉積顆粒表面。但是，近年來的研究結果揭示了邊界去除效應并不僅僅局限于邊緣海域[116]，也可以在遠離陸地的大洋內部出現，如由上升流驅動的中赤道太平洋海域[117]，表明邊界去除效應對海水230Th的移除作用不可忽略。為了降低由此帶來的誤差，定義了230Th的埋藏速率（F）與在上覆水體中的產生速率（P）的比值（F/P）。近年來利用此比值在東赤道太平洋的研究揭示了F/P從低邊界去除效應海域的0.76，上升到高邊界去除效應海域的1.23，定量化了邊界去除效應，為降低由邊界去除效應引起誤差提供了一種途徑[118]。

海洋環流會對海水中230Th濃度的垂向分布造成影響。早期模擬結果表明海水中230Th濃度隨水深而線性增加[119]，而真實情況卻顯示：只有在很少的海域[59]能發現這樣理想的線性關系。雖然230Th在海水中的停留時間只有20～40年，而海盆尺度的海水混合通常為百年時間尺度[120]，但海水中230Th垂向分布模式依然會隨著海洋環流變化而發生改變。為了重建海洋環流對230Th濃度的垂向分布的影響，采用了優化后的2D模型對海洋環流影響下的海水中230Th濃度的垂向分布進行擬合[121]。進一步地，結合鏷-231（231Pa），利用此模型獲取的大西洋231Pa/230Th的垂向分布特征能夠重建末次冰盛期大西洋徑向翻轉環流的強度變化[122]。在受深層環流影響強烈的海域，側向傳送也會改變海水中230Th的濃度，導致230Th標準化方法存在不確定性在今后的應用中需要重點考慮。

霧狀層和海底熱液也會對海水中230Th的濃度造成影響。霧狀層是由近海底較高速海流引起的[123]，霧狀層內的230Th從水體中被移除，導致沉積物中230Th濃度迅速偏離正常的線性垂向分布特征[19]。類似的情況也發生在海底熱液噴口附近，表明海洋中熱液活動對230Th濃度的影響不能忽視[124]。目前關于霧狀層對230Th標準化方法影響的研究仍處于起步階段，今后工作可以通過結合全球海洋中霧狀層的信息進行更深入的探索[125]；數值模型能夠大致模擬由海底熱液引起的230Th埋藏速率的變化[19]，從而定量化與海底熱液相關的230Th埋藏速率，為未來進一步降低230Th標準化方法的誤差奠定了基礎。

沉積顆粒的粒度大小對230Th濃度的影響，是源于早期利用涉及230Th示蹤海洋生產力的研究[126]，隨后的研究表明：顆粒的沉積通量[127]、化學組成[128]、粒度大小[129]都可能對230Th產生影響。在南大洋和東南大西洋的海洋沉積物中，粒度小于2 μm組分的230Th濃度[130]與東赤道太平洋粒度小于4 μm組分的230Th濃度[80]存在明顯差異。但近年來的結果表明，僅粒度大小對230Th濃度的影響可以忽略[131]，推測南大洋與東南大西洋中不同粒度沉積物之間230Th濃度的不同是由其他因素主導的（如霧狀層）。

3 230Th修正的232Th方法重建風塵通量在西太平洋的應用

西赤道太平洋被認為是全球海洋中風塵輸入的低值區，也是全球海洋中主要的高營養鹽低葉綠素海域之一。利用230Th標準化后的232Th進行的風塵沉積通量重建結果表明，雖然西赤道太平洋海域的風塵輸入通量在末次冰期比全新世增加了0.15～0.19 g·m-2·a-1，但同時浮游植物對硝酸鹽的消耗卻沒有明顯增加，這可能是由于從南大洋供應到此海域的硝酸鹽含量的降低所導致的[61]。除此之外，西赤道太平洋海域獲取的風塵通量也很低[13,57,78,95]，并且赤道太平洋和南極的風塵通量在冰期-間冰期旋回尺度上是同步變化的[13]。

相比之下，西北太平洋海域由于受到中國黃土高原風塵的影響，其風塵輸入通量在末次冰期有一定程度的增加。在亞北極的西北太平洋海域，尤其是靠近陸地的邊緣海海域，火山物質、冰筏物質和河流物質對風塵輸入估算結果影響較大，風塵輸入通量大致為 2～4 g·m-2·a-1，而在遠離陸地的海域，風塵輸入通量只有 1～2 g·m-2·a-1[132]。利用此方法可較為精確地重建風塵沉積通量變化的時間序列，為揭示北太平洋末次冰消期的風塵沉積通量、海水層化作用與海洋生產力之間的內在關系提供了關鍵性證據[77]。進一步和其他研究對比，在西北太平洋海域利用此方法重建的風塵沉積通量結果都表現出了很好的一致性[48,76,78]。

西南太平洋由于受到澳大利亞風塵來源的影響，風塵輸入通量也相對較高。在新西蘭附近海域，受此區域末次冰盛期冰川作用引起風化作用和侵蝕作用增強的影響，末次冰盛期的風塵輸入通量顯著高于末次冰消期和全新世[133]。在更加靠近南大洋的西南太平洋海域，通過重建末次冰期以來的風塵輸入通量變化（鐵供應的變化），浮游植物對全球大氣中二氧化碳濃度變化的貢獻得以更加精確的估算[86]。在巴布亞新幾內亞南部的海域，基于該方法重建的5萬年以來風塵通量結果與反映陸源物質輸入變化的BIT指數的重建結果具有較好的一致性[101]，也為此方法在西太平洋海域更加廣泛的應用于重建陸源物質影響奠定了基礎。

4 結論

本文介紹了一種可以修正由頻繁的底流擾動引起的海洋沉積物沉積速率變化的方法（230Th標準化）和一種重建風塵輸入通量的代用指標（232Th）。匯總了海洋沉積物中553個由230Th標準化方法修正的232Th獲取的風塵沉積通量數據，并通過與11個風塵實測值的比較，以及通過基于釷同位素獲取的風塵通量在末次冰盛期和晚全新世的對比，進一步驗證了這種方法的準確性。基于匯總的此方法在全球海洋中的應用，認為此方法在西太平洋有廣闊的應用前景，尤其是在亞赤道西太平洋海域。