上升氣泡內氣溶膠沉降機理研究

馬釬朝，周艷民，李應治，谷海峰，孫中寧，李伊辰

(哈爾濱工程大學 核安全與仿真技術國防重點學科實驗室，黑龍江 哈爾濱 150001)

氣溶膠池式過濾是反應堆嚴重事故進程中涉及的重要物理現象。如在反應堆失水事故的堆芯再淹沒階段，熔毀的燃料元件會釋放大量放射性氣溶膠，這些氣溶膠會隨沸騰氣泡進入上部氣空間，其中部分氣溶膠在氣泡上升過程中被滯留在液相中；在蒸汽發生器發生傳熱管破裂事故時，一回路冷卻劑進入二回路的同時發生閃蒸，并以蒸汽泡的形式穿過二次側冷卻水，在蒸汽泡上浮的過程中，蒸汽泡中攜帶的放射性氣溶膠會部分滯留在液相中。因此，研究氣溶膠在液相中的滯留特性對預測事故后期安全殼內的源項濃度水平至關重要[1-2]。

關于氣溶膠在氣泡內沉降特性的定量描述最早是由Fuchs[3]提出的，Fuchs將氣溶膠近似為連續相，氣泡形狀為球形，采用歐拉法描述氣泡內的氣溶膠在重力沉降、慣性分離和布朗擴散3種機制作用下的濃度變化。Ghiaasiaan等[4-5]證明了此方法描述氣泡內氣溶膠沉降規律的準確性。在此基礎上，國外學者為了對嚴重事故條件下放射性氣溶膠的沉降特性進行分析設計了SPARC-90程序，并應用于MELCOR[6]中。此模型針對單氣泡內氣溶膠的沉降特性建立了更準確的橢球型氣泡模型，采用歐拉法并考慮離心沉降機制、重力沉降機制以及布朗擴散沉降機制來描述氣溶膠的沉降過程，是目前常用的源項分析程序。

與此同時，為驗證理論模型的正確性，氣溶膠池式過濾去除裂變產物特性的實驗研究起始于20世紀80年代，如ACE實驗、EPRI實驗、EPSI實驗、GE實驗、JAERI實驗、POSEIDON-Ⅰ和POSEIDON-Ⅱ實驗等[7-15]。這些實驗主要研究了氣溶膠尺寸、液位高度、蒸汽份額等因素對氣溶膠沉降效率的影響，獲得了氣溶膠沉降效率隨液位、流量等參數變化的一般性規律。但由于測量技術和實驗裝置的限制，實驗采用的氣體流量較大，使得氣體以射流或不均勻氣泡群的形式上浮，實驗結果對機理模型驗證存在一定的局限性。

本文擬設計搭建一套機理實驗裝置，在常溫常壓條件下對單氣泡形態和氣泡中氣溶膠的沉降效率進行測量。通過對比氣泡動力學和沉降效率之間的變化規律來探究兩者之間的內在聯系，并基于實驗結果驗證MELCOR中氣溶膠沉降模型的準確性。

1 實驗

1.1 實驗裝置

池式條件下氣溶膠過濾性能研究的實驗裝置原理圖示于圖1。實驗裝置主要包括水箱、掃描電遷移粒徑譜儀(SMPS)、氣溶膠發生裝置、氮氣罐、氣溶膠混合腔室、補氣室和流量計。其中，水箱為有機玻璃板制作的長方形箱體(70 mm×70 mm×1 000 mm)，通過在水箱中加入去離子水來模擬池式條件。水箱頂蓋采用錐形設計以減少氣溶膠的損失并提高氣溶膠取樣效率。在水箱底部底板上安裝有針孔用于穩定地產生離散氣泡。進出口氣溶膠濃度利用TSI掃描電遷移粒徑譜儀測量。具體實驗參數列于表1。

圖1 實驗裝置簡圖Fig.1 Schematic diagram of experimental system

實驗過程主要包括氣溶膠配送、入口濃度測量和出口濃度測量。首先利用氣溶膠發生裝置產生粒徑為10～600 nm的氣溶膠并將其注入氣溶膠混合腔室，然后向混合腔室注入高壓氮氣構造出穩定的高壓氣溶膠環境，混合腔室裝有與水箱下部噴嘴相連的配送回路，沖壓后的氣溶膠混合腔室能為實驗提供穩定流量的氣溶膠。實驗中的氣體流量范圍為0.01～0.35 L/min，由于實驗所需氣體流量較小，為減少氣溶膠在混合腔室到水箱的配送回路中的損失，設置了旁通回路。提高配送回路流量并使多余的氣體從旁通回路流出，利用旁通回路調節主回路流量。由于配送回路中的氣體流量不能同時滿足水箱內氣體鼓泡以及入口濃度測量的需求，所以在混合腔室外另裝有1個用于測量入口氣溶膠濃度的測量回路，并設置有與配送回路相同的結構，以保證測量的氣溶膠濃度等于進入水箱中的氣溶膠濃度。在出口處為滿足測量儀器需求，設置了補氣氣室為出口濃度測量進行補氣，并通過熱式質量流量計測量補氣流量，以此獲得測量濃度與真實濃度之間的稀釋比例關系，得到真實的出口濃度。根據進出口氣溶膠濃度及粒徑分布即可得到某一尺寸氣溶膠的沉降效率，通過加和即可得到總沉降效率。

表1 實驗參數Table 1 Experiment parameter

1.2 實驗數據處理方法

氣溶膠沉降效率(η)主要通過水箱進出口氣溶膠濃度及粒徑分布進行計算，計算公式如下：

(1)

式中：m為氣溶膠質量濃度，mg/cm3；K為稀釋倍數；下標1表示過濾前的氣溶膠，2表示水箱上部氣空間測到的氣溶膠，3表示本底氣溶膠，i表示某一粒徑尺寸。

在實驗前需要得到稀釋倍數K的準確數值，再結合實驗中得到的進出口氣溶膠濃度，利用式(1)計算得到當前工況下的氣溶膠沉降效率。實驗中，注射氣體流量需要在0.01～0.35 L/min范圍內進行選取，以保證氣體以單氣泡的形式進入液相，所以在實驗設定的流量范圍內取值并進行計算，得到如圖2所示的稀釋倍數K的變化，可根據實驗中的實際注氣流量來選取該工況所需的稀釋倍數K。

圖2 稀釋倍數取值Fig.2 Determination of dilution ratio

氣泡尺寸、形變比等是影響氣溶膠沉降效率的關鍵參數，實驗中采用可視化圖像處理方法獲取氣泡信息。圖像基礎處理過程主要包括背景選取、背景去除、圖像二值化處理等，通過識別氣泡的邊界范圍進行下一步處理。

圖3 氣泡體積計算示意圖Fig.3 Schematic diagram of bubble volume calculation

氣泡體積的計算過程如圖3所示，將氣泡視為軸對稱圖形，并將圖形在縱坐標上從最底端的像素yb到最頂端的像素yt進行等長度切分，每一塊都可視作高度為ΔL、半徑為rk的圓柱體。所以體積V的計算公式為：

(2)

根據氣泡體積即可計算得到氣泡的等效球體直徑d，即：

(3)

2 結果與討論

2.1 氣溶膠濃度穩定性測試

由于氣溶膠在管道壁面和調節閥門內部損失的不確定性，需考慮在整個實驗回路中的氣溶膠粒徑分布、總數量濃度的穩定性以及實驗的可重復性，因此在進行效率研究前首先測試了上游氣溶膠粒徑分布及總數量濃度的穩定性，測量結果如圖4所示。4組取樣測量時間分別為氮氣充氣結束后的5、10、20、30 min?？砂l現，由于在入口管道設置了旁通回路，主控閥門的開度可足夠大，使得氣溶膠在閥門內部的損失降到最低，加上回路管道都采用不銹鋼管道且長度較小，減少了氣溶膠在管壁上的損失，所以氣溶膠的粒徑分布及總數量濃度均勻穩定，可認為在實驗條件下進口氣溶膠粒徑分布及總數量濃度基本保持不變。

圖4 入口氣溶膠粒徑分布Fig.4 Inlet aerosol size distribution

2.2 本底氣溶膠影響研究

為減少液池表面氣泡破碎產生的夾帶液滴對測量結果的影響，實驗中進一步在無氣溶膠配送條件下對出口本底進行了測量，得到的本底氣溶膠濃度隨氣體流量變化的關系如圖5所示?？砂l現，氣體流量越大，由于液膜破碎產生的液滴越多，測到的氣溶膠濃度也越大，而在較小流量時測到的液滴數目較少。本實驗中各工況條件下測得的液滴濃度均低于22 cm-3，與入口氣溶膠濃度(約105cm-3)相比可忽略其對測量結果的影響。

2.3 氣泡尺寸對效率的影響

常溫常壓條件下，保證液位高度為1 m，調節載氣流量在0.01～0.35 L/min區間變化，研究氣溶膠沉降效率隨氣泡尺寸的變化規律。氣泡尺寸與相應的氣溶膠沉降效率隨氣體流量的變化如圖6所示。結果表明，氣溶膠沉降效率對氣泡等效直徑的變化十分敏感并呈現相反的變化規律，隨著氣體流量的增加，氣泡直徑先在3 mm左右波動變化，然后在流量為0.13 L/min左右時出現突增，直徑增至5.6 mm時趨于穩定。氣溶膠沉降效率的穩定區域和突變區域與氣泡尺寸的變化位置基本一致，這證明氣溶膠沉降效率與氣泡尺寸有較強的關聯性。

圖5 本底氣溶膠濃度Fig.5 Background aerosol concentration

圖6 氣溶膠沉降效率與氣泡尺寸隨氣體流量的變化(TiO2)Fig.6 Aerosol deposition efficiency and bubble size with gas flow rate (TiO2)

從受力的角度來分析氣泡尺寸變化情況，氣泡尺寸是多種力聯合作用的結果，包括浮力、表面張力、曳力、慣性力等。流量小時氣體速度較低，慣性力較小，所以氣泡尺寸主要受表面張力控制，而受氣體流量的影響較小，所以氣泡尺寸并未隨流量改變而發生較大的變化；當流量增加到一定值，氣泡尺寸受慣性力影響的權重會增加，氣泡尺寸會隨流量增加而明顯增加；而隨著流量的繼續增加，氣體會以氣泡群的形式出現，此時氣泡脫離頻率增加較快，這影響了氣泡尺寸的繼續增加，流量增加的影響主要表現在孔口處產生的氣泡數量增加。而氣泡尺寸的變化又會在兩方面對氣溶膠的沉降過程產生影響：一是由于氣泡尺寸改變造成的上升速度改變，這會影響氣泡內的自循環流場，進而改變氣溶膠的離心沉降速度；二是氣泡尺寸的改變使得氣溶膠需要更多的時間才能遷移到氣液界面處。根據氣溶膠沉降效率的計算理論，氣溶膠的沉降效率主要受氣溶膠沉降速度及氣泡尺寸的影響，氣泡尺寸增加，氣溶膠的遷移空間就隨之減少，所以其沉降效率會減小，實驗測量結果中氣溶膠沉降效率與氣泡尺寸間相反的波動變化也驗證了這一觀點。

氣泡尺寸增加的同時，氣泡上升速度也在增加，減少了氣泡在水中的滯留時間。圖7為氣泡上升速度隨氣泡尺寸的變化規律，氣泡的上升速度在流量為0.13 L/min左右時出現突增，導致氣泡的滯留時間縮短，這會減小氣溶膠在氣泡上升階段到達氣液界面的概率。

圖7 氣泡上升速度與滯留時間隨氣體流量的變化Fig. 7 Rising velocity and retention time of bubble with gas flow rate

2.4 氣溶膠尺寸的影響

不同尺寸氣溶膠的沉降效率如圖8所示。4個流量下的氣泡尺寸分別對應3.5、3.7、5.0、5.3 mm的氣泡。從圖8可看出，在不同氣泡尺寸下，氣溶膠沉降效率隨氣溶膠直徑變化的趨勢相同，都是隨著粒徑的增加先下降到最低點然后逐漸上升，氣溶膠的最易穿透區間在125～175 nm左右，而隨著氣泡尺寸的增加，不同尺寸氣溶膠的沉降效率呈現整體降低的趨勢。

圖8 不同尺寸氣溶膠沉降效率隨氣體流量的變化Fig.8 Deposition efficiency of particles of different sizes with gas flow rate

氣泡尺寸增加導致的氣溶膠運動至氣液界面的距離的增加與氣泡滯留時間的減少都會降低其沉降效率。小粒徑氣溶膠主要受布朗擴散機制的影響，氣溶膠尺寸越小布朗擴散越明顯，大粒徑氣溶膠受慣性沉降和重力沉降機制的影響，氣溶膠粒徑越大慣性沉降效率和重力沉降效率越大，所以0～125 nm粒徑氣溶膠的沉降效率逐漸降低，而粒徑大于125 nm氣溶膠的沉降效率逐漸增加。在較小氣泡中氣溶膠運動至氣液界面的距離較小，在較短時間內即可遷移到氣液界面從而被去除，所以沉降效率較高。在大尺寸氣泡條件下，氣溶膠運動至氣液界面的距離較大，需要足夠的遷移時間才能到達氣液界面，但此時的氣泡滯留時間較短，所以沉降效率總體下降。

2.5 MELCOR模型的驗證

不同粒徑條件下的沉降效率如圖9所示。沉降效率的實驗數據與計算結果的變化趨勢類似，隨著氣溶膠粒徑的增加，沉降效率先降低后增加，但計算模型對氣溶膠沉降效率的預測值偏低。

圖9 氣溶膠尺寸對沉降效率的影響Fig.9 Effect of aerosol size on deposition efficiency

在MELCOR模型中考慮的是標準的橢球型氣泡模型，認為氣泡在液相中保持為固定形狀且以長軸始終保持水平的狀態上升。而實際條件下氣泡在上升過程中會發生不規則的形狀變化與左右偏轉，這會造成氣液界面的波動，提高氣液界面對氣溶膠的捕捉概率，同時也會增加氣泡內部流場的擾動，增加氣溶膠的沉降速度，這都會造成氣溶膠沉降效率的增加。同時根據實驗觀察到的現象發現，在噴嘴產生鼓泡的實驗條件下，氣體在噴嘴出口處會先形成一層氣膜，然后逐漸膨脹長大形成球形氣泡，最后脫離噴嘴，此過程也可能會導致一部分氣溶膠沉降下來。其原因可能有以下幾方面：一是在噴嘴出口處攜帶有氣溶膠的高速氣體到達氣液截面時，氣溶膠本身較大的慣性力造成的氣溶膠沉降；二是在氣泡形成過程中氣溶膠同樣會受到離心、布朗擴散和重力機制的影響而沉降，而且由于氣體在噴嘴出口處的流速較大，氣溶膠受到的離心作用可能會更大。

3 結論

根據得到的實驗結果以及與計算模型的對比，得到如下主要結論。

1) 氣泡尺寸與氣溶膠沉降效率具有較大的關聯性，主要體現在氣相空間的增加以及氣泡滯留時間的減少，導致氣溶膠遷移至氣液界面的概率降低，所以沉降效率總體降低。隨著氣泡尺寸的增加，氣溶膠沉降效率隨粒徑變化的趨勢大致相同，最低點在125～175 nm左右。在相同氣溶膠尺寸下，氣泡越小，氣溶膠的沉降效率越大。

2) 實驗結果與MELCOR模型的計算結果相比，兩者在總體趨勢上呈現較好的一致性，但計算結果明顯低估了氣泡對氣溶膠的實際去除能力，導致這種偏差的主要原因可能是鼓泡條件下的入口段氣溶膠沉降效應、氣泡在上升過程中存在無規則的晃動以及氣液界面的波動。