基于有機吡啶鹽晶體的太赫茲頻率上轉換探測*

劉鵬翔 李偉4) 郭麗媛 祁峰? 龐子博李惟帆 汪業龍 劉朝陽

1) (中國科學院沈陽自動化研究所, 光電信息處理重點實驗室, 沈陽 110169)

2) (中國電子科技集團公司第四十六研究所, 天津 300220)

3) (中國科學院機器人與智能制造創新研究院, 沈陽 110169)

4) (中國科學院大學, 北京 100049)

利用激光泵浦國產有機吡啶鹽4-(4-二甲基氨基苯乙烯基)甲基吡啶對甲基苯磺酸鹽(4-N,N-dimethylamino-4′-N′-methyl-stilbazolium tosylate, DAST)晶體, 通過非線性頻率上轉換方法實現了室溫運轉的高靈敏、快響應、寬頻段太赫茲探測.高效生成了近紅外上轉換光, 采集到其脈沖包絡和光譜, 獲得了ns 量級的時間分辨率, 并換算太赫茲波的頻率, 實現了對太赫茲信息的全面表征.與商用高萊探測器相比, 上轉換方法在19 THz頻點的探測靈敏度高4 個數量級; 在可探測頻率3.15—29.82 THz 范圍內, 響應度普遍高2—3 個數量級.結果表明: 室溫下的光泵頻率上轉換探測方法在時間分辨率和響應度方面遠優于傳統的熱探測器, 極大地提高了差頻有源太赫茲系統的動態范圍, 使差頻源在太赫茲波譜分析和成像等領域具有更大的應用潛力.

1 引 言

太赫茲波段因獨特的電磁波譜位置, 具有廣闊的應用前景, 受到各國政府和科研機構的廣泛關注[1].低成本、高性能的相干波源和探測器是太赫茲應用領域發展的基礎.當前的太赫茲探測方法主要有: 電子學方法(如場效應管探測器[2])、熱方法(測輻射熱計Bolometer、氣動高萊探測器和熱釋電探測器等)、量子方法(如量子點半導體探測器[3])和光學方法.光學探測方法包括: 用于時域光譜系統的光電導/電光采樣[4], 以及針對準單色波的非線性光學頻率上轉換方法[5].頻率上轉換探測方法,可以看作差頻產生[6]的逆過程, 通過太赫茲波與激光在非線性晶體中相互作用, 將信息加載到新生成的近紅外光(上轉換光), 利用成熟的光學探測器,從頻域高度重疊的熱背景中, 實現對相干太赫茲信號的高效提取.

該方法最早由美國里海大學課題組[7?9]于2006 年實現, 他們利用GaSe, GaP 和ZnGeP2晶體實現了對差頻產生的太赫茲脈沖的探測, 捕獲了脈沖寬度ns 量級的上轉換光信號, 最小可探測太赫茲脈沖能量為亞nJ 量級.2011 年, 美國麻省理工大學課題組[10]利用周期反轉GaAs 晶體實現了對返波管BWO 輸出的連續太赫茲波的上轉換探測, 并利用高性能的蓋革計數器代替普通p-i-n 二極管, 獲得噪聲等效功率78 fW/Hz0.5.日本理化研究所RIKEN 課題組[11,12]自2008 年和2010 年先后報道基于LiNbO3和有機DAST 晶體的太赫茲脈沖探測, 且其長期系統性工作引領了世界范圍內太赫茲上轉換探測領域的發展水平.LiNbO3晶體主要用于3 THz 以下頻段[13?16], DAST 晶體主要用于3—30 THz 頻段.2014 年他們利用DAST晶體在普通p-i-n 二極管室溫下實現了與液氦冷卻Bolometer 相當的探測靈敏度[17], 利用雪崩光電二極管APD 并通過噪聲抑制, 將靈敏度再提高2 個數量級[18], 利用同步雙光柵克服了商用濾波片無法兼顧高光密度和大范圍調諧的局限, 實現了1.85—30.00 THz 的寬頻段探測[19].2015 年他們以該有源系統為基礎, 實現了太赫茲實時成像[20].國內方面, 華中科技大學于2010 年報道了LiNbO3非共線相位匹配探測的穩態和瞬態模型[21,22], 并于2013 年在實驗中獲得了上轉換光信號[23].

本文報道了基于激光泵浦國產DAST 晶體的室溫、高靈敏、寬頻段太赫茲上轉換探測, 實現了對太赫茲波脈寬、頻率和能量信息的全面表征, 比較了上轉換方法與商用熱探測的靈敏度和頻率響應特性.結果表明: 室溫下的光泵頻率上轉換探測方法極大地提高了差頻有源太赫茲系統的動態范圍,將促進差頻源在太赫茲波譜分析等領域的應用.

2 實驗裝置

激光泵浦DAST 晶體太赫茲頻率上轉換探測系統如圖1 所示.倍頻Nd:YAG 激光器輸出532 nm綠光脈沖(10 ns, 10 Hz), 經過隔離器ISO, 由偏振分束立方體PBS 分為兩束, 分別泵浦兩路反射式光學參量振蕩器(OPO).其中一路為雙KTiOPO4(KTP)晶體組成的OPO, 圖中KTP 1 與KTP 2的尺寸為10 mm × 7 mm × 20 mm, 切角θ 分別為65°和60°, φ = 0°, 產生1.3—1.6 μm 的雙波長閑頻光, 用于太赫茲差頻產生(稱為“差頻光”); 另一路為單KTP 晶體(圖中KTP3, 10 mm × 7 mm ×20 mm, θ = 65°, φ = 0°)組成的OPO, 產生1.3 μm附近的單波長閑頻光, 用于頻率上轉換探測(稱為“探測光”).差頻光經透鏡聚焦至發射晶體DAST 1, 產生頻率可調的單色太赫茲波, 由Ge 基紅外長通濾光片LP 濾除差頻光, 經過一對拋物面鏡準直并聚焦, 與探測光合束進入探測晶體DAST 2,產生波長更長的近紅外上轉換光, 經帶通濾光片組BP 濾除探測光, 利用InGaAs 光電二極管PD(或光譜儀)間接實現相干太赫茲探測.用于太赫茲波發射與探測的有機晶體由中國電科46 所生長[24], 通光孔徑不小于3 mm, DAST 1 與DAST 2 的厚度分別為1.10 mm 和0.36 mm.

圖1 基于DAST 晶體太赫茲上轉換探測系統示意圖Fig.1.Schematic diagram of THz-wave up-conversion detection based on DAST crystals.

3 測量結果

利用光電二極管PD 獲得上轉換光的典型(非飽和)信號如圖2 實線, 脈沖寬度約2 ns(差頻光與探測光脈寬分別為3.6 ns 和4.6 ns).當遮住太赫茲波, 只有探測光照射晶體DAST 2 時, PD 的響應如圖2 虛線, 本底幅值低于1 mV, 說明圖2 實線的脈沖響應全部為探測過程新生成的上轉換光(差頻光已被LP 濾除).

圖2 太赫茲上轉換探測光電二極管響應信號Fig.2.The up-converted signal acquired by a photo-diode.

在PD 響應達到飽和的情況下, 利用光譜儀測量上轉換光的波長如圖3 所示.此時, OPO 產生的探測光與差頻光波長分別為1276.5, 1354.5和 1481.9 nm (圖3 中從左至右3 個幅值較高的波長).幅值較低的波長為新生成的上轉換光(1390.1 nm).當有、無太赫茲波照射探測晶體DAST 2 時, 輸出光譜的比較如圖3 插圖.根據一對差頻光波長計算太赫茲波頻率為19.04 THz,根據探測光與上轉換光波長計算其頻率為19.21 THz, 誤差為0.17 THz, 相對誤差小于1%.

對上轉換方法探測靈敏度的測量結果如圖4,測量頻點為19.04 THz, 探測光波長1356.42 nm(KTP 3 正入射), 脈沖能量0.68 mJ, 利用衰減片組改變待測太赫茲能量.其中衰減倍率30%(右數第二個“+”)對應能量下, 商用高萊探測器(室溫下最靈敏的熱探測器)的響應幅值與噪聲基線寬度相當(如圖4 插圖).進一步衰減, 肉眼將無法分辨,須使用鎖相放大器等提取信號.此時, 由上轉換方法獲得的PD 響應幅值為700 mV, 繼續衰減4 個數量級仍可以觀察到響應.同樣為室溫運轉, 上轉換方法的最小能量分辨能力較高萊探測器優4 個數量級.

圖3 上轉換探測過程中探測光、差頻光及上轉換光光譜Fig.3.Spectra of the detection light, dual-wavelength lights and up-converted light.

圖4 不同太赫茲能量下的上轉換探測響應幅值, 插圖為在相應的太赫茲能量下商用高萊探測器的響應幅值Fig.4.Relationship between THz input energy and photodiode output.Inset: the output of a Golay Cell at the corresponding THz energy.

上轉換探測的頻率響應特性如圖5 所示.保持產生路與探測路OPO 的泵浦綠光能量不變(5.15 和4.86 mJ), 旋轉晶體KTP2, 改變太赫茲波頻率(差頻光能量0.52 mJ@19 THz, 0.57 mJ@4.3 THz);固定晶體KTP 3, 根據需要更換帶通濾光片組.四組通帶寬度50 nm 的濾光片共同覆蓋探測頻段3.15—29.82 THz.同等條件下, 高萊探測器獲得的DAST 1 晶體差頻發射曲線如圖5 所示.

圖5 上轉換與熱探測獲得的差頻調諧曲線Fig.5.Tuning curves of THz-wave difference frequency generation obtained with up-conversion (squares) and thermal detection (circles).

針對圖5 說明如下: 第一, 受濾光片通帶邊沿陡度的限制, 更低的探測頻率下(3 THz 以內)光噪聲增大導致上轉換探測分辨能力下降; 第二, 在部分強發射頻點處PD 的輸出達到飽和(約9 V),此時對上轉換光能量衰減再換算得到其響應值; 第三, 上轉換方法在8.00—9.13 THz 頻率處存在探測“漏洞”, 原因在于DAST 晶體(a 軸)在8.4 THz處存在強吸收峰, 吸收強度與1.1 THz 處的強峰相當[25]; 第四, 同等條件下, 上轉換探測的響應度普遍較高萊探測器高2—3 個數量級(DAST 晶體的吸收峰除外).

4 分析和討論

與此前關于DAST 晶體太赫茲頻率上轉換探測的結果[12,17?19]相比, 本文報道了探測過程生成上轉換光譜的測量.在低重復頻率脈沖運轉方式下, 利用單模光纖耦合采集到上轉換光的譜線, 說明上轉換過程的效率很高.該光譜信息的獲得能夠間接表征待測太赫茲波長, 換算結果在誤差允許范圍內.

從頻率響應的測量情況來看, 圖5 與文獻[19]中圖7 曲線在整體趨勢上是接近的, 頻率覆蓋率和動態范圍有所提高.本文的具體實驗方法和條件略有不同: 一方面, 施加的激光脈沖能量更高; 另一方面, 帶通濾光片組較文獻[19]中雙光柵的濾光損耗更低.圖5 中上轉換探測的最大動態范圍達到了5 個數量級, 高于此前的3.3 個數量級.頻率覆蓋率方面, 文獻[19]中的調諧曲線存在多處間斷,包括9 THz 和2—23 THz 處的較大間斷; 本文實現了3.15—29.82 THz 頻段(除8.4 THz 強吸收峰外)全覆蓋, 對其余吸收峰頻點(如5.0, 12.5, 15.0 和17.0 THz)都獲得了響應, 特別對20—22 THz 頻段的響應相對高.在此前關于DAST 晶體調諧譜的報道中(包括直接探測[26?28]和上轉換探測[19]),20—22 THz 一直是DAST 晶體的“發射空白”, 原因在于該頻段為晶體的吸收帶[29].根據我們推導的理論模型[5]分析, 隨晶體對太赫茲波的吸收增大, 上轉換效率和探測響應度降低.該頻段的吸收系數整體較大, 但與吸收峰位置相比系數值較小,因此本實驗對20—22 THz 頻段的響應獲得了明顯的提升.針對3 THz 以下低頻段, 可借鑒文獻[19]的方法, 配合使用衍射光柵和濾光片等分光元件,進一步擴展上轉換探測的頻率下限.

此外, 本系統較室溫高萊探測器的分辨能力高4 個數量級(圖4), 與文獻[17,18]普通p-i-n 二極管探測水平相當.利用光電倍增管和雪崩光電二極管等放大探測器, 將進一步提高弱光信號的分辨能力.因此, 頻率上轉換方法的探測性能還有很大的提升空間.

5 結 論

本文利用激光泵浦國產有機DAST 晶體通過非線性頻率上轉換方法, 實現了室溫運轉的高靈敏、快響應、寬頻段太赫茲探測.獲得了ns 量級的時間分辨, 并能夠換算太赫茲波的頻率信息, 探測靈敏度較室溫最靈敏的商用熱探測器高4 個數量級, 可探測頻率覆蓋3.15—29.82 THz.對于同一套DAST 晶體差頻太赫茲源, 光泵頻率上轉換方法將傳統熱探測器獲得的動態范圍普遍提高了2—3 個數量級, 使差頻源在太赫茲波譜分析和成像等領域具有更大的應用潛力.