顆粒可燃毒物空間自屏效應分析研究1)

婁 磊,柴曉明,姚 棟,王連杰,于穎銳,李滿倉

(中國核動力研究設計院 核反應堆系統設計技術重點實驗室,四川 成都 610213)

反應堆在壽期初為控制堆芯剩余反應性，除了使用可燃毒物棒、控制棒或可溶硼等材料外，還會使用彌散型可燃毒物，其中顆粒型彌散可燃毒物[1]較無顆粒度的均勻彌散可燃毒物具有更高的自由度，不僅具有毒物類型、毒物質量百分比可以調節外，還可以通過調節毒物顆粒的尺寸控制可燃毒物的反應性釋放。由于顆粒型彌散可燃毒物不在反應堆中占據燃料元件位置，而是均勻分布在燃料中，不會導致功率分布的畸變；同時顆粒可燃毒物與基體直接接觸部分僅僅是顆粒表面，不需要考慮可燃毒物材料與基體材料的完全相容性，通過在顆粒表面增加中間層材料等形式可以解決顆粒與基體界面相容性問題，這為可燃毒物類型選擇以及化學形態的選擇都提供了更大的自由度；另外，顆粒可燃毒物往往具有較大的中子吸收截面，顆粒的空間自屏效應會使顆粒中心材料的中子吸收作用被顆粒外層材料所屏蔽，相同重量的可燃毒物，通過調節顆粒的尺寸，可以調節毒物的反應性釋放速率，并且在壽期初只表現顆粒外層材料的中子吸收作用，隨著燃耗進行毒物的中子吸收作用逐漸釋放，顆粒可燃毒物不僅為反應堆設計提供了一個新的自由度，而且更有利于反應性的平穩控制。

顆粒可燃毒物由于空間自屏效應，傳統的體積均勻化方法可能會帶來較大的中子學計算偏差，分析偏差的影響因素及其影響大小對顆粒可燃毒物的計算具有重要意義。同時研究由可燃毒物顆粒的空間自屏，因此研究顆粒可燃毒物的空間自屏效應對可燃毒物的具有重要的指導意義。

1 分析思路和方法

為研究顆粒可燃毒物在壽期初以及燃耗過程中對系統反應性的影響以及自身的燃耗規律，本文利用RMC[2]程序模擬單個燃料顆粒在燃料芯塊中時對燃料柵元的中子學影響，同時分析可燃毒物顆粒尺寸變化時和可燃毒物類型變化時系統的中子學特性、毒物顆粒自身的燃耗規律以及傳統體積均勻化的計算偏差。

RMC程序是由清華大學開發的蒙特卡羅中子學及燃耗計算程序，可以模擬顆粒可燃毒物在基體中的分布情況，同時蒙特卡羅程序是以統計學的方式直接模擬粒子在系統中的碰撞、裂變等行為，被認為是最接近于中子在反應堆中行為的真實模擬，當投入粒子數足夠時，計算結果可信。

2 B4C顆粒空間自屏效應分析

由于顆粒可燃毒物往往具有較基體材料更大的吸收截面，因此不僅顆粒與基體不能采用簡單的體積均勻打混計算，而且顆粒材料本身由于空間自屏效應會呈現剝洋蔥式的燃耗過程，因此本節將以B4C顆粒為例分析顆粒可燃毒物的空間自屏效應。

2.1 計算模型

為分析典型壓水堆能譜下可燃毒物顆粒的空間自屏效應，本節建立一個柵元內單一可燃毒物顆粒的計算模型，通過調整慢化劑區的大小調整可燃毒物顆粒所處的中子能譜，然后分析典型壓水堆能譜下可燃毒物在壽期初和燃耗過程中的特性。

以典型壓水堆燃料柵元為例進行建模計算，如圖1所示，柵距1.264 9 cm，燃料棒半徑0.409 6 cm，高1 cm，可燃毒物顆粒半徑50～1000 μm，分析毒物顆粒空間自屏效應與顆粒半徑的關系。

圖1 單可燃毒物顆粒柵元計算模型示意圖Fig.1 Schematic of lattice cell calculation model for single combustible poison particles

2.2 零燃耗中子學特性分析

利用RMC計算上述模型，分析不同半徑B4C顆粒在壽期初kinf同體積均勻化模型的偏差。

由圖2可知，當顆粒尺寸在100 μm以內時，體積均勻化模型與顆粒模型反應性偏差幾乎為零，隨著B4C顆粒尺寸增大，偏差逐漸增大，當顆粒尺寸為1000 μm時，均勻模型與顆粒模型的偏差達到約50%。

圖2 不同半徑B4C顆粒模型和均勻模型kinf及偏差Fig.2 kinf and deviation of B4C particle model and uniform model with different radii

由于毒物顆粒的中子吸收截面較基體材料大，因此毒物顆粒具有空間自屏效應，隨著顆粒尺寸增大，空間自屏效應逐漸增強，體積均勻化模型采用的均勻化方法忽略了該空間自屏效應，隨顆粒尺寸增大會逐漸帶來較大偏差。

2.3 燃耗過程中中子學特性分析

2.3.1 反應性

利用RMC計算上述模型，分析不同尺寸B4C顆粒在燃耗過程中同體積均勻化模型的kinf偏差。

由圖3可知，B4C顆粒半徑越大，壽期初kinf偏差越大，且偏差均隨燃耗變小。

圖3 kinf隨燃耗變化Fig.3 Variation of kinf with burnups

由于可燃毒物顆粒隨著燃耗逐漸消耗，其等效半徑會逐漸變小，空間自屏效應逐漸減弱，因此體積均勻化計算偏差會隨燃耗逐漸變小。

2.3.2 核子密度

分析不同B4C顆粒半徑時，B4C顆粒小球每層(由內至外，每層厚度50 μm)平均核子密度隨燃耗變化與均勻模型比較(unif，折算至相應顆粒模型毒物顆粒大小時相應核子密度)。

由圖3可知，顆粒模型中最外層50 μm內10B核子密度變化最劇烈，遠大于內層核子密度，且均勻模型中毒物平均核子密度變化大于顆粒模型結果。

從顆粒模型中毒物顆粒由內至外各區的核子密度變化情況可以看出，由于空間自屏效應，最外圈的毒物核素燃耗最快，最內圈的毒物核素燃耗最慢。

圖4 10B核子密度隨燃耗變化Fig.4 Variation of 10B nucleon density with burnups

2.4 小結

本節采用常規壓水堆柵元分析單顆粒可燃毒物B4C的空間自屏效應對于零燃耗下柵元反應性的影響以及常規體積均勻化方法的計算偏差與毒物顆粒尺寸的關系，同時分析了燃耗過程中柵元反應性以及毒物內各層有效核素核子密度的變化規律，計算結果顯示毒物顆粒由于空間自屏效應，體積均勻化方法會高估毒物對反應性的影響，且毒物顆粒在燃耗過程中呈現“洋蔥”效應，同時上述效果隨著毒物顆粒尺寸增大而加強。

3 常見可燃毒物對比分析

由B4C的空間自屏效應分析可知顆粒可燃毒物在堆芯內會呈現區別于無顆粒度可燃毒物的特性，壽期初毒物顆粒內部的毒物材料不體現出吸收中子的作用，且隨著燃耗加深，毒物顆粒由外至內逐漸燃耗，呈現“洋蔥”效應。在反應堆核設計中，常用的可燃毒物還有很多，各自的吸收截面等均有差異，下面分析對比多種常見可燃毒物以顆粒形式布置在燃料中時的中子學特性。

3.1 毒物參數

工程中可以用作可燃毒物的核素還有Gd、Er、Dy、Eu、Hf、Ag、In、Cd，詳細參數見表1。

表1 可燃毒物參數Table 1 Parameters of burnable poisons

續表毒物或核素編號密度/(g/cm3)或質量百分比/%4811012.490 0004811112.800 0004811224.130 0004811312.220 0004811428.730 000481167.490 000

3.2 反應性

以毒物顆粒半徑500 μm為例，分析各種不同可燃毒物單球顆粒模型和體積均勻化模型計算結果見圖5和圖6。

圖5 kinf隨燃耗變化(顆粒半徑500 μm)Fig.5

圖6 不同類型毒物顆粒模型與均勻模型keff偏差(顆粒半徑500 μm)Fig.6 keff deviation between different types of poison particle model and uniform model (particle radius 500 μm)

同時比較不同類型毒物顆粒模型與均勻模型keff偏差，壽期初keff偏差從大到小的順序為：Gd2O3、Cd、Eu2O3、Dy2O3、B4C、In、Hf、Er2O3、Ag，隨著燃耗進行，Gd2O3和Cd毒物顆粒模型與均勻模型keff偏差隨燃耗急速減少，而Eu2O3的keff偏差減少較慢，其余毒物由于吸收截面相對較小，keff偏差變化平緩。

Eu2O3分析：Eu2O3的同位素中除156Eu和157Eu外151～155Eu的吸收截面都不小(見表2)，初始核素吸收中子后生成的同位素可以繼續吸收中子，因此Eu2O3作為毒物消耗較慢，keff偏差減小較慢。

表2 不同可燃毒物核素吸收截面對比Table 2 Comparison of nuclide absorption cross-sections of different combustible poisons

3.3 主要核素核子密度

毒物主要吸收核素的核子密度變化規律與B4C基本一致，圖7給出了Eu的主要核素變化曲線，主要有以下基本特點：

圖7 Eu各同位素核子密度隨燃耗變化(顆粒半徑500 μm)Fig.7 Variation of nucleon densities of Eu isotopes with burnups (particle radius 500 μm)

(1)顆粒模型中最外層50 μm內核子密度變化最劇烈，遠大于內層核子密度，且越往顆粒內部，核子密度變化越緩慢；

(2)均勻模型中毒物平均核子密度變化遠大于顆粒模型結果。

由于顆粒可燃毒物的空間自屏效應，顆粒外層的毒物核素燃耗速率遠大于顆粒內層，顆粒呈現出“剝洋蔥”的燃耗效應。同時由于空間自屏效應，體積均勻化方法會帶來較大的計算偏差，因此對于顆粒可燃毒物不能直接體積均勻化方法進行計算，必須尋找能夠描述其空間自屏效應的方法進行計算。

3.4 小結

本節對比分析了多種常見可燃毒物以顆粒形式存在時由于空間自屏效應而帶來的區別于無顆粒度可燃毒物的特性。可燃毒物吸收截面越強，空間自屏效應越強，壽期初體積均勻化方法會帶來越大的反應性偏差，同時燃耗過程中分層燃耗的效應越明顯，即“洋蔥”效應越強。

4 結論

本文以典型壓水堆燃料柵元分析了單可燃毒物顆粒在零燃耗時刻反應性偏差以及隨燃耗變化反應性和毒物核子密度隨燃耗變化情況，由分析結果可知，隨著顆粒尺寸增大，毒物的空間自屏效應逐漸增強，壽期初體積均勻化方法帶來的反應性偏差會逐漸增大，同時壽期初的反應性偏差會隨燃耗加深毒物顆粒有效半徑減小而逐漸變小。同時對比分析了常見可燃毒物以顆粒形式存在時的中子學特性，可燃毒物吸收截面越強，空間自屏效應越強，壽期初體積均勻化方法會帶來越大的反應性偏差，同時燃耗過程中分層燃耗的效應越明顯，即“洋蔥”效應越強。通過研究分析可知，顆粒可燃毒物由于由于空間自屏效應而帶來的區別于無顆粒度可燃毒物的特性，對顆粒可燃毒物用于堆芯反應性控制具有重要的指導意義。

致謝

本工作獲國家自然科學基金資助(編號：1170051016)。