剪滯效應對復合材料固化變形影響的數值分析

喬 巍 姚衛星,2

1.南京航空航天大學飛行器先進設計技術國防重點學科實驗室，南京，210016

2. 南京航空航天大學機械結構力學及控制國家重點實驗室，南京，210016

0 引言

先進復合材料憑借比強度高、比模量高等優點在航空航天領域獲得了廣泛應用[1-2]。固化后的復合材料構件實際形狀往往與理論設計形狀存在一定偏差，該偏差稱為固化變形。復合材料的固化變形不僅增加了裝配難度，而且提高了制造成本。因此，建立復合材料構件固化變形的分析模型，并研究固化變形的機理，對于提高復合材料結構的設計與制造能力都具有重要意義。

數值仿真廣泛應用于復合材料固化變形的模擬,其核心是固化本構模型。BOGETTI等[3]假設固化過程中樹脂模量與固化度成線性關系，提出線彈性本構模型。該本構模型在國內外有較多應用。郭章新等[4]通過該模型模擬了帶金屬內襯的纖維纏繞復合材料圓筒固化過程中殘余應力的變化規律。馬云榮等[5]基于該模型模擬了曲面構件的固化過程，結果表明考慮材料性能的變化使模擬結果更加精確。WHITE等[6]和ZOCHER等[7]考慮了材料的黏彈性，并采用廣義Maxwell 模型描述固化過程中材料的松弛剛度。閔榮等[8]和張江濤等[9]采用黏彈性本構模型模擬了固化過程中殘余應力的發展。SVANBERG等[10-11]提出Path-dependent本構模型，該模型是黏彈性本構模型的簡化版，假設橡膠態階段的材料轉換因子為零，玻璃態階段的轉換因子為無窮大。筆者對比了上述3種本構模型，結果表明Path-dependent模型和黏彈性本構模型預測的固化變形與試驗結果吻合良好，但線彈性本構模型的預測結果誤差較大[12]。

目前剪滯效應對固化變形的影響以理論研究為主。WISNOM等[13]研究發現，剪滯效應減小了玻璃化轉變前熱和化學收縮引起的回彈變形。王乾等[14]采用剪滯理論和彎曲理論構建L形構件回彈變形的理論模型，考慮了構件直邊的約束作用帶來的影響。

剪滯效應的研究仍存在一些有待解決的問題，如結構參數、剪滯效應及固化變形之間的關系及機理。通過數值模型的量化分析，可以更深入地揭示剪滯效應的機理。因此，本文通過分析復合材料固化過程中熱、化學收縮及材料性能之間的多場耦合，建立復合材料固化變形的三維數值仿真模型，通過與試驗結果的對比，檢驗所建模型的合理性，最后研究剪滯效應的影響及機理。

1 理論模型

復合材料的固化過程涉及物理-化學-材料的多場耦合。樹脂化學反應釋放熱量，溫度場和化學場構成了強耦合關系，而溫度場與材料性能及應力-應變場之間為弱耦合關系。在有限元計算中，強耦合采用直接耦合法分析，弱耦合采用順序耦合法分析。因此，將固化過程的模擬分成熱-化學和應力-變形兩個模型，通過時間步的迭代來模擬溫度-固化度-應變-應力的產生和發展。

1.1 熱-化學模型

固化過程中復合材料構件內部的熱量不僅包括熱壓罐傳遞的熱量，還有樹脂化學反應釋放的熱量。在溫度場和化學場的強耦合作用下，各向異性復合材料的三維熱傳導方程為[3]

(1)

(2)

式中，t、T分別為時間和溫度；ρp、cp分別為復合材料的密度和質量熱容；x、y、z分別表示沿著纖維方向、垂直纖維方向和厚度方向；kx、ky、kz為熱導率；Q為內熱源項[3]；HR為單位質量樹脂完全固化釋放的熱量；ρr、Vf分別為樹脂的密度和纖維的體積含量；α、dα/dt分別為固化度和固化率。

本文所用LT-03A樹脂的固化動力學方程為

(3)

式中，ΔE為活化能，ΔE=1.016×105J/mol；A為頻率因子，A=2.34×1012min-1；R為普適氣體常數。

1.2 應力-變形模型

1.2.1固化本構模型

固化過程中纖維性能幾乎不變，復合材料的熱力學性能由樹脂決定。根據固化過程中樹脂材料狀態的不同，以凝膠點和玻璃化轉變點為界，將固化過程分成黏流態、橡膠態和玻璃態3個階段，如圖1所示。

圖1 固化過程中復合材料狀態的變化

大部分學者認為，凝膠前樹脂具有較強的流動性，復合材料不能保存殘余應變和殘余應力[10]。對于凝膠后的材料性能，Path-dependent本構模型假設復合材料的剛度系數在每個材料狀態內是常數，在玻璃化轉變點呈階梯變化，該模型的應力增量方程如下[10,15]：

(4)

(5)

(6)

(7)

正交各向異性復合材料的剛度系數矩陣可通過工程常數計算，詳見文獻[8]。玻璃態工程常數可以通過試驗測量，但橡膠態工程常數很難測量。通常認為固化過程中沿纖維方向上的彈性模量E11保持不變，對于其他方向的模量，假設橡膠態和玻璃態彈性模量滿足以下關系：

(8)

試驗研究證實[17]，橡膠態復合材料的泊松比ν23近似為1。

1.2.2化學收縮模型

固化過程中樹脂化學反應會引起樹脂體積收縮，環氧樹脂化學反應的體積收縮率在2%～7%之間，表1給出了兩種典型環氧樹脂化學反應的體積收縮率。本文采用試錯法，假設LT-03A樹脂化學反應的體積收縮率為6%。

表1 兩種典型環氧樹脂化學反應的體積收縮率

通過樹脂化學反應的體積收縮率可計算出樹脂化學收縮應變[19]：

(9)

式中，ΔVsh為樹脂化學反應的體積收縮率；εsh為樹脂化學收縮應變。

復合材料沿纖維方向的化學收縮系數γ1由纖維主導，該系數非常小，通常假設γ1≈0，復合材料垂直纖維方向的化學收縮系數[19]：

γ2=γ3=(1+νr)(1-Vf)εsh

(10)

式中，γ2、γ3為復合材料垂直纖維方向的化學收縮系數；νr為樹脂的泊松比。

GARSTKA等[17]認為化學反應主要發生于橡膠態階段，此時樹脂可看作不可壓材料，其泊松比近似0.5。

1.3 數值仿真流程

建立復合材料固化變形的三維有限元仿真模型，該模型由熱-化學模型和應力-變形模型構成。分析過程中，先進行瞬態熱分析，計算出構件內每個節點的溫度、固化度及固化率，應力-變形模型根據傳遞的溫度和固化度更新材料性能，并計算材料的非機械應變，然后進入軟件的主程序計算殘余應力和變形。進入下一個時間步，直至固化結束。固化變形的數值仿真流程如圖2所示。

圖2 復合材料構件固化變形的數值仿真流程

利用ABAQUS有限元軟件的用戶子程序實現上述數值分析。采用UMATHT子程序定義化學反應產生的熱量，利用UEXPAN子程序定義熱和化學收縮產生的非機械應變，并通過UMAT子程序實現對材料本構方程的自定義。

2 試驗

2.1 材料與工藝

預浸料選用中航復合材料有限責任公司生產的ZT7G/LT-03A。該復合材料的凝膠固化度為0.5，密度為1520 kg/m3，比熱容為1050 J/(kg·K)，沿著纖維方向和垂直纖維方向的熱導率分別為5.6 W/(m·K)和0.56 W/(m·K)，玻璃態力學性能見表2。采用熱壓罐、陽模固化成形，固化后單層厚度為0.125 mm，纖維體積含量為67%。固化工藝為：先以1.5 ℃/min升溫至130 ℃，然后保溫2 h，再以不大于2 ℃/min降至室溫。真空袋壓力不小于0.095 MPa，熱壓罐壓力為0.6 MPa。復合材料沿纖維方向的CTE由纖維主導，通常非常小(約0.001×10-6/℃)[20]，通過熱膨脹儀測定垂直纖維方向的CTE為22.5×10-6/℃。

表2 復合材料ZT7G/LT-03A的玻璃態力學性能

2.2 試件

試件為L形復合材料構件，共15件。試件直邊寬度為50 mm，長度為200 mm，轉角半徑有4、8、12 mm 3種類型，如圖3所示。試件鋪層為[0/90]ns，n為1、2、4，試件厚度有0.5、1.0、2 mm 3種類型。試驗矩陣如表3所示。

2.3 變形測量

目視檢查了所有試件，在試件直邊上沒有發現明顯的翹曲變形，說明模具表面粘貼的脫模布有效削弱了模具與復合材料間的相互作用力，因此本文的研究忽略了模具作用的影響。

采用非接觸式三維光學掃描儀測量試件的固化變形。掃描儀獲取試件外形面的離散點(精度為0.2 mm/m)，然后將這些離散點導入CATIA軟件，選取合適區域的離散點，基于最小二乘法擬合出平面A和平面B，如圖4所示。為了排除邊緣干擾，盡量選擇相對平整的中心區。讀出平面A和B的夾角θ，計算出試件的回彈角：

(a)試件的制備

表3 試驗矩陣

Δθ=90°-θ

(11)

圖4 試件變形的測量

3 仿真模型的建立及驗證

3.1 有限元模型

根據對稱性，取1/4幾何劃分網格，單元類型選擇三維八節點六面體單元。邊界條件為：脫模前，約束構件底面節點的垂向位移，放開切向位移約束；脫模后，放開構件底面節點的位移約束，使構件自由變形，如圖5所示。

3.2 仿真模型的驗證

表4給出試件回彈角的預測結果與試驗結果的對比。

(a)脫模前

(b)脫模后

表4 試件回彈角預測結果與試驗結果的對比

4 剪滯效應的影響分析

4.1 剪滯效應的表征方法

在玻璃化轉變前，復合材料的層間剪切模量非常小，構件厚度上的收縮會使層間發生滑移，稱為復合材料的剪滯效應，如圖6所示。玻璃化轉變后，材料的層間剪切模量通常會增大兩個量級，復合材料不會再發生剪滯效應。

圖6 復合材料構件的剪滯效應

本文定義了一個剪滯角Δθs-l，用于量化表征剪滯效應的強弱程度。將固化過程中玻璃化轉變點的構件轉角區端面與原形狀端面之間的夾角記為剪滯角，如圖7所示。采用剪滯角的大小來定量描述剪滯效應的強弱，剪滯角越大，則剪滯效應越強，反之，則剪滯效應越弱。

圖7 復合材料構件的剪滯角

圖8 剪滯角隨構件厚度的變化

圖9 剪滯角隨構件轉角半徑的變化

4.2 結構參數對剪滯效應的影響

圖8和圖9分別給出剪滯角隨構件厚度和轉角半徑的變化曲線。結果顯示，隨著構件厚度的增大，剪滯角逐漸增大，但構件轉角半徑變化時，剪滯角的變化很小。研究表明，剪滯效應隨構件厚度的增大而增大，而轉角半徑對其影響很小。

4.3 剪滯效應對固化變形的影響

圖10 剪滯角和回彈角隨構件厚度的變化

圖10給出剪滯角和回彈角隨構件厚度的變化。圖中結果顯示，隨著剪滯角的增大，回彈角逐漸減小?？山忉尀椋敼袒^程處于橡膠態階段時，在剪滯效應的影響下構件的層間發生了滑移，該滑移消耗了構件的部分收縮應變能，那么根據能量守恒理論，用于構件回彈變形的收縮應變能就減少了，因此構件的回彈角就變小了。研究表明，構件的回彈角隨著剪滯效應的增強而減小。

4.4 剪滯效應對仿真模型計算準確性的影響

BAPANAPALLI等[20]提出一個簡化的數值模型，模型中材料的CTE包含了真實CTE和化學收縮等效的CTE兩個部分，計算降溫引起的固化變形。圖11給出了不同數值模型的預測結果與試驗結果的對比。結果表明，本文所建模型的預測結果與試驗結果吻合良好，但Bapanapalli模型的預測結果誤差較大，不能反映固化變形隨構件厚度的增大而減少的變化趨勢。可解釋為，Bapanapalli模型沒有模擬降溫前的固化過程，不能模擬發生于降溫前橡膠態階段的剪滯效應。因此，Bapanapalli模型不能反映剪滯效應對固化變形的影響，很難給出準確的預測結果。

圖11 不同數值模型的預測結果與試驗結果的對比

5 結論

(1)建立了復合材料固化變形的三維數值仿真模型，通過預測結果與試驗結果的對比，證明所建模型具有較高的計算準確性。

(2)基于所建仿真模型，量化分析了剪滯效應的影響。結果表明，剪滯效應隨構件厚度的增大而增強，但構件轉角半徑對剪滯效應的影響很小；剪滯效應是影響構件固化變形的重要因素，固化變形隨著剪滯效應的增強而減小。

(3)對比了本文所建數值模型與文獻中數值模型，結果表明，若不考慮剪滯效應，數值模型很難獲得準確的預測結果。該研究成果對推動復合材料固化變形數值仿真模型的發展具有一定的指導意義。