放射性氣體定值分裝系統(tǒng)研制

郭翔博，洪永俠，漆明森，鐘 軍，楊 杰，王 瑋（中國核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院，成都 610005）

0 引言

在反應(yīng)堆運(yùn)行過程中，對(duì)于放射性氣體排放的監(jiān)測越來越受到關(guān)注。這些氣體的排放監(jiān)測是反應(yīng)堆安全運(yùn)行監(jiān)測的重要參數(shù)。因此，為了保障相關(guān)氣體監(jiān)測裝置量值溯源的準(zhǔn)確性，需要攜帶放射性氣體源到現(xiàn)場對(duì)設(shè)備開展溯源，這對(duì)放射性氣體源的精確定值分裝有了更高要求。為了解決放射性氣體定值困難、分裝安全風(fēng)險(xiǎn)高的問題，本實(shí)驗(yàn)室基于內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)器長短補(bǔ)償法，研制了一套放射性氣體源定值分裝系統(tǒng)，對(duì)于放射性氣體源開展精確定值分裝。

1 系統(tǒng)組成及原理

1.1 定值原理

放射性氣體定值分裝系統(tǒng)由放射性氣體源、工作氣體、真空分裝系統(tǒng)和定值系統(tǒng)組成。工作時(shí)，先將整個(gè)真空分裝系統(tǒng)抽真空，然后將放射性氣體和工作氣體依次充入真空系統(tǒng)進(jìn)行混合。待氣體混合均勻后，打開連接定值系統(tǒng)和真空分裝系統(tǒng)的閥門使氣體進(jìn)入探測器的計(jì)數(shù)器進(jìn)行活度測量。用內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)器測量放射性氣體活度時(shí)，只要知道計(jì)數(shù)器的靈敏體積以及它含有放射性氣體的絕對(duì)衰變率，就可以算出分裝得到的樣品的活度。樣品的比活度A，如公式（1）所示：

式（1）中：VLS—長、短計(jì)數(shù)器的體積差，L；NLS—經(jīng)死時(shí)間修正后長、短計(jì)數(shù)器在零甄別處計(jì)數(shù)率之差，s-1；η—修正系數(shù)。

1.2 系統(tǒng)組成

1）真空分裝系統(tǒng)

真空分裝系統(tǒng)與內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)器連接，結(jié)構(gòu)示意圖如圖1所示。該系統(tǒng)采用機(jī)械泵和分子泵作為動(dòng)力源，在氣體V1和氣體V2處分別安裝兩個(gè)質(zhì)量流量計(jì)，用于控制氣體流量；管路安裝有真空計(jì)，用于測量整個(gè)管道內(nèi)的真空度；在整個(gè)管路中心位置安裝了溫度和壓力傳感器，溫度傳感器用來測量管路的溫度；氣體分裝瓶用來分裝定值好的放射性氣體；真空分裝系統(tǒng)內(nèi)有電控柜控制，其中電控柜包括系統(tǒng)的總電源、溫度顯示儀表、機(jī)械泵及分子泵的開關(guān)、分子泵轉(zhuǎn)速顯示儀表和質(zhì)量流量計(jì)顯示儀。

2）定值系統(tǒng)

定值系統(tǒng)包含內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)器、二次儀表。充氣正比計(jì)數(shù)器為3根除長度不同以外，其他結(jié)構(gòu)完全相同的計(jì)數(shù)器。計(jì)數(shù)器的管材料為銅，計(jì)數(shù)器厚度為1.65mm。在該厚度下，表面發(fā)射率為106s-1的β平面源（90Sr-90Y）可完全被屏蔽。二次儀表采用技術(shù)經(jīng)驗(yàn)成熟的ORTEC產(chǎn)品，包括高壓電源、前置放大器、主放大器、單道分析器、產(chǎn)生器及六路計(jì)數(shù)器。

2 主要性能測試

2.1 真空保持度測試

關(guān)閉閥門V1、V2，其余閥門打開，開啟機(jī)械泵，系統(tǒng)壓力小于0.1Pa。關(guān)閉閥門V3，系統(tǒng)內(nèi)壓力變化趨勢如圖2所示。在經(jīng)歷8h后，系統(tǒng)壓力上升至0.4Pa。極限真空度及真空保持度滿足放射性氣體測量的要求。

2.2 死時(shí)間測試

用雙震蕩儀法分別測量3根計(jì)數(shù)器電子學(xué)儀器的死時(shí)間，3根計(jì)數(shù)器中最大死時(shí)間為3.53μs，根據(jù)下式對(duì)計(jì)數(shù)器的測量計(jì)數(shù)率進(jìn)行修正。

圖1 真空分裝系統(tǒng)結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Structural schematic diagram of vacuum separation system

圖2 真空保持度測試結(jié)果Fig.2 Vacuum degree test results

式（2）中：N——死時(shí)間修正后的計(jì)數(shù)器的計(jì)數(shù)；Ni——i計(jì)數(shù)管的計(jì)數(shù)；τ——計(jì)數(shù)管死時(shí)間。

2.3 本底測試

將P10工作氣體充入計(jì)數(shù)器內(nèi)，測得本底計(jì)數(shù)率。在該過程中，為了消除殘留在計(jì)數(shù)器內(nèi)壁的放射性氣體對(duì)本底產(chǎn)生的影響，先充入清潔的工作氣體，用擴(kuò)散法進(jìn)行清洗，直到本底穩(wěn)定，然后對(duì)本底進(jìn)行測量并記數(shù)。長、中、短管計(jì)數(shù)器本底分別為5.4cps、4.2cps、3.4cps。

2.4 放射性氣體測量

1）內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)器坪特性測試

真空系統(tǒng)與探測器抽完真空后，將85Kr氣體源和工作氣體充入內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)器，然后調(diào)整高壓，分別記錄計(jì)數(shù)器的高壓和計(jì)數(shù)，得到3個(gè)計(jì)數(shù)器的高壓坪曲線如圖3所示。3根計(jì)數(shù)器的坪長為200V、坪斜約為0.7%/100V。

2）零甄別閾值處計(jì)數(shù)率修正

圖3 3根計(jì)數(shù)器的坪曲線Fig.3 Plateau curve of three counters

圖5 計(jì)數(shù)器壁效應(yīng)測試結(jié)果Fig.5 Wall effect test result of three counters

選擇閾值0.5V作為工作閾值，需要采用閾值外推法得到閾值為0時(shí)內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)器計(jì)數(shù)率，從而計(jì)算得到閾值外推的修正因子。圖4為工作高壓為1400V時(shí)，不同計(jì)數(shù)器閾值外推曲線。由圖4可知，長、中、短計(jì)數(shù)器零甄別閾處計(jì)數(shù)率修正因子分別為1.056、1.116、1.086。

3）壁效應(yīng)修正

位于計(jì)數(shù)管內(nèi)壁附近的放射性氣體向壁內(nèi)發(fā)射β粒子時(shí)，電離概率很小，以至于不能形成足以引起計(jì)數(shù)的脈沖，這種情況稱為壁效應(yīng)。壁效應(yīng)隨計(jì)數(shù)氣體壓力的增加而減小，因此用同一種活度濃度的樣品分別在不同壓力下測量它們的活度濃度，根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果做出各個(gè)樣品的活度濃度隨1/p變化的關(guān)系圖，并外推到1/p=0處的氣體活度濃度[2]。根據(jù)圖5的擬合曲線看出，在1/p=0，即p無窮大時(shí)，樣品的活度濃度為182.45 Bq·L-1。系統(tǒng)內(nèi)壓力為100kPa左右，此時(shí)對(duì)應(yīng)的樣品活度濃度為180.80 Bq·L-1，壁效應(yīng)修正系數(shù)為1.009。

4）重復(fù)性測試結(jié)果

圖4 3根計(jì)數(shù)器閾值外推曲線Fig.4 Different threshold counting rate extrapolation of three counters

表1 工作高壓1400V時(shí)，3根計(jì)數(shù)器測量結(jié)果Table 1 Couting rates of three counters at operating voltages of 1400V

選取1400V作為3個(gè)計(jì)數(shù)器的工作電壓，0.5V為工作閾值，對(duì)于85Kr氣體源進(jìn)行測量，測量結(jié)果見表1。

5）放射性氣體源活度濃度測量

綜合考慮計(jì)數(shù)器死時(shí)間修正、零甄別閾值修正、壁效應(yīng)修正，結(jié)合長、中、短計(jì)數(shù)器體積差，根據(jù)公式（1）可以計(jì)算得到85Kr放射性氣體源活度濃度，結(jié)果見表2。

3 測量結(jié)果不確定度分析

以JJG（軍工）98-2015《用內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)標(biāo)準(zhǔn)裝置測定放射性氣體活度[3]測量不確定評(píng)定方法》為參考，結(jié)合試驗(yàn)中影響測量結(jié)果的主要不確定度來源，得到85Kr氣體源活度濃度測量結(jié)果不確定度評(píng)定見表3。由表3可知，85Kr氣體源活度濃度測量結(jié)果合成不確定度。

4 結(jié)論

本單位研制了一種新的放射性氣體定值分裝系統(tǒng)，并基于內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)器長度補(bǔ)償法的原理對(duì)分裝得到的放射源氣體活度濃度進(jìn)行定值。綜合系統(tǒng)開展的各種試驗(yàn)結(jié)果可知，系統(tǒng)真空保持度高，坪長200V，坪斜0.7%/100V，死時(shí)間3.53μs。通過對(duì)于放射性85Kr氣體測量可知，在氣壓100kPa，工作高壓1400V條件下，測得85Kr氣體活度濃度值12.5Bq.mL-1,合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度為0.85%。后續(xù)將通過參與國內(nèi)比對(duì)，為放射性氣體活度標(biāo)準(zhǔn)裝置的建立打下基礎(chǔ)。

表2 85Kr氣體源活度濃度測量結(jié)果Table 2 Measurement result of 85Kr radioactivity concentration

表3 85Kr氣體源活度濃度測量結(jié)果不確定度Table 3 Uncertainty of the Measurement result of 85Kr radioactivity concentration