林廷坤,屈 坤,嚴 宇,王雪松*,趙 寧 (.北京大學環境科學與工程學院,環境模擬與污染控制國家重點聯合實驗室,北京 0087;.南方電網電力科技股份有限公司,廣東 廣州 50080)
大氣環流型是連接氣候與局地氣象的天氣系統分類方法,常用于分析區域或局地的空氣污染特征[1-5].而在不同大氣環流型控制下污染物的跨界傳輸也存在明顯的差異[6-8],研究不同環流型下污染物的傳輸規律,能夠更好地理解天氣系統和污染物傳輸的關系,從而針對不同的環流型,提出相應的空氣污染防治措施.
空氣質量模式常用于研究污染物的傳輸規律,例如Models-3/CMAQ 模式.基于模式系統開發了強力擾動法[9],去耦合直接法[10],標記示蹤法[11],響應曲面模型[12]和跨界傳輸通量[13]等分析方法.其中跨界傳輸通量能夠簡單、直接地表達傳輸過程,被廣泛應用于區域性的污染傳輸研究中[13-17].王威等[13]采用NAQPMS 模式對北京奧運期間的PM10傳輸通量來向和大小進行分析,發現污染主要來自于南部邊界,且主要集中于邊界層的中下部.Jiang 等[14]采用GRAPES-CUACE 模式對北京2013 年冬季重霧霾過程進行污染傳輸研究,發現低層大氣的南向傳輸是顆粒物傳輸的主要通道.Zhang 等[15]采用CAMx模式研究北京地區2016 年10 月份一個污染過程,發現在重污染階段垂直高度0.6~1km,PM2.5的輸入通量明顯升高. Chang 等[16]采用CMAQ 模式對北京2012 年冬、夏兩季的PM2.5跨界傳輸通量進行計算,發現冬季北京地區的PM2.5的主要輸入方向是西北和西南向,夏季北京地區的PM2.5的主要輸入方向是東南和西南向.
綜上所述,北京地區的污染物傳輸在不同的氣象條件,不同的方向和不同的垂直高度上都存在著明顯的差異.而當前的研究工作往往只對短暫的污染時段進行分析總結,缺乏從氣象條件、傳輸方向和傳輸高度等角度對北京的污染傳輸規律進行長時間、系統性的總結.基于此,本文運用CMAQ 模式對2013~2018年北京秋冬季的空氣質量進行模擬,并計算不同高度上的傳輸通量,結合氣象和污染特征,分析北京地區在不同環流型下的污染傳輸規律,從而理清北京地區在不同天氣系統控制下的傳輸特點,增進氣象對污染傳輸影響的認識,加強對北京秋冬季大氣污染成因的理解.
本文分析時段2013 年11 月~2018 年2 月,選取每年的1、2、11、12 月份進行分析.采用Lamb-Jenkension 法[18-19]計算北京地區的地轉氣流參數,并根據得到的地轉氣流強度、渦度和方向進行大氣環流型分類,具體的參數計算方法和環流型分類標準參見已發表的相關研究報道[1].該方法將北京地區一天的大氣環流分為了北向(N,117d)、西北向(NW,48d)、東北向(NE,57d)、東向(E,42d)、東南向(SE,23d)、西向(W,22d)、西南向(SW,25d)、南向(S,18d)、氣旋(C,10d)、反氣旋(A,162d)和均壓(UM,77d)總共11 種環流型.
本文采用中尺度數值氣象模式WRF[20]模擬氣象場,源排放處理模型SMOKE[21]生成逐時的源排放輸入數據,空氣質量模式CMAQv5.0.2[22]模擬出大氣中各污染物濃度的三維時空變化情況.模擬區域采用Lambert投影下的雙重嵌套網格,網格分辨率為36和12km,第二重網格區域包括京津冀及周邊地區(見圖1),垂直方向分為13 層.CMAQ 模式采用SAPRC07 氣相化學機理和AERO6 氣溶膠機理.模擬采用的人為源排放數據,中國部分采用清華大學研制的中國多尺度排放清單(MEIC, www.eicmodel.org),中國以外地區采用INTEX-B 項目編制的東亞排放清單[23].另外,天然源排放數據由SMOKE 中的BEIS3(天然源排放清單系統)模型根據植被分布數據和同期的溫度、輻射等氣象模擬數據計算得到[24].

圖1 雙重嵌套網格模擬區域Fig.1 Two domains for the simulation

圖2 傳輸通量的截面空間位置Fig.2 Cross-section spatial position of transport flux
細顆粒物(PM2.5)傳輸通量指一段時間內水平通過某一垂直截面的PM2.5質量.本研究以北京平原地區為主要研究區域,在4 個方向設置截面,分別為南部平原,東部平原,北部山地和西部山地截面(見圖2).
通過模式提供的三維風場和PM2.5濃度場計算各截面垂直方向13 層的PM2.5傳輸通量,計算公式如下:

式中:i 是垂直上第i 層,k 是截面所在的第k 個模擬網格,Flux 是傳輸通量,L 是截面在網格中的長度,H是每層的高度,C 是網格PM2.5濃度, V 是經向風速,U是緯向風速,θ 表示的是截面法向量和經線的夾角(見圖2).各截面的參數詳見表1.

表1 各截面主要參數Table 1 Key parameters of each section
由于模型垂直每層的高度不一致,為了方便比較和分析水平傳輸通量在垂直高度上的變化,將不等高度的傳輸通量轉換為等高度的傳輸通量,做法是將分配因子矩陣乘以原來不等高的通量向量得到等高度的通量向量,計算公式如下:

式中:Fluxj是等高度第j 層通量,地面高度從0~2km每隔200m 計算一次通量,總共10 層;aj,i是第i 層不等高通量分配給第j層等高通量的比例.Fluxi是不等高度第i 層通量.
以39.95°N,116.31°E 為中心(見圖2 中三角形位置),分析該點在經緯向垂直剖面上的流場和PM2.5濃度場,用于進一步說明北京地區在不同高度上的傳輸特點.
觀測數據來自國家環境監測總站提供的國控站點觀測數據(http://106.37.208.233:20035/),采用順義 新 城(40.14°N,116.72°E)、奧 體 中 心(40.00°N,16.40°E)、懷 柔 鎮(40.39°N,116.64°E)、昌 平 鎮(40.2°N,116.23°E)、海淀區萬柳(39.99°N,116.32°E)、東四(39.95°N, 116.43°E)、官園(39.94°N,116.36°E)、農 展 館(39.97°N, 116.47°E) 、 古 城(39.93°N,16.23°E)、天壇(39.87°N,116.43°E)、定陵(40.29°N,16.17°E)、萬壽西宮(39.87°N,116.37°E)共12 個國控站的PM2.5平均值作為北京地區的PM2.5濃度觀測值,與CMAQ 模式同網格內的模擬平均值進行對比.通過相關系數(COR)、標準化平均偏差(NMB)和標準化平均誤差(NME),評估模擬值偏離觀測值的程度和兩者的相關性,并與其他文獻進行對比.

表2 北京市PM2.5 小時濃度模擬值與觀測值的對比評估及與文獻比較Table 2 Comparison of PM2.5 simulation performance between this study and previous studies
PM2.5小時濃度觀測值與模擬值的統計指標如表2所示,與其他文獻對比可以發現,統計指標結果相近,在合理范圍內.而從不同時段PM2.5觀測值和模擬值的時間序列可以看到(圖3),各時段PM2.5的峰值基本能夠模擬出來,而對某些重污染過程的濃度峰值模擬偏差有所增大,這可能與氣象模式對極端不利氣象條件下的低風速和低邊界層高度的準確模擬存在困難、以及空氣質量模式對重污染期間細粒子二次組分生成機制的描述不完善有關.另外相關系數都在0.7 以上,表明模擬值的變化趨勢和觀測值較為吻合.

圖3 2013~2018 年秋冬季北京市國控站點PM2.5 觀測值和模擬值對比的時間序列Fig.3 Comparison between simulated and observed PM2.5 concentrations in the autumn and winter of 2013~2018 at Beijing sites
根據此前的研究報道[1],秋冬季北京在W、SW、C 、S 和UM 環流型控制下PM2.5濃度最高,是北京秋冬季污染的主要環流型;E 和SE 環流型控制下PM2.5濃度中等,是北京秋冬季污染的次要環流型;N、NE、NW 和A 環流型控制下PM2.5濃度最低,是北京秋冬季污染最輕的環流型.本文從PM2.5傳輸通量的角度入手,分析不同環流型控制下的PM2.5傳輸規律,定量傳輸對北京地區污染發生的影響程度.
各環流型下PM2.5日均輸入、輸出、凈通量見圖4.污染最重的W、SW、C、S 和UM 環流型輸入和輸出通量較大,在3000t/d 以上,具有明顯的輸入輸出現象.但W、SW 和S 環流型輸入通量明顯大于輸出通量,所有截面的凈輸入通量在200t/d以上.從圖5可見,這3 類環流型凈輸入通量和本地排放量相當,說明這3 類環流型下北京地區受PM2.5傳輸影響較大,并有非常強的傳輸累積作用,輸入的主要方向是南部平原.而C 和UM 環流型下輸入通量基本等于輸出通量,所有截面的凈通量較小,在40t/d 以下,遠小于本地排放,說明這兩類環流型下北京地區無明顯的傳輸累積作用.對于污染程度中等的E 和SE 環流型,輸出通量大于輸入通量,具有一定的傳輸消散作用.對于污染最輕的N、NE、NW 和A 環流型,輸入和輸出通量都較小,但N、NE 和NW 環流型輸出通量明顯大于輸入通量,所有截面的凈輸出通量在200t/d 以上.從圖5 可見,這3 類環流型凈輸出通量和本地排放量相當,NE 型的凈輸出通量甚至遠高于本地排放量(73:27),說明這3 類環流型下,北京地區對周邊城市有較大的PM2.5輸出作用,對北京的污染具有非常強的傳輸消散作用,輸出的主要方向是東部和南部平原.對于A 環流型下凈通量較小,無明顯的輸入輸出現象.
為了加深理解不同高度上的PM2.5傳輸規律,對不同高度上的傳輸通量進行分析,見圖6.對于污染最重的W、SW 和S 環流型,輸入和輸出通量的峰值在1km 左右,輸入輸出通量能夠達到400t/d 以上,這與相關文獻的研究結果一致[15-16].而從凈通量上看,W 和SW 環流型在垂直高度0.6km 以下有較大的凈輸入通量,說明這兩類環流型下北京地區0.6km以下會有明顯的PM2.5傳輸累積作用,以南部和東部平原輸入為主.而S環流型控制下1.6km以下都有較大的凈輸入通量,凈輸入通量的垂直分布范圍在所有環流型中是最大的,其中在0.6km 以下東部平原 輸入主導,在0.6km 以上轉為南部平原輸入為主.

圖4 2013~2018 年秋冬季各環流型2km 內的 PM2.5 日均傳輸通量Fig.4 Daily PM2.5 transport flux within 2km of each circulation pattern in the autumn and winter of 2013~2018

圖5 2013~2018 年秋冬季各環流型下本地排放和凈通量對比Fig.5 Comparison of local emissions and net flux for each circulation type in the autumn and winter of 2013~2018
對于污染同樣嚴重的UM 和C 環流型,輸入輸出通量的峰值在1~1.2km 左右.從凈通量上看,UM型在0.4km 以下有較小的凈輸入通量,C 型垂直各層基本沒有凈通量.說明這兩類環流型控制下北京地區垂直各層無明顯的PM2.5傳輸累積作用.
對于E 和SE 環流型,輸入和輸出通量的峰值都在近地層(0.2km 以下).從凈通量上看,這兩類環流型在近地層有較大的凈輸出通量.說明這兩類環流型下北京近地層內會有較明顯的跨界輸出作用,能夠降低北京地區的污染水平,以南部平原和西部山地輸出為主.
對于污染最輕的N、NE 和NW 環流型,輸入和輸出通量的峰值都在近地層(0.2km 以下),從凈通量上看,這3 類環流型在1km 以下有很大的凈輸出通量.說明這3 類環流型下北京地區1km 以下會有非常強的跨界輸出作用,能夠顯著降低北京地區的污染水平,輸出的主要方向是東部和南部平原.而對于污染同樣較輕的A 環流型,垂直各層的傳輸通量和凈通量都非常小,沒有明顯的PM2.5輸入輸出現象.
另外,對不同高度上的傳輸通量進一步分析發現,所有的環流型在1km 以上,污染物緯向的傳輸都是西進東出.特別地,對于SW、S、E 和SE,污染物傳輸隨著高度上升,污染傳輸由東進西出轉為西進東出.

圖6 2013~2018 年秋冬季各環流型下PM2.5 不同高度日均通量Fig.6 PM2.5 daily flux at different altitudes for each circulation type in the autumn and winter of 2013~2018
對近地面和垂直剖面的風場和PM2.5濃度進行分析,能夠直觀地展示流場、地形等因素對北京地區的污染傳輸影響,結合傳輸通量總結出各環流型下北京地區的PM2.5傳輸特征.
首先從近地面來看(圖7),W 和SW 環流型下,北京地區受很強的南向流場控制,沿著太行山脈風速明顯減小,污染物存在明顯的山前匯聚作用.在S環流型下,北京地區以東風為主,污染物同樣存在山前匯聚作用.而在C 和UM 環流型控制下,整個京津冀地區風速非常小.其中UM 環流型下京津冀和山東西北部存在大范圍的PM2.5重污染帶.在偏東(E、SE)環流型控制下,北京地區以東北風為主,北京地區向南部的保定等城市有較強的傳輸作用.在偏北(N、NE、NW)環流型控制下,北京地區以西北風為主,北京地區向東南部的廊坊和保定等城市有很強的傳輸作用.在A 環流型控制下,北京地區風速較小,污染較輕,沒有明顯的傳輸作用.
對不同高度上的污染傳輸進一步分析,見圖8.W 和SW 環流型下,從徑向上看,北京地區垂直各層以強南風為主,污染由南向北傳輸,北京北部0.6km以下由于山體阻隔,風速很小,所以0.6km 以下存在較強的山前匯聚作用,在徑向上產生非常強的PM2.5凈輸入通量.而0.6km 以上沒有山體阻隔,不存在明顯的山前匯聚作用.所以對邊界層中下部的南向輸入控制將有效地降低污染程度.從緯向上看,由于地轉偏向力的作用,SW 環流型存在污染物輸入來向的切變,在0.6km 以下以東風為主,在0.6km 以上以西風為主,這將造成北京地區高低空污染來源地區的轉化.

圖7 2013~2018 年北京秋冬季各環流型下近地面的風場和PM2.5 濃度空間分布Fig.7 Spatial distribution of wind field and PM2.5 concentration near the ground for each circulation type in the autumn and winter of 2013~2018


圖8 2013~2018 年秋冬季各環流型下風場和PM2.5 濃度垂直剖面疊加圖Fig.8 Vertical profile of wind field and PM2.5 for each circulation type in the autumn and winter of 2013~2018
S 環流型下, 0.6km 以下,從緯向上看,以東風為主,污染由東向西傳輸,產生較強的PM2.5東部平原凈輸入通量.0.6km 以上,從徑向上看,以南風為主,產生較強的PM2.5南部平原凈輸入通量.所以對邊界層中下部的東向輸入和邊界層上部的南向輸入控制將有效降低污染程度.
C和UM環流型下,北京地區垂直各層經向和緯向流場較弱,特別是在邊界層以下,風速小于1m/s,受傳輸影響較小.所以本地排放的削減對于污染的控制尤為重要.
E 和SE 環流型下,從經向上看,北京地區邊界層內以北風為主,污染由北向南傳輸,北京地區對南部的城市產生較大的PM2.5凈輸出通量.從緯向上看,這兩類環流型存在污染物輸入來向的切變,在0.6km以下以東風為主,在0.6km 以上以西風為主.
N、NE 和NW 環流型下北京地區垂直各層以北風和西風為主,隨著高度升高,風速增大,北京地區對東南部的城市產生較大的PM2.5凈輸出通量.表3 根據北京地區各環流型下大氣流場、PM2.5濃度和PM2.5傳輸通量的分析,總結出各環流型下PM2.5的傳輸特征.

表3 各環流型的PM2.5 傳輸特征Table 3 PM2.5 transport characteristics of each circulation type
3.1 在污染嚴重的SW 和W 環流型下,來自南部平原的PM2.5輸入主要發生在垂直高度0.6km 以下的范圍內,對北京具有非常強的輸入累積作用,加重了北京地區PM2.5的污染程度.
3.2 在污染嚴重的S 環流型下,0.6km 以下東部平原的PM2.5輸入和0.6km 以上南部平原的PM2.5輸入都產生了較強的輸入累積作用,京津冀東部和南部地區的污染物對北京地區PM2.5污染的影響通過不同的高度范圍發生作用.
3.3 在污染嚴重的C 和UM 環流型下,各方向的傳輸均未產生明顯的輸入累積作用,所以本地排放的削減對于污染的控制尤為重要.
3.4 在污染中等的E和SE環流型下,北京地區主要在近地層(200m 以下)的高度范圍對保定等城市產生較強的輸出作用,同時對北京的污染起到較強的消散作用.
3.5 在污染輕的N、NE 和NW 環流型下,北京地區在1km 以下的高度范圍內對廊坊、天津等城市有較強的輸出作用,同時對北京的污染具有非常強的輸出消散作用.
3.6 在污染輕的A 環流型下,北京地區沒有明顯的輸入輸出現象.