干氣溶膠復(fù)折射率的參數(shù)化方案

張智察,倪長(zhǎng)健*,劉新春,陸 輝,白愛娟 (.成都信息工程大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院,高原大氣與環(huán)境四川省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,四川 成都 60225；2.中國氣象局烏魯木齊沙漠氣象研究所,新疆 烏魯木齊 80002；.廣西師范大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院,廣西 桂林 54004)

大氣氣溶膠是指懸浮在地球大氣中沉降速度小,尺度范圍為10-3～20μm 的液態(tài)或固態(tài)粒子.氣溶膠不僅散射與吸收太陽短波輻射和地球長(zhǎng)波輻射[1],而且與云存在著相互作用[2-3].另外,氣溶膠作為非均相界面間接影響大氣化學(xué)過程[4-7],并在很大程度上決定了環(huán)境空氣質(zhì)量的優(yōu)劣.

干氣溶膠(環(huán)境相對(duì)濕度小于40%)復(fù)折射率DACRI (m=nre-i·ni)是氣溶膠的一個(gè)重要參數(shù),其nre主要與光的散射有關(guān), ni則主要與光的吸收有關(guān)[8].因此,DACRI 在氣溶膠光學(xué)與輻射特性[9],光學(xué)設(shè)備元件以及遙感等領(lǐng)域應(yīng)用廣泛[8-12].由于氣溶膠化學(xué)組分以及數(shù)濃度粒徑分布的復(fù)雜性和不確定性[13-14],真實(shí)大氣中DACRI 的差異很大[10,12,15-16].

目前DACRI 的測(cè)算方法主要有三類.第一類為體積加權(quán)法[4-5,16-18],已被應(yīng)用于WRF-Chem,WRF-CMAQ 等數(shù)值模式中氣溶膠光學(xué)特性的計(jì)算模塊.體積加權(quán)法是將氣溶膠分為幾類主要的化學(xué)組分,根據(jù)所分化學(xué)組分的復(fù)折射率及其在氣溶膠中的體積分?jǐn)?shù),通過體積加權(quán)原理便可計(jì)算DACRI.Chan[4]將氣溶膠組分分為硫酸鹽,硝酸鹽,元素碳,有機(jī)碳以及其他物質(zhì)共5 類,分別測(cè)算了這5 類化學(xué)物質(zhì)在530nm 波長(zhǎng)處DACRI.在此基礎(chǔ)上, Solane[5]利用體積加權(quán)平均法計(jì)算了DACRI. Elbert[16]則將氣溶膠組分分為海鹽,硅酸鹽,碳酸鹽,碳/硫酸鹽混合顆粒,硫酸銨,硫酸鈣,金屬氧化物/氫氧化物,煤灰,生物質(zhì)以及其余含碳物質(zhì)這10 類,并根據(jù)其相對(duì)豐度以及粒徑分布計(jì)算了DACRI.Wex 等[17]和Cheng等[18]則將氣溶膠分為以黑碳為主的光吸收組分以及其他非光吸收組分,即雙組分光學(xué)氣溶膠模型,基于黑碳和其它物質(zhì)復(fù)折射率以及體積分?jǐn)?shù)的測(cè)量,利用體積加權(quán)法便可計(jì)算DACRI.然而,體積加權(quán)法對(duì)于數(shù)據(jù)的要求較高.第二類方法為直接測(cè)量法,如測(cè)量精度高但設(shè)備與技術(shù)較復(fù)雜的光聲法[19-20]以及簡(jiǎn)單易行但測(cè)量誤差較大的濾膜取樣法[21]等,這些方法目前仍由于測(cè)量技術(shù)與精度的不足而難以被廣泛應(yīng)用.第三類方法為反演法[11,22-24],該方法基于氣溶膠光學(xué)與輻射特性(如氣溶膠數(shù)濃度粒徑分布,氣溶膠散射系數(shù)和吸收系數(shù)等)的觀測(cè)數(shù)據(jù),結(jié)合Mie 散射理論等物理模型[25-26]來反演DACRI.張智察等[27]結(jié)合Mie 散射理論數(shù)值改進(jìn)算法[28]與免疫進(jìn)化算法[29]反演了550nm 波長(zhǎng)處DACRI 的nre和ni,有效地解決了目前DACRI 反演方法所存在的不足.

本文基于張智察等[27]算法反演的550nm 波長(zhǎng)處DACRI,分析了反演結(jié)果與顆粒物質(zhì)量濃度之比(BC/PM1, BC/PM2.5, BC/PM10, PM1/PM2.5, PM1/PM10和PM2.5/ PM10)之間的相關(guān)性,據(jù)此利用逐步線性回歸方法分別構(gòu)建了計(jì)算550nm 波長(zhǎng)處DACRI 的nre和 ni的參數(shù)化方案,分析了該參數(shù)化方案針對(duì)DACRI 的計(jì)算精度及其在灰霾演化過程中光學(xué)模擬的實(shí)用性,以期深化對(duì)氣溶膠光學(xué)與輻射特性的認(rèn)知,為數(shù)值模式中氣溶膠參數(shù)化方案的改進(jìn)提供新思路.

1 資料來源與處理

1.1 資料監(jiān)測(cè)點(diǎn)位

資料來自于成都市的2 個(gè)相鄰監(jiān)測(cè)點(diǎn)位,一是位于成都市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院綜合大樓樓頂(104°02'E,30°39'N),距離地面21m,主要用于監(jiān)測(cè)bsp與bap;另一點(diǎn)位位于成都市一環(huán)路內(nèi)聯(lián)益大廈樓頂(104°02′E,30°39′N),與街道面相對(duì)高度81m,主要用于監(jiān)測(cè)顆粒物數(shù)濃度粒徑分布以及不同粒徑的質(zhì)量濃度(監(jiān)測(cè)點(diǎn)位是中國氣象局大氣成分觀測(cè)網(wǎng)目前在四川的唯一站點(diǎn)).2 個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)位之間的直線距離為410m,環(huán)境氣象條件基本一致.點(diǎn)位四周視野開闊,周圍是集中居住區(qū),無明顯大氣污染源.上述兩個(gè)資料觀測(cè)位點(diǎn)的地理位置雖略有差異,但針對(duì)該區(qū)域的氣溶膠研究結(jié)果[30-34]與相關(guān)研究結(jié)論基本一致.此外,觀測(cè)資料前期經(jīng)過嚴(yán)格質(zhì)量控制,具備較強(qiáng)可信度與匹配度.

1.2 資料處理

儀器包括德國 LUFFT WS600 一體式氣象站,AURORA-3000 積分濁度計(jì),AE-31 黑碳儀以及GRIMM180 環(huán)境顆粒物監(jiān)測(cè)儀.

WS600 一體式氣象站(LUFFT 公司,德國)可測(cè)定空氣溫度,濕度,氣壓,風(fēng)速,風(fēng)向以及降水強(qiáng)度等氣象要素.通過電容式傳感器測(cè)定大氣相對(duì)濕度.利用一個(gè)精準(zhǔn)的NTC 模塊測(cè)定大氣溫度.利用超聲波原理進(jìn)行測(cè)定風(fēng)速風(fēng)向.利用24GHz 的多普勒雷達(dá)測(cè)定每一滴雨/雪滴的滴落速度,從而計(jì)算出降水強(qiáng)度,降水類型和降水量.將WS600 一體式氣象站用于測(cè)定環(huán)境條件下的相對(duì)濕度.

AURORA-3000 積分濁度計(jì)[35](Ecotech 公司,澳大利亞)可直接測(cè)量多個(gè)波長(zhǎng)(450, 525 和635nm)下的干氣溶膠散射系數(shù),其采用了LED 作為光源,TSP 作為切割頭,總散射角度測(cè)量范圍為10°～170°.每24h 進(jìn)行零點(diǎn)檢查(誤差允許范圍為2Mm-1),每7d采用R134a 氣體進(jìn)行跨度標(biāo)定(誤差允許范圍為10%),采樣頻率為5min/次,其通過內(nèi)部溫濕度傳感器來自動(dòng)控制濁度計(jì)內(nèi)部加熱系統(tǒng),使得儀器內(nèi)部腔室中氣溶膠相對(duì)濕度控制在40%以下,將其作為氣溶膠的干燥狀態(tài).在最終確定干氣溶膠散射系數(shù)時(shí),利用Anderson 等[35]提出的TSI3536 積分濁度儀近前向散射截?cái)嗾`差的訂正方法,對(duì)AURORA-3000 積分濁度計(jì)進(jìn)行訂正.將確定后的525nm 波長(zhǎng)處的干氣溶膠散射系數(shù)bsp,525nm訂正[36]得到550nm波長(zhǎng)處的干氣溶膠散射系數(shù)(bsp)/Mm-1.訂正公式見式(1),式中α=1.36,代表了成都市Angstrom 波長(zhǎng)指數(shù)[37].

AE-31 型黑碳檢測(cè)儀[32,38](Magee Scientific 公司,美國)可直接連續(xù)實(shí)時(shí)觀測(cè)7 個(gè)波長(zhǎng)通道下(370, 470,520, 590, 660, 880 和950nm)黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量濃度,據(jù)此來間接測(cè)量干氣溶膠吸收系數(shù),其數(shù)據(jù)采集頻率為5min/次,采用TSP切割頭,采樣頭與儀器連接中間增設(shè)硅膠管控制相對(duì)濕度小于40%,減少水分對(duì)黑碳測(cè)量的影響[32,39].AE-31 型黑碳檢測(cè)儀基本測(cè)量原理是建立在石英濾紙帶所收集的粒子對(duì)光的吸收造成的衰減上,相較于黑碳?xì)馊苣z的吸收能力,氣溶膠其他成分對(duì)可見光的吸收可以忽略不計(jì),當(dāng)用一束光照射附有黑碳?xì)馊苣z的濾膜時(shí),由于黑碳?xì)馊苣z對(duì)可見光具有吸收衰減特性,通過測(cè)量透過采樣濾膜的不同波長(zhǎng)光的光學(xué)衰減量,就可以確定樣品中黑碳?xì)馊苣z的含量.根據(jù)吳兌等[38]針對(duì)AE -31 型黑碳檢測(cè)儀的對(duì)比觀測(cè)試驗(yàn)原理,首先利用AE- 31 型黑碳檢測(cè)儀直接觀測(cè)得到未經(jīng)訂正的880nm波長(zhǎng)處黑碳(BC)質(zhì)量濃度(CBC)(μg/m3),再利用CBC反演532nm 波長(zhǎng)處的吸收系數(shù)(bap,532nm)(Mm),見式(2).再由bap,532nm訂正得到550nm 波長(zhǎng)處的吸收系數(shù)(bap)(Mm),見式(3).

GRIMM180 環(huán)境顆粒物監(jiān)測(cè)儀(GRIMM 公司,德國)可實(shí)時(shí)直接測(cè)量大氣中PM10, PM2.5和PM1的顆粒物質(zhì)量濃度以及31 個(gè)空氣動(dòng)力學(xué)粒徑段的氣溶膠數(shù)濃度,數(shù)據(jù)采集頻率為5min/次,并采用Nafion除濕,控制腔室內(nèi)相對(duì)濕度小于40%,各粒徑段粒子直徑的起始值分別為0.25, 0.28, 0.3, 0.35, 0.4, 0.45,0.5, 0.58, 0.65, 0.7, 0.8, 1.0, 1.3, 1.6, 2.0, 2.5, 3.0, 3.5,4.0, 5.0, 6.5, 7.5, 8.0, 10.0, 12.5, 15.0, 17.5, 20.0, 25.0,30.0, 32.0μm. GRIMM180 環(huán)境顆粒物監(jiān)測(cè)儀將環(huán)境空氣以恒定速度吸入測(cè)量腔室,此時(shí)激光源產(chǎn)生高頻激光脈沖.如果被吸入空氣中存在顆粒物,激光便會(huì)被散射,散射光轉(zhuǎn)化為電信號(hào),再通過電信號(hào)的強(qiáng)度來確定顆粒物數(shù)濃度及其質(zhì)量濃度.

上述三類監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)均統(tǒng)一處理成小時(shí)均值數(shù)據(jù).

針對(duì)成都市2017 年10～12 月AURORA-3000積分濁度計(jì), AE-31 黑碳儀以及GRIMM180 環(huán)境顆粒物監(jiān)測(cè)儀的地面逐時(shí)觀測(cè)數(shù)據(jù),首先剔除了出現(xiàn)降水,沙塵以及大風(fēng)現(xiàn)象所在日的全部數(shù)據(jù);其次,剔除儀器烘干后相對(duì)濕度仍大于40%的異常數(shù)據(jù),以排除水汽影響;最后,剔除超出界限值數(shù)據(jù),連續(xù)無變化數(shù)據(jù),缺測(cè)數(shù)據(jù)以及氣溶膠質(zhì)量濃度存在倒掛等異常數(shù)據(jù),共匹配獲得樣本1314 個(gè).

1.3 反演算法

基于Mie 散射理論,大氣多粒子氣溶膠散射系數(shù)bsp和吸收系數(shù)bap計(jì)算公式分別表示如下.

式中:α=2πr/λ 為尺度參數(shù);其中r 為粒子半徑, λ 為入射光波長(zhǎng); m 是粒子的復(fù)折射率;由實(shí)部nre和虛部ni構(gòu)成; n(r)是粒子的譜分布; Qsca和Qabs分別是散射效率因子和吸收效率因子,二者均是α 和m 的函數(shù).bsp, bap, n(r), λ 以及r 均為已知參數(shù).令等號(hào)左側(cè)bsp和bap為測(cè)量值,等號(hào)右側(cè)為計(jì)算值,通過聯(lián)立式(4)與式(5)方程組,則針對(duì)DACRI 的反演可轉(zhuǎn)化為求解目標(biāo)函數(shù)f 的零點(diǎn),目標(biāo)函數(shù)見式(7).

式(7)是一個(gè)非常復(fù)雜的非線性方程,常規(guī)的Mie 散射理論算法以及優(yōu)化手段的缺乏制約了DACRI 的反演.為此,本文采用張智察等[27]提出的算法來反演DACRI,該算法結(jié)合了Mie 散射理論數(shù)值改進(jìn)算法[28]與免疫進(jìn)化算法[29],兼顧了計(jì)算穩(wěn)定性,計(jì)算效率以及反演精度,反演1.2 節(jié)中所有樣本DACRI 的目標(biāo)函數(shù)f 均小于1%.研究結(jié)果表明[31-33],反演所得的DACRI 統(tǒng)計(jì)特征與相關(guān)研究的測(cè)量結(jié)果基本一致,反演結(jié)果可信.

2 結(jié)果與討論

基于1.3 節(jié)的反演結(jié)果,本文取前2/3 時(shí)間序列的數(shù)據(jù)集作為建模數(shù)據(jù)集(876 個(gè)),用于構(gòu)建干氣溶膠復(fù)折射率的參數(shù)化方案.選擇后1/3 時(shí)間序列中一次灰霾演化過程的數(shù)據(jù)集作為驗(yàn)證集(193 個(gè)),用于驗(yàn)證該參數(shù)化方案的實(shí)用性.

2.1 干氣溶膠復(fù)折射率與顆粒物質(zhì)量濃度之比的相關(guān)性

與體積加權(quán)法計(jì)算DACRI 的原理[4-5,16-18]相似,尤其是Wex[17]和Cheng[18]所采用的雙組分光學(xué)氣溶膠模型,即認(rèn)為顆粒物質(zhì)量濃度之比在一定程度上可表征氣溶膠化學(xué)組分信息,進(jìn)而可用于計(jì)算DACRI[4-5,16-18].因此,本文以CBC/CPM1, CBC/CPM2.5,CBC/CPM10, CPM1/CPM2.5, CPM1/CPM10 和CPM2.5/CPM10 分別代表BC/PM1, BC/PM2.5, BC/PM10, PM1/PM2.5,PM1/PM10和PM2.5/PM10這6種顆粒物質(zhì)量濃度之比,進(jìn)一步分析了建模數(shù)據(jù)集的DACRI 與這6 種顆粒物質(zhì)量濃度之比之間的相關(guān)性(表1).

DACRI 的nre與CBC/CPM2.5, CPM1/CPM2.5呈現(xiàn)出一定的正相關(guān)(P＜0.001),其相關(guān)系數(shù)分別為0.42,0.36;并與 CPM2.5/CPM10呈現(xiàn)出一定的負(fù)相關(guān)(P＜0.001),相關(guān)系數(shù)為-0.37. BC 是氣溶膠中粒子實(shí)部最大的物質(zhì),高達(dá)1.96.無機(jī)鹽粒子的實(shí)部次之(如硝酸鹽為1.55,氯化鈉為1.52,硫酸鹽為1.76)[4],其數(shù)濃度在總氣溶膠中具有很大的占比.參考體積加權(quán)原理,CBC/CPM2.5, CPM1/CPM2.5的增大勢(shì)必意味著BC和無機(jī)鹽對(duì)DACRI的nre正向貢獻(xiàn)的增大,因此其與CBC/CPM2.5, CPM1/CPM2.5呈現(xiàn)出一定的正相關(guān);二次有機(jī)氣溶膠的實(shí)部相對(duì)較低,但其在城市大氣的PM2.5中卻具有較大的占比[40-43],同理, CPM2.5/CPM10的增大意味著二次有機(jī)氣溶膠對(duì)DACRI 的nre負(fù)向貢獻(xiàn)的增大,因此其與CPM2.5/CPM10呈現(xiàn)出一定的負(fù)相關(guān).顆粒物質(zhì)量濃度之比對(duì)氣溶膠化學(xué)組分信息的表征不全很可能是引起上述相關(guān)系數(shù)偏低的最主要因素.但總體而言,BC 對(duì)nre的貢獻(xiàn)最大, PM1略低,這可能與PM1中不同化學(xué)組分對(duì)nre正負(fù)貢獻(xiàn)之間的相互抵消有關(guān). PM2.5的負(fù)向貢獻(xiàn)最大,這可能與隨著粒徑范圍的增大,對(duì)nre起負(fù)向貢獻(xiàn)作用的化學(xué)組分含量也隨之增大有關(guān).相較于僅考慮BC 作為化學(xué)組分的雙組分光學(xué)氣溶膠模型[17-18],以顆粒物質(zhì)量濃度之比作為自變量來計(jì)算nre的相關(guān)系數(shù)可能將有所提升.

DACRI 的ni與CBC/CPM2.5, CBC/CPM10, CBC/CPM1,CPM1/CPM2.5呈現(xiàn)出顯著的正相關(guān),其相關(guān)系數(shù)分別為0.81, 0.65, 0.53, 0.42 (P＜0.001).BC 是氣溶膠中粒子虛部最大的物質(zhì)(高達(dá)0.66),而其余則均接近于0[4],并且主要分布于0.01～0.05μm 的粒徑范圍.同樣參考體積加權(quán)原理,CBC/CPM2.5, CBC/CPM10, CBC/CPM1, CPM1/CPM2.5的增大意味著BC 對(duì)DACRI 的ni正向貢獻(xiàn)的增大,因此DACRI 的ni與CBC/CPM2.5, CBC/CPM10, CBC/CPM1, CPM1/CPM2.5呈現(xiàn)出最顯著的正相關(guān).相較于nre,影響ni的化學(xué)組分較為單一(可僅考慮BC)[39],因此ni與顆粒物質(zhì)量濃度之比的相關(guān)系數(shù)要顯著大于nre.

表1 DACRI 與6 種顆粒物質(zhì)量濃度之比的相關(guān)系數(shù)Table 1 Correlation coefficients between DACRI and 6ratios of particle mass concentration

2.2 干氣溶膠復(fù)折射率參數(shù)化方案的構(gòu)建

若以6 種顆粒物質(zhì)量濃度之比作為自變量,以建模數(shù)據(jù)集DACRI 的nre和ni分別作為因變量,自變量之間顯著的相關(guān)性(表2),即共線性問題的出現(xiàn)將使得普通線性回歸方法難以準(zhǔn)確計(jì)算DACRI.為此,本文采用了逐步線性回歸方法[44]來構(gòu)建DACRI 的參數(shù)化方案,分別見式(8)和式(9),相關(guān)統(tǒng)計(jì)分析見表3.表3 中的容差表示該變量不能由方程中其他自變量解釋的方差所占的構(gòu)成比,其值的倒數(shù)為方差膨脹因子(VIF),容差越小, VIF 越大,則說明該自變量與其他自變量的線性關(guān)系愈密切,共線性問題則越嚴(yán)重.統(tǒng)計(jì)學(xué)研究認(rèn)為,當(dāng)VIF 大于3 時(shí)將帶來嚴(yán)重的共線性問題,并導(dǎo)致參數(shù)估計(jì)不穩(wěn)定[45].由表3 可知,逐步線性回歸方法有效地解決了不同自變量(顆粒物質(zhì)量濃度之比)間的共線性問題,用于計(jì)算nre和ni的自變量個(gè)數(shù)均降低至3 個(gè), VIF 均小于3.

表2 不同顆粒物質(zhì)量濃度之比之間的相關(guān)系數(shù)Table 2 Correlation coefficients between different ratios of particle mass concentration

表3 DACRI 逐步線性回歸分析Table 3 Stepwise linear regression analysis of DACRI

圖1 給出了該參數(shù)化方案針對(duì)nre(圖1a)和ni(圖1b)建模數(shù)據(jù)集的計(jì)算結(jié)果, nre和ni的計(jì)算值與測(cè)量值之間的相關(guān)系數(shù)分別達(dá)到0.54 (P＜0.0001)和0.85(P＜0.0001),平均相對(duì)誤差分別為 2.31%和15.18%,表明該參數(shù)化方案可有效地表征出DACRI與顆粒物質(zhì)量濃度之比之間的關(guān)系,具備較高計(jì)算精度.

nre和ni對(duì)自變量因子敏感性的不同很可能是導(dǎo)致兩者計(jì)算值與測(cè)量值之間相關(guān)系數(shù)和平均相對(duì)誤差存在差異的重要因素.此外,顆粒物質(zhì)量濃度之比針對(duì)氣溶膠化學(xué)組分信息的表征不全很可能是導(dǎo)致nre與測(cè)量值之間相關(guān)系數(shù)偏低的主要原因.因此,更為全面細(xì)致的氣溶膠化學(xué)組分將有助于改進(jìn)干氣溶膠復(fù)折射率計(jì)算值與測(cè)量值之間的相關(guān)系數(shù)以及平均相對(duì)誤差,但這樣也會(huì)增大對(duì)基礎(chǔ)數(shù)據(jù)的獲取難度并使得計(jì)算的不確定性增大,從而限制其實(shí)用性,這也正是目前體積加權(quán)法的弊端.

圖1 參數(shù)化方案計(jì)算的DACRI 與測(cè)量值的散點(diǎn)Fig.1 Scatter plots between the calculated DACRI by the parameterization scheme and the measured values

2.3 干氣溶膠復(fù)折射率參數(shù)化方案的應(yīng)用

為進(jìn)一步評(píng)估該參數(shù)化方案的實(shí)用性,利用該參數(shù)化方案模擬了觀測(cè)時(shí)段內(nèi)一次灰霾演化過程(驗(yàn)證數(shù)據(jù)集)中的nre, ni, bsp和bap.該灰霾演化過程時(shí)段為2017 年12 月4 日15:00～13 日09:00 (表4).

首先利用該參數(shù)化方案模擬了此次灰霾過程中的nre(圖2a)和ni(圖2b),二者的模擬值與測(cè)量值之間的平均相對(duì)誤差分別為1.81%和14.93%,略低于全部樣本的平均相對(duì)誤差.在此基礎(chǔ)上,通過式(4)和式(5)模擬了此次灰霾演化過程中的bsp(圖3a)和bap(圖3b), 二者的模擬值與測(cè)量值之間的相關(guān)系數(shù)分別為0.98 (P＜0.0001)和0.91(P＜0.0001),平均相對(duì)誤差分別為7.43%和14.79%.綜上可知,該參數(shù)化方案可較好地模擬DACRI, bsp和bap在此次灰霾演化過程中的演化特征.

nre和ni分別主要決定了bsp和bap的模擬效果.進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn), nre模擬值與測(cè)量值之間的平均相對(duì)誤差為1.81% (圖2a),而bsp模擬值與測(cè)量值之間的平均相對(duì)誤差卻為7.43% (圖3a),表明bsp對(duì)nre的變化具有較高的敏感性.另外,ni模擬值與測(cè)量值之間的平均相對(duì)誤差為14.93% (圖2b),而bsp模擬值與測(cè)量值之間的平均相對(duì)誤差也僅為14.79%(圖3b),表明bap對(duì)ni的變化呈現(xiàn)出較弱的敏感性.上述敏感性分析結(jié)果與已有的相關(guān)研究結(jié)論一致[45].由前述分析可知, DACRI 主要取決于干氣溶膠化學(xué)組分結(jié)構(gòu),其中硫酸鹽,硝酸鹽,以及元素碳等物質(zhì)是決定DACRI 的關(guān)鍵化學(xué)組分.雖然DACRI 與顆粒物質(zhì)量濃度之比之間存在相關(guān)性,但它們?nèi)噪y以全面表征干氣溶膠化學(xué)組分變化的復(fù)雜性及其對(duì)DACRI 的影響.因此該參數(shù)化方案針對(duì)DACRI 的總體模擬效果較好,但對(duì)DACRI 極值的模擬誤差仍相對(duì)較大(圖2),并由此導(dǎo)致bsp和bap極值模擬結(jié)果與實(shí)測(cè)值之間的相應(yīng)偏差(圖3).

表4 2017 年12 月1 日16:00 時(shí)～2017 年12 月7 日18:00 期間灰霾演化過程Table 4 Evolution processing of haze from 16:00 on December 1, 2017 to 18:00on December 7, 2017

圖2 利用參數(shù)化方案模擬的DACRI 與測(cè)量值的時(shí)間序列Fig.2 Time series of the simulated DACRI by the parameterization scheme and the measured values

圖3 基于該參數(shù)化方案模擬的干氣溶膠散射系數(shù)和吸收系數(shù)與測(cè)量值的時(shí)間序列Fig.3 Time series of the simulated dry aerosols scattering coefficient (bsp) and absorption coefficient (bap) based on the parameterization scheme and the measured values

后期將通過耦合其它理論研究成果[33],進(jìn)一步 探討該參數(shù)化方案在氣溶膠光學(xué)與輻射特性中的模擬能力,以及針對(duì)數(shù)值模式輸出結(jié)果的反饋修正能力,以期為數(shù)值模式的改進(jìn)提供新思路.

3 結(jié)論

3.1 基于550nm 波長(zhǎng)處干氣溶膠復(fù)折射率實(shí)部和虛部與特定顆粒物質(zhì)量濃度之比(BC/PM1, BC/PM2.5, BC/PM10, PM1/PM2.5, PM1/PM10和PM2.5/PM10)之間的相關(guān)性分析,以顆粒物質(zhì)量濃度之比作為自變量,實(shí)部和虛部分別作為因變量,利用逐步線性回歸方法分別構(gòu)建了干氣溶膠復(fù)折射率實(shí)部和虛部的參數(shù)化方案.

3.2 該參數(shù)化方案針對(duì)干氣溶膠復(fù)折射率實(shí)部和虛部的計(jì)算具有較高的精度,較好地模擬了一次灰霾演化過程中干氣溶膠的散射系數(shù)和吸收系數(shù)