高放廢液儲罐氫氣爆炸事故試驗研究

陳 磊，王鵬毅，孫樹堂，莊大杰，孟東原，連一仁，閆 峰，張建崗，李國強

(中國輻射防護研究院，山西 太原 030006)

人類在合理開發和利用核能過程中，不可避免地會產生大量放射性廢液，由于高放廢液放射性強、毒性大、發熱量高、腐蝕性強等特點，其安全問題一直是世界各國重點關注的問題之一[1]。1957年前蘇聯南烏拉爾基斯迪姆(Kyshtym)高放廢液儲罐發生爆炸事故，爆炸威力相當于70～100 t TNT炸藥，導致超過2 000萬Ci的放射性物質釋放出來，污染面積達1 000 km2，使得43.7萬人受到超過通常標準的照射，此次事故被定義為重大核事故6級[2]。高放廢液在貯存過程中會產生可燃性氣體氫氣，若高放廢液儲罐中的氫氣未能及時排出或被稀釋，當混合氣體中氫氣的濃度達到爆炸范圍(4%～74%)時，可能發生爆炸[3]，導致儲罐破裂，儲罐內高放廢液發生泄漏，對環境和人員造成傷害。1995年洛斯阿拉莫斯國家實驗室對美國漢福特儲罐場的177個高放廢液儲罐進行了概率安全分析，結果表明，可燃氣體燃燒事故風險占總風險的18%，且事故后果可能會很嚴重[4]。高放廢液儲罐氫氣爆炸事故也被定義是后處理設計基準事故之一。

本文對高放廢液儲罐氫氣爆炸事故進行了試驗研究，對高放廢液儲罐氫氣爆炸事故的機理進行了總結分析，介紹了高放廢液儲罐氫氣爆炸事故試驗設施和測量系統，分別對高放廢液儲罐發生氫氣爆炸事故時的壓力、溫度等進行了研究，并提出了預防和緩解建議。

1 高放廢液儲罐氫氣爆炸事故機理

氫氣在0 ℃、1個大氣壓下的密度為0.089 89 g/L，是空氣的1/14，甲烷的1/8，丙烷的1/22，非常輕，所以很容易在高放廢液儲罐頂部富集。同時，氫氣在空氣中的最小著火能量為0.018 mJ，在氧氣中的最小著火能量為0.007 mJ，比其他常見燃料低一個數量級。氫氣和空氣的混合物非常容易被點燃，即使是幾乎不可見的火花，甚至是干燥天氣下人體所釋放的靜電(約15 mJ)都能使之點燃。此外，H2的電導率很低，容易積累電荷而導致火花[5]。所以，高放廢液儲罐內氫氣一旦累積到一定濃度，很容易發生氫氣爆炸事故。

在高放廢液碳鋼儲罐(如美國漢福特SY-101)中，認為氫氣由以下三種機制產生：輻射分解、熱解、腐蝕[6-10]。SY-101罐中輻射分解產生氫氣的速率為9.96 ft3/d，熱解產生氫氣的速率為 19.38 ft3/d；腐蝕產生氫氣的速率為1.0 ft3/d。SY-101罐所用的鋼材ASTM-537在模擬廢物條件下(強酸性、硝酸鹽、鈉鹽、鋁鹽、有機絡合物)，腐蝕率小于0.0005 in/y，即0.0 012 mm/y。我國高放廢液儲罐為不銹鋼材料，冶金研究所將不銹鋼置于2 mol/L的硝酸溶液及0.06 mol/L的硫酸溶液中，測得腐蝕率為0～0.008 mm/y[8]645。

在儲罐SY-101的罐頂空間內有靜電和金屬引起的火花兩類火源可能點燃氫氣。最可能的點火源有來自監測氫氣的設備以及通風系統中如風機、連續氣流監測儀等設備[6-7]。我國高放廢液儲罐中可能的點火源與SY-101罐的可能點火源類似。在高放廢液貯存系統內發生諸如斷電、排氣失效等事故時，會導致氫氣不能及時地排出或稀釋，造成氫氣在高放廢液儲罐頂部累積，從而可能導致高放廢液儲罐發生氫氣爆炸事故。

2 試驗設施

高放廢液儲罐氫氣爆炸事故試驗設施位于中國輻射防護研究院榆次試驗基地。設施主要參考GB/T 803《空氣中可燃氣體爆炸指數測定方法》[11]及GB 25286 《爆炸性環境用非電氣設備等標準規范設計制造》[12]。高放廢液儲罐氫氣爆炸事故試驗設施組成如圖1所示。

圖1 高放廢液儲罐氫氣爆炸事故試驗設施組成簡圖

試驗設施主要包括模擬儲罐、氣體循環管路、液體控制管路、氫氣管路、視鏡、人孔、泄壓保護裝置等。試驗設施主體為圓柱形模擬儲罐，按照實際儲罐按照比例縮放，用于氫氣及混合氣體的爆炸測試，經驗表明，長徑比相同，在爆炸容器大于1 m3時，氣體的最大爆炸壓力值基本相同。儲罐本體材質為容器鋼Q345R，上下為平蓋封頭，接管材質為20鋼，法蘭材質為Q345R，內部管材質為20鋼，整體設計壓力為2 MPa，總質量為17 t。氣體循環管路包括防爆氣動球閥、防爆風機、連接管線、控制器等。循環風機風量110 m3/h。氣體循環管路能夠將裝置內的氣體進行循環，使得儲罐內的氣體均勻分布。液體控制管路包括升液泵、防爆氣動球閥、液位計、連接管線、控制器等，能夠將液體(一般為水)通入比例儲罐內，通過液位計來控制通入裝置主體內的液位。氫氣連接管路包括氣源、防爆氣動球閥、連接管線、控制器等，能夠將一定量的氫氣通入裝置主體內。點火方式為電火花點火，點火能量為15 kV、300 VA，持續時間為0.5 s，符合標準要求。儲罐頂部設置有泄壓保護裝置，泄壓啟動壓力1.9 MPa，防止容器過壓發生危險。儲罐頂部和側壁設置有多組法蘭孔，接口能夠用于安裝各類傳感器，包括壓力、溫度等，所有接口都配有法蘭蓋，試驗時根據需要在接口上安裝測量傳感器，不需要的接口用法蘭蓋密封。高放廢液儲罐氫氣爆炸事故試驗設施外觀如圖2所示。

3 測量系統

測量系統由壓力測量、溫度采集和影像采集組成。圖3為測量系統示意圖。

壓力測量由PCB 113B21型壓力傳感器、上海北智61000型恒流放大器、NI 9205數據采集卡以及 IEPI ExTest壓力采集軟件組成，能提供16通道壓力數據測量，連續采樣速率250 k/s，壓力傳感器常用量程范圍0～1 379 kPa。壓力測量用于測量試驗時氫氣的爆炸壓力及壓力上升速率等參數。

圖2 高放廢液儲罐氫氣爆炸事故試驗設施

圖3 測量系統示意圖

圖4 壓力傳感器安裝圖

溫度采集由Nanmac E12-1-G-U侵蝕型快速響應熱電偶、ESC-TC02 快速響應熱電偶輸入模塊、ESC-LP-AAG 隔離低通濾波器模塊、ESC-DI01-ISO 隔離數字量輸入模塊以及iESC-DAQ v2.6 多功能數據采集軟件組成，能提供10通道溫度數據測量，連續采樣速率500 kSa/s，快速響應熱電偶常用量程范圍0～3 100 ℃。溫度測量用于測量試驗時儲罐壁面溫度的變化。

圖5 快速響應熱電偶安裝圖

所有傳感器布置在儲罐的頂蓋和側面，其中包括：12個壓力傳感器：P1～P12，P1～P5平均分布在180°到0°徑向方向，P6～P9平均分布在儲罐側面0°方向，同時P11在儲罐側面180°方向，與P7處于同一高度形成對照組，P12在儲罐頂蓋90°到270°徑向，與P5形成對照組；8個溫度傳感器：T1～T3平均分布在270°到90°徑向方向，T4～T6平均分布在儲罐側面90°方向，同時T8在儲罐側面180°方向，與T4處于同一高度形成對照組，T7在儲罐頂蓋0°到180°徑向，與T2形成對照組；點火點A位于儲罐頂部中心附近；具體的布置如圖6所示。

圖6 傳感器布置圖

影像采集包括高速相機、常規錄像機和相機，用于記錄氫氣爆炸時儲罐內部的情況，輔助完成分析計算工作。高速相機在分辨率為512×512像素時拍攝速率可達到11 527幀/s，常用幀率為3 000幀/s，記錄時長4 s。

4 試驗方案與結果

4.1 試驗方案

試驗操作流程如圖7所示。首先，安裝測量系統、點火電極等并檢查完好性，接下來在儲罐內裝入模擬料液，模擬料液主要成分為水，并添加一定量的硝酸鍶和硝酸銫，用于模擬儲罐內裝有高放廢液的情景；將氫氣經管道充入模擬儲罐，模擬在事故情況下，儲罐內氫氣的累積情況，然后啟動點火裝置點燃預混氣體，同時觸發采集設備及高速相機，開始相關試驗數據的記錄，實現各項數據同步采集。

圖7 試驗流程

本文主要考慮儲罐內氫氣發生爆炸時對儲罐的力學影響，選擇模擬料液容積為儲罐裝載容量的一半，氫氣濃度為30%體積比的情形進行分析，此時，氫氣濃度為爆炸反應當量濃度，即爆炸時產生的壓力最大。

4.2 爆炸壓力

圖8給出了每個測量點的爆炸曲線圖。從圖中可以看出，從爆炸開始到達最大壓力的時間約為70 ms，平均爆炸壓力(超壓)為0.491 1 MPa，平均壓力上升速率為60.451 5 MPa/s，最大爆炸壓力約為0.596 5 MPa(超壓)。

圖8 儲罐內測量點爆炸壓力曲線

圖9為儲罐頂部(左)及儲罐側壁(右)爆炸壓力分布云圖。可以看出，遠離點火點處的爆炸壓力數值(超壓)更大，爆炸壓力(超壓)最大點位于儲罐側面底部，即當點火點位于儲罐頂部中心附近時，儲罐側面底部爆炸壓力最大，承受的應力/應變最大，同時，從儲罐側壁爆炸壓力云圖可以看出，位于模擬料液以下的爆炸壓力變化不大，爆炸壓力(超壓)數值幾乎處于同一水平。

圖9 儲罐頂部(左)及儲罐側壁(右)爆炸壓力分布云圖

圖10 儲罐內壁面測量點溫度曲線

4.3 壁面溫度

圖10給出了每個測量點的壁面溫度曲線圖。從圖中可以看出，儲罐內發生爆炸時，各測量點溫度約在2 s內達到最大值，儲罐壁面溫度最高約為110 ℃，儲罐壁面內最低溫度約為25 ℃，此時測量點位于模擬料液以下(圖10中溫度曲線6)，故其溫度為模擬料液的溫度，約為25 ℃。

4.4 高速影像

儲罐側壁設置有2個觀察口，觀察口使用石英玻璃制成，試驗時在觀察口處設置高速相機，用來記錄爆炸試驗過程，畫幅為1 280×962像素，幀率為2 100幀/s，圖11 給出了爆炸過程的關鍵幀。點火點位于儲罐頂部，圖11中關鍵幀1到6火焰從頂部向下蔓延并向四周擴散，約在圖11中關鍵幀6(79 ms)時達到爆炸最劇烈狀態(亮度最高)，與壓力數據基本對應，隨后火焰逐漸熄滅，溫度降低(亮度下降)，到關鍵幀9(450 ms)時，火焰基本熄滅。

4.5 儲罐承壓能力分析

美國SY-101儲罐直徑為22.86 m，高14.02 m，厚度在25.4 mm(底部)到9.53 mm(頂部)之間[6]。假設SY-101儲罐材料為S30408不銹鋼，使用試驗數據對其進行承壓能力分析。根據儲罐爆炸壓力及壁面溫度分析可知，儲罐內最大爆炸壓力約為0.596 5 MPa(超壓)，儲罐壁面溫度最高約為110 ℃，查得S30408不銹鋼儲罐壁厚小于28 mm，溫度在150 ℃以下時，許用應力為137 MPa[13]。

圖11 儲罐內爆炸過程高速影像

根據公式(1)[13]得到儲罐的計算厚度約為50 mm，大于儲罐使用的最大厚度25.4 mm，故發生氫氣爆炸時，假設SY-101儲罐材料為S30408不銹鋼，則儲罐有發生損壞的風險。

(1)

式中，δ為圓筒的計算厚度，mm；pc為計算壁厚時使用的壓力，參照試驗數據取0.596 5 MPa；[σ]t為設計溫度下圓筒的許用應力，MPa；φ為焊接接頭系數，這里取1；Di為圓筒的內直徑，mm。

5 結論

通過髙放廢液儲罐氫氣爆炸事故試驗的爆炸壓力、壁面溫度以及高速影像結果可知，當氫氣體積濃度為30%，點火位置在儲罐頂部中心附近時，儲罐側面底部承受的壓力最大，爆炸超壓約為0.596 5 MPa，儲罐側面溫度最高，約為110 ℃。以美國SY-101儲罐的尺寸為例進行分析，若儲罐為不銹鋼材質，分析表明，在發生氫氣爆炸事故時，儲罐有發生損壞的風險。

根據試驗結果及承壓能力分析對髙放廢液儲罐設計和日常運行維護提出以下建議：(1)避免氣體在儲罐內發生累積，如設置冗余的氣體稀釋通道等，從而防止儲罐內氫氣發生爆炸；(2)在設計制造高放廢液儲罐時，適度加強高放廢液儲罐的承壓能力，如增加儲罐的厚度等手段，使得其在發生氫氣爆炸事故時仍能保持儲罐的完好性。