鋪放參數對復合材料厚度方向力學行為影響

蔡立成，錢詩夢，汪海晉，丁會明，徐強,*

1. 浙江大學 機械工程學院 流體動力與機電系統國家重點實驗室浙江省先進制造技術重點研究實驗室，杭州 310027 2. 杭州艾美依航空制造裝備有限公司，杭州 311200

先進復合材料憑借其高比剛度、比強度和設計靈活性，被廣泛應用于航空領域[1-2]。航空復合材料結構的靜強度測試需要考慮所有臨界荷載情況和相關失效模式[3]。其中，復合材料厚度方向力學行為在薄壁結構中往往被認為是可以忽略的。但在大型葉片破壞實驗中，Chen等[4-5]發現復合材料面外拉伸而引起的分層是葉片坍塌的主要失效形式之一。針對航空復合材料構件，美國聯邦航空管理局也將復合材料的厚度方向性能作為基礎測試數據之一，應用于尾槳葉片、固定翼等復合材料結構的模塊化測試之中[6]。因此，復合材料層合板厚度方向的力學行為需要進行充分有效的評估[7-8]。

面外拉伸實驗是進行復合材料厚度方向力學性能對比測試的基本實驗方法[9]。Ferguson[10]與Hara等[11-12]針對面外拉伸試驗，探討了試件鋪層、外形與尺寸等對試驗結果的影響，發現該實驗方法存在明顯的尺寸效應。Gǜerdal等[13]通過面外拉伸試驗，研究了孔隙缺陷對復合材料厚度方向性能的影響，發現面外拉伸強度隨孔隙率升高線性下降。

由于復合材料層合板承受面外載荷的能力較弱，復合材料構件往往在使用中會因無法承受面外載荷而過早失效[7]。所以為滿足復合材料結構的設計與分析需求，在制造的過程中便需要保證復合材料厚度方向擁有最佳的力學性能。目前，自動鋪放技術正逐步取代人工鋪放，成為大型復合材料構件制造的主流方式，在航空航天飛行器,尤其是在大型飛機的復合材料主承力結構制造中所占比重越來越大[14-15]。為保證制造質量，鋪放工藝參數的把控尤為重要[16-17]。適宜的鋪放參數不僅能在鋪放時獲得良好的材料鋪貼質量[18-20]，更能保證制造的復合材料構件擁有良好的力學性能。

Stokes-Griffin[21-22]與Qureshi等[23]針對聚醚醚酮基碳纖維增強復合材料，通過短梁剪切試驗與搭接剪切試驗揭示了鋪放溫度與速率的調控對材料層間剪切性能的影響作用。Clancy等[24]則借助楔形剝離試驗，找到了可使聚醚醚酮基碳纖維增強復合材料獲得最佳剝離強度的鋪放速率。Lukaszewicz等[25]討論了鋪放溫度對熱固性復合材料剪切性能的影響，通過對不同鋪放溫度下制造的試件進行短梁剪切試驗與微觀形貌觀察，發現在其實驗情況下，隨著鋪放溫度的升高，試件的孔隙率不斷下降，從而使試件的剪切強度獲得提升。段玉崗等[26]則進行了鋪放壓力、預浸料加熱溫度和芯模溫度的三因素四水平正交試驗，確定了以剪切強度為衡量指標的最優鋪放參數取值，在該鋪放工藝條件下制造的熱固性復合材料試件，其剪切強度比廠家提供的標準強度高出8%。由此可見，適宜的鋪放工藝參數對提高熱塑性、熱固性復合材料的層間剪切與剝離強度均有所成效。然而，現有研究工作大多局限于揭示鋪放參數變化對復合材料面內性能的影響規律，關于工藝參數對復合材料厚度方向性能的影響研究卻鮮有報道。

因此，為研究鋪放工藝參數與復合材料厚度方向力學性能關聯關系，本文在自行搭建的鋪放平臺上，通過改變鋪放壓力與鋪放溫度參數，制備不同鋪放工藝的復合材料試件并進行面外拉伸試驗，揭示鋪放工藝參數變化對復合材料厚度方向力學行為的影響規律。研究成果將為航空復合材料構件厚度性能設計與自動鋪放工藝參數選取提供試驗依據和指導。

1 試件制備與試驗設置

1.1 試件制備

試驗件制備所用預浸料為T700/USN12500，環氧樹脂含量35%±2%，由山東威海光威復合材料公司提供，固化溫度為120 ℃。鋪放過程在自行設計搭建的鋪放平臺上進行，見圖1。試驗件制備為[0]36鋪層。試驗為研究鋪放壓力與溫度對厚度方向性能影響的單因素試驗，在試件制備過程中需要控制三個工藝參數：鋪放速率、鋪放壓力及鋪放溫度，表1為三者控制方式與范圍。

圖1 鋪放平臺示意圖Fig.1 Schematic diagram of prepreg laying platform

鋪放臺壓輥的鋪放壓力值P由氣缸氣壓表征。P的取值在工程常用取值范圍0.05～0.3 MPa[27]的基礎上進行了一定的擴展。試驗所用預浸料為中低溫固化預浸料，選取鋪放溫度T的取值范圍為25～45 ℃。鋪放溫度控制如表2所示，調節加熱燈電壓改變加熱功率，即可實現鋪放溫度的調控，加熱燈的精度為±1 ℃。表3為不同鋪放工藝參數的具體分組。將鋪放壓力與鋪放溫度的交叉試驗組P2/T1設為基準組。

表1 鋪放臺參數Table 1 Laying table parameters

表2 鋪放溫度控制Table 2 Laying temperature control

真空袋固化壓力0.08 MPa，烘箱以5 ℃/min的速率升溫，至120 ℃后保溫120 min，保溫階段結束后隨爐冷卻，各分組的固化工藝相同。固化后的板件厚度為4 mm。

銑削直徑為24 mm的圓柱形試件。銑削時控制銑削參數盡可能地減少中上層銑削時試件加工缺陷的產生。控制銑削進給為0.5 mm/min，銑刀轉速為14 400 r/min，通過實驗室多次實踐對比研究表明，該加工參數可保證所加工試件無影響實驗的機加工缺陷產生。在對試件底部進行銑削時，由于切削力與試件振動的共同作用會使層合板底部產生分層，如圖2所示。將復合材料層合板與底板粘結，在銑削時可減小試件振動，從而避免底部分層現象出現。銑削完畢后解除粘結，獲得符合研究需求的圓柱形試件。

表3 試驗分組Table 3 Test groups

圖2 銑削對比示意圖Fig.2 Comparison diagram of milling methods

1.2 面外拉伸試驗設置

試驗基于試驗標準ASTM D7291[28]，對拉塊與試件粘結的可靠性以及夾具裝夾的對中性有嚴格的要求。粘結時通過固定試件與拉塊的相對位置，保證粘結過程中無滑移，粘結后拉塊與試件同軸。在靜力試驗機INSTRON 5985中完成試件裝夾，見圖3。以0.1 mm/min的載荷進行拉伸。本次試驗所用的夾具由多銷釘連接，在每次試件安裝后依靠重力維持豎直狀態，確保加載過程中試驗機施加在試件上的為單向力。在試件外表面上均布型號為BX120-1AA的4個應變片，通過1/4橋回路與應變采集系統四條通路相連采集應變數據。通過微應變500 με至1 500 με段計算各組厚度方向拉伸模量。

圖3 試件裝夾Fig.3 Specimen clamping

2 實驗結果與分析

2.1 鋪放壓力對材料厚度方向力學行為的影響

2.1.1 力學性能

圖4(a)為壓力組各組試件加載所得面外拉伸應力-應變曲線。可以看出，試件在拉伸過程中應力-應變呈現出良好的線性關系，脆性斷裂的微應變均未超過3 500 με。計算P1～P6組模量分別為11.5、11.3、11.8、11.8、11.6、12.1 GPa， 波動范圍僅為0.8 GPa，且相鄰兩組之間模量差不超過0.5 GPa，模量相近。可以認為，鋪放壓力的改變對厚度方向拉伸模量無顯著影響。

在圖4(b)中繪制了鋪放壓力與面外拉伸強度的曲線圖，其中基準組P2的平面外拉伸強度為37.5 MPa。由圖4(b)曲線可看出，在相同的鋪放溫度下，鋪放壓力的改變會對試件厚度方向拉伸強度產生顯著的影響。面外拉伸強度隨著鋪放壓力的增大，呈現出先增大后下降的趨勢，并在最大鋪放壓力組P6組呈現一定的回升。P3組取得實驗組面外拉伸強度的最大值38.8 MPa，與基準組相較強度提升了3.5%。在P1組中取得實驗組最小值34.3 MPa，與基準組相較強度下降達8.5%。P5組強度為35 MPa，強度下降6.7%。P6組中，面外拉伸強度獲得了一定提升，但與基準強度相較仍下降了3.2%。

圖4 鋪放壓力組試驗數據分析Fig.4 Analysis of test data under different laying pressure

圖5為各壓力組試樣的橫截面光學顯微鏡照片，對比各組試樣金相圖可發現，隨鋪放壓力增大，P1～P3組的層間富樹脂區厚度逐漸減小并且厚度趨于均勻。結合圖4(b)曲線，此時P1～P3組面外拉伸強度呈現為上升趨勢。與此同時，對比P5與P3、P4組金相圖可發現，隨鋪放壓力的進一步增大，層間樹脂被擠壓，發生相鄰層的纖維嵌合，形成層間樹脂囊(Resin-pocket)。結合Ghayoor等[29]對樹脂囊的研究，此類富樹脂區的出現會使復合材料強度下降。因此如圖4(b)面外拉伸強度曲線所示，P3～P5組面外拉伸強度呈現出降低的趨勢。由此可見，適宜的鋪放壓力能夠促進層合板層間結合更加緊密，從而有效提升面外拉伸強度。而P6組作為鋪放壓力的最大組，在其金相圖中可觀察到，部分區域層間界面趨于模糊，層與層趨于整體，這使得試件的厚度方向強度獲得了少量的提升。

圖5 鋪放壓力組金相圖Fig.5 Metallographic figures at different laying pressure

2.1.2 損傷失效

基于斷裂裂紋特征，試驗標準將試件的面外拉伸斷裂分為跨層斷裂(along multiple planes within gage section, MG)與單層斷裂(along a single plane within gage section, SG)兩類破壞模式[28]，如圖6(a)所示。然而作為兩類基于裂紋特征的失效破壞模式，二者同時存在于各個鋪放壓力組的試驗試件中，組別間無顯著差異。因此在觀察各組試件斷裂裂紋的基礎上，同樣對試件內部斷面也進行了觀察對比。圖6(b)為斷裂試件的斷面示意圖。

從圖6(b)中可發現兩類未有文獻提及的面外拉伸內部斷裂特征——斷面中發生的纖維斷裂以及纖維層的剝離。基于兩類內部斷面特征將面外拉伸斷裂定義為兩類不同的斷裂失效模式，并且基于這兩類斷裂模式對各組斷裂試樣進行對比觀察。圖7為鋪放壓力組試件斷面對比觀察圖。

觀察圖7可發現，試驗組中唯有P3組試樣斷面處僅出現纖維斷裂失效，而未出現纖維層的剝離。結合圖4所示強度曲線與圖7所示金相圖對比，當鋪放壓力為0.225 MPa時，復合材料試件的面外拉伸強度取得了6個壓力實驗組中的最大值38.8 MPa，層間富樹脂區厚度與厚度均勻性也為實驗組最佳。而觀察其余壓力各組的試件斷面會發現，除纖維斷裂外，均出現了纖維層的剝離，失效模式為纖維層剝離與纖維斷裂的組合失效。由此可分析得出，通過調節鋪放壓力，改善層間界面結合特性，不僅可提高材料厚度方向拉伸強度，斷裂時纖維層的剝離也將會受到抑制，從而使斷面失效模式呈現為單一的纖維斷裂失效。

圖6 斷裂特征示意圖Fig.6 Schematic diagram of fracture characteristics

圖7 鋪放壓力組試件斷面Fig.7 Fracture sections at different laying pressure

2.2 鋪放溫度對材料厚度方向力學行為影響

鋪放溫度由25 ℃升至45 ℃，分設5組，組號為T1～T5，基準組為T1。進行溫度組T4及T5組試件的鋪放過程中，可觀察到在紅外加熱燈加熱，壓輥壓實后，預浸料夾層中出現了明顯的氣泡，見圖8。鋪放溫度大于40 ℃時，鋪放時產生的氣泡隨鋪放溫度升高逐漸增多[30]。在自動鋪放時滯留在預浸料夾層中的空氣在最終成件時將會形成孔隙[31]，影響構件成型質量。減少此類影響最直接有效的辦法是提高固化壓力，固化壓力增大有助于排出試件內的氣體，從而減輕鋪放溫度增高產生的氣泡缺陷。然而固化壓力的改變將會影響最終試件的性能[32]。因此，在不改變固化工藝的前提下，T4、T5組鋪放時的氣泡可能將會以孔隙的形式存在于試件中，影響試件性能。

圖8 預浸料夾層氣泡Fig.8 Air bubbles between prepregs

2.2.1 力學性能

圖9(a)為溫度組試件加載斷裂的拉伸應力應變曲線。從圖中可看出，溫度組試件脆性斷裂時的微應變也未超過3 500 με。計算鋪放溫度組T1～T5厚度方向模量分別為：11.3、11.5、11.3、11.7、11.2 GPa，波動區間僅為0.5 GPa。鋪放溫度的變化對厚度方向模量無顯著影響。圖9(b)為溫度組面外拉伸強度曲線。

圖9 鋪放溫度組試驗數據分析Fig.9 Analysis of test data at different laying temperature

T1～T3組數據分散性良好，均在4%以內。從圖9(b)曲線可以看出，隨鋪放溫度升高，數據的分散性不斷增大，T5組面外拉伸強度的數據分散性達10.2%。材料的面外拉伸強度隨鋪放溫度升高呈現先增大后減小的趨勢。在25～35 ℃的鋪放溫度區間中，厚度方向拉伸強度波動僅為3.2%。基準組T1的面外拉伸強度為37.5 MPa。T2組獲得鋪放溫度組的強度最大值38.2 MPa，較基準提升僅為1.9%。隨鋪放溫度的持續升高，面外拉伸強度下降嚴重，其中T5組面外拉伸強度僅為30.3 MPa，強度較基準下降達19.2%。40 ℃以上的鋪放溫度對復合材料面外拉伸強度與力學性能穩定性產生了顯著的負面影響。圖10為鋪放溫度組試樣金相照片。

由圖10可見，T1～T3組層間富樹脂區與纖維分布無顯著差異，而隨鋪放溫度升高，試件孔隙率上升明顯。各溫度組試樣孔隙率如圖9(b)孔隙率曲線所示，T3組試樣孔隙率為0.8%，T4組孔隙率為2.3%，T5組孔隙率為4.5%。結合面外拉伸強度曲線可發現，隨鋪放溫度的升高，T3～T5 組上升的試件孔隙率與面外拉伸強度間呈現出良好的線性關系，這與Gǜerdal等[13]的研究結果相同，即復合材料層合板厚度方向拉伸強度隨孔隙率的升高線性下降。以上結果表明，鋪放溫度升高引起的孔隙率上升是導致復合材料的面外拉伸強度與厚度方向力學性能穩定性下降的主因。

圖10 鋪放溫度組金相圖Fig.10 Metallographic figures at different laying temperature

2.2.2 損傷失效

孔隙的存在會對復合材料的力學性能產生削弱，尤其是對樹脂基體或者纖維樹脂界面結合起主導作用的復合材料性能[33]。與鋪放壓力組不同的是，溫度組試件跨層斷裂的裂紋擴展特征發生了變化。圖11左圖為試件裂紋對比圖。

圖11 試件裂紋曲線及裂紋形成示意圖Fig.11 Crack curves of specimens and schematic diagram of crack curve formation

從圖11可看出，T1～T3組試件發生的跨層斷裂，其裂紋曲線光滑且具有規律性——裂紋波谷與波峰的位置位于纖維方向與垂直纖維方向附近，無法通過裂紋判斷斷裂擴展，這也是標準的跨層裂紋特征。而在鋪放溫度較高的T4、T5組試件中，試件出現多裂紋的斷裂形態，部分裂紋的擴展可在裂紋的交界處判斷而來。對比T1～T3與T4組試樣可以看出，T4組試件的斷裂是兩條裂紋的連接，裂紋快速擴展且跨越了多層完成交匯，與T1～T3組相比裂紋擴展失去了規律性。而在T5組試樣中，試件的斷裂由多條裂紋擴展連接而成，且同樣失去了裂紋擴展的規律性。結合圖9(b)孔隙率曲線，可以判斷，由于孔隙率的上升，裂紋的擴展狀態受到了干擾。由此可以推斷，不規則裂紋的出現可能是由孔隙處的應力集中導致的[34-35]。隨著紅外加熱燈溫度的升高，鋪放時滯留的空氣在復合材料成件的層間形成孔隙，試件在面外拉伸時的應力集中狀態可能因此而發生改變。斷裂的始因從圓柱形試件自身的應力集中[11]轉換為孔隙處的應力集中，從而導致裂紋的起始與擴展產生了偏差，以至斷裂時形成不規則裂紋，改變了跨層斷裂的失效形態。

根據圖6(b)所示基于內部斷面特征的失效模式，同樣也對溫度組試樣斷面失效特征進行了對比分析，見圖12。在T1～T3組的斷面中可同時觀察到纖維斷裂以及纖維層剝離的現象；而在T4、T5這兩組試件的斷面中，僅有纖維層剝離現象出現，無纖維斷裂。結合圖9(b)強度與孔隙率曲線可分析出，鋪放溫度的升高而引起的孔隙率上升，使厚度方向拉伸強度下降，斷裂裂紋走勢改變，導致纖維斷裂發生的強度條件與試件斷裂條件均無法得到滿足，因此T4、T5組內部斷面失效僅出現纖維層剝離。

圖12 鋪放溫度組試件斷面Fig.12 Fracture sections at different laying temperature

在斷面中可觀察到，T4和T5組的試件斷面均未出現纖維斷裂的現象，因此可以對孔隙處應力集中產生的裂紋的擴展方向做出以下推斷：裂紋在纖維方向上是沿纖維擴展的，不進行跨層，而孔隙之間的裂紋連接則是在非纖維方向上進行的，需要進行跨層。于是可推測試件不規則裂紋的形成過程為：40 ℃與45 ℃的鋪放溫度條件導致試件中出現不可忽略的孔隙，在對這類試件進行厚度方向拉伸的過程中，孔隙處應力集中引發某個孔隙處的裂紋萌生(圖11(a))，該裂紋在非纖維方向上跨層擴展，與其余孔隙進行連接(圖11(b))。裂紋的連接最終導致了試件多裂紋斷裂(圖11(c))，裂紋失去規律性。斷裂過程見圖11(a)～圖11(c)。

綜合厚度方向拉伸強度與斷面失效、裂紋擴展特征來看，鋪放溫度的取值不宜過高，40 ℃以上的高溫不僅會降低復合材料厚度方向拉伸強度與性能穩定性，更會增加復合材料斷裂失效的不確定性，這對復合材料結構的設計與分析都是相當不利的。

3 結 論

1) 鋪放壓力與溫度的變化對復合材料厚度方向拉伸強度有顯著的影響，尤其是鋪放溫度，而對厚度方向模量影響不顯著。

2) 鋪放壓力由0.075 MPa升至0.45 MPa時，面外拉伸強度先升后降。隨鋪放壓力增大，層間樹脂區厚度變小，層間結合越加致密，厚度方向拉伸強度增大，并在鋪放壓力為0.225 MPa時取得試驗組最大值，失效模式由纖維層剝離與纖維斷裂的組合模式過渡為纖維斷裂主導；鋪放壓力進一步增大時，層間樹脂被擠壓為樹脂囊，面外拉伸強度下降，失效再度轉化為纖維層剝離與纖維斷裂的組合模式。

3) 鋪放溫度由25 ℃升至45 ℃時，面外拉伸強度先升后降，其中最優鋪放溫度為30 ℃。在25～35 ℃的區間中，溫度對強度的影響較小，失效均為纖維斷裂與纖維層剝離的組合模式。當鋪放溫度高于40 ℃時，孔隙隨溫度升高而增多，從而導致厚度方向強度及性能穩定性嚴重下降，失效模式轉化為剝離主導，裂紋擴展無規律性。

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