粵港澳大灣區PM2.5時空分布特征及其與氣象要素的關系

張運林,睢晉玲,吳 嫻,林美霞,3,陳 龍,陳天翼

1 貴州師范學院,生物科學學院,貴陽 550018 2 中國科學院城市環境研究所,城市環境與健康重點實驗室,廈門 361021 3 中國科學院大學,北京 100049 4 深圳市源清環境技術服務有限公司,深圳 518000

細顆粒物(PM2.5)指環境空氣中空氣動力學當量直徑小于等于2.5μm的顆粒物[1- 3]。隨著城市化和經濟增長的加速,PM2.5已經成為城市大氣中的典型污染物,對大氣能見度、氣候變化、社會經濟發展、城市熱島[4- 5]、生態系統服務等方面均具有一定的負面效應[6-7],尤其對人體健康影響很大,導致人體心臟和肺部疾病發病率明顯上升[8- 9]。世界范圍內每年有近三百三十余萬人口間接因空氣污染死亡[10]。

當前對于PM2.5的研究主要集中在源解析[11-12]、成分組成[13]、時空分布模式[14- 16]、高分辨率PM2.5濃度制圖[17- 19]、健康影響[6, 20]及自然和社會因素對PM2.5濃度的影響[21-22]等方面。具體來看影響PM2.5濃度的因素包括氣象條件、社會經濟條件、交通流量、工業活動、化石燃料和其他人為活動等[6]。在這些因素當中,氣象條件是最重要的影響因素之一[23]。

國內外有諸多研究著重關注氣象要素和PM2.5濃度之間的相關關系[23- 26]。Pateraki等[27]發現溫度和濕度變動對PM2.5濃度具有重要影響。賀祥等[3]使用GAM廣義可加模型研究南京市PM2.5濃度和自然條件的關系,發現溫度、大氣壓和水氣壓對PM2.5濃度具有重要影響。風速也對PM2.5濃度具有重要影響,且風速超過2m/s,能減輕PM2.5污染程度[7]。Cheng等[24]人研究認為濕度是影響北京市PM2.5濃度變化的重要要素。然而當前這些研究都集中于單一城市尺度,對于城市群尺度的研究關注較少,并且這些研究主要使用短期數據(如一個季度或一年),這樣會造成氣象要素與PM2.5濃度之間關系的研究結果存在一定程度的偏差[28]。

粵港澳大灣區是我國經濟發展重要增長極,但大氣環境質量方面對比國外三大灣區城市群仍存在差距,對其開展大氣污染研究具有重要意義。因此基于PM2.5遙感反演數據與氣象要素長時間序列數據,利用時間序列方法和空間自相關分析法分析PM2.5時空的變化特征；基于多元回歸模型確定氣象要素和PM2.5濃度之間的相互關系[29]。旨在為生態環境部門開展大氣環境監管和大氣污染防治等工作提供可行依據。

1 研究區概況

粵港澳大灣區位于北緯21°30′—24°40′和東經111°21′—114°53′之間,由廣州、深圳、佛山、東莞、惠州、中山、珠海、江門、肇慶九市和香港、澳門兩個特別行政區組成,總面積約5.6萬km2。灣區整體地勢較為平坦開闊,以平原為主,占全區總面積的66.7%,另有山地、丘陵、殘丘、臺地等散布其間,其中丘陵、殘丘和臺地的面積約占20%左右,全區海拔超過500 m的山地面積僅占總面積的3%,主要分布在肇慶、博羅、從化和惠州等灣區邊緣地帶,最高點海拔1229 m。粵港澳大灣區地處亞熱帶季風氣候,終年溫暖濕潤,氣候宜人。年平均氣溫21—23℃,最冷月1月均溫13—15℃,最熱月7月均溫28℃以上。日照時間長,多年平均日照天數240天左右。年均降水量1600—2300 mm,汛期(4—9月)降水量占全年的81%—85%。灣區主要土壤類型有水稻土、赤紅壤、紅壤、黃壤、潮土等,其中分布最廣泛的是水稻土,主要分布在河流沖積平原、三角洲及濱海平原地區,占總面積的95.5%。

2 數據和方法

2.1 數據源

PM2.5濃度數據來自達爾豪斯大學(Dalhousie University)大氣成分分析項目組出版的全球數據集(http://fizz.phys.dal.ca/—atmos/martin/?page_id=140#V4.CH.02)[6],空間分辨率為0.1°×0.1°(近1 km)。基于美國國家航天局(NASA)的中等分辨率成像儀MODIS、多角度成像光譜儀MISR和海洋觀測寬視場傳感儀SeaWIFS反演得到氣溶膠光學厚度(Aerosol Optical Depth, AOD)產品,利用大氣傳輸模型(GEOS-Chem)估算全球地表PM2.5濃度,并通過地理加權模型(Geographically Weighted Regression, GWR)對反演數據進行校正。該數據集包括1998—2017年全球地表PM2.5濃度柵格數據,范圍從54.995°S—69.995°N至179.995°W—179.995°E。其優勢在于具有較大時間跨度和空間范圍等特點,被許多學者用于國家尺度或區域尺度研究。本研究所使用1999—2016年粵港澳大灣區PM2.5濃度數據,由ArcGIS軟件平臺對數據集進行切割所得[8]。

氣象要素數據采用愛達荷大學(University of Idaho)西北知識網絡出版的全球陸地表面每月氣候和氣候水平衡的數據集(TerraClimate)[30]。該數據集包括1958—2018年全球地面歷年月度氣候和氣候水平衡數據,空間分辨率為1/24°×1/24°(近4 km)。TerraClimate使用氣候輔助插值,將來自WorldClim數據集的高空間分辨率氣候均值與較低空間分辨率長時間序列的氣候數據(來自CRU Ts4.0/JRA 55數據集)相結合,以此生成月度降水、最高和最低溫度、風速、蒸氣壓、以及太陽輻射等數據。同時TerraClimate使用水平衡模型生成月度地表水平衡數據。TerraClimate數據集依據氣候和預報元數據標準,為每個變量以NetCDF格式創建文件(年度和月度)。用戶可以在https://doi.org/10.7923/G43J3B0R上訪問涵蓋所有變量記錄期間的NetCDF文件壓縮存檔。本研究采用1999—2016年全球陸地表面年度氣候和氣候水平衡的數據集,基于ArcGIS軟件平臺利用粵港澳大灣區邊界數據對數據集進行切割,變量包括實際蒸散量(actual evapotranspiration, aet)、參考蒸散量(reference evapotranspiration, pet)、降水(precipitation accumulation, ppt)、太陽輻射(downward surface shortwave radiation, srad)、最低溫度(minimum temperature, Tmmn)、最高溫度(maximum temperature, tmmx)、蒸汽壓(vapor pressure, vap)、飽和水汽壓差(vapor pressure deficit, vpd)、風速(wind-speed, ws)。

2.2 方法

2.2.1空間自相關分析

空間自相關分析常用于研究地理空間上的各項觀測值之間的相關程度,分為全局自相關和局部自相關。一般使用莫蘭指數(Moran′I指數)作為空間自相關的基本度量,該指數又可分為全局Moran′I指數和局部Moran′I指數。

全局空間自相關可用于描述整體研究區域內,所有空間對象之間的平均關聯程度、空間分布模式及顯著性。全局Moran′I指數的范圍為-1到+1,當值接近1時表示PM2.5濃度在空間上存在顯著自相關；反之,當值接近-1時表示PM2.5濃度在空間上存在巨大差異,而當值等于0時,表示空間不相關。全局Moran′I指數計算公式如下[29, 31]：

(1)

式中,n為空間單元的數量(n=11)；xi和xj分別表示空間單元i和j的觀測值,i≠j。wij代表i和j之間的空間關系,當wij=1時,表示空間單元i和j相鄰,而當wij=0時,表示空間單元i和j不相鄰。

局部空間自相關可以用來描述不同空間位置上存在的空間關聯模式,用于分析局部空間異質性特征。局部自相關公式如下[31]：

(2)

式中,Ii表示位置i的局部Moran′I指數,其余符號含義同公式(1)。Ii>0表示屬性值相似地區相臨近(高高集聚或低低集聚)；Ii<0表示屬性值差異較大的地區相臨近(高低集聚或低高集聚)。本研究中,高高集聚區域為熱點,低低集聚區域為冷點。

全局和局部自相關顯著性通過Z統計量得知,計算公式如下：

式中,E(I)和Var(I)分別表示Moran′I指數期望值和方差值。

2.2.2多元線性回歸

本研究利用多元線性回歸方法來分析PM2.5濃度和氣象要素間的關系,以確定顯著影響因素。為確保所有變量數據在同一時空尺度,對因變量和自變量數據進行歸一化處理,公式如下：

Y=β0+β1X1+β2X2+…+βnXn+ε

式中,Y表示歸一化的整體PM2.5濃度或每個自變量(氣象要素)網格對應的PM2.5濃度,β是回歸系數,相互項達到三階以上。對網格進行逐個回歸分析,基于赤池信息量準則(Akaike information criterion, AIC)剔除不顯著因子,選擇最適合的模型。同時為了防止模型過擬合,對自變量進行多重共線性檢驗。利用皮爾森(Pearson)相關分析法對自變量因素進行相關檢驗,剔除相關性系數大于0.8的因子,將剩余因子納入回歸模型中進行擬合[25]。

2.3 數據預處理

本研究中因變量(Y)為PM2.5濃度數據,自變量X為氣象要素數據。將數據集分成兩部分,第一部分(原始數據集的20%)為評價集,用于選擇最優的模型,另一部分(原始數據集的80%)為訓練集,用于擬合模型[32]。模型擬合效果評價選用決定性系數(R2)均方誤差(Mean Square Error, MSE)、平均絕對誤差(Mean Absolute Error, MAE)、平均絕對百分誤差(Mean Absolute Percentage Error, MAPE)等參數[8]。R2值越大；MSE、MAE、MAPE值越小,代表模型擬合效果越好。各參數公式如下：

式中,y是真實值,yi是預測值,ei是y的標準差和yi的標準差之間的差。

以上全部過程利用ArcGIS 10.2軟件及R 3.6.0軟件完成。

3 結果與討論

3.1 時間分布特征

利用粵港澳大灣區1999—2016年PM2.5濃度數據,分析粵港澳大灣區整體及廣州、深圳和香港各城市的PM2.5平均濃度。結果表明：粵港澳大灣區PM2.5年均濃度為32.0 μg/m3,廣州為35.6 μg/m3,深圳為31.4 μg/m3,香港為27.6 μg/m3；粵港澳大灣區1999—2016年PM2.5年均濃度呈先增加后減小的變化趨勢(圖1),廣州、深圳和香港3個城市變化趨勢與灣區整體相同,廣州年均濃度高于粵港澳大灣區,香港反之,深圳與灣區持平。

灣區1999—2008年PM2.5年均濃度變化呈上升趨勢,由26.4 μg/m3上升至40.7 μg/m3,年均增加1.6 μg/m3；2009—2016年則呈波動下降趨勢,PM2.5年均濃度在經歷了2014年的波動起伏后,2016年下降至26.8 μg/m3,年均下降1.9 μg/m3。依據環境空氣質量標準(GB 3095—2012),PM2.5年均濃度的一級、二級限值分別為15 μg/m3、35 μg/m3,1999—2016年粵港澳大灣區PM2.5年均濃度值均超過一級限值,2007—2010年PM2.5年均濃度值則已超過二級限值,大氣環境質量呈惡化趨勢。

由上可知,2008年是粵港澳大灣區PM2.5污染情況由持續惡化趨向逐步改善的重要“拐點”。該現象與國家“十五計劃”提出的環保相關政策及后期出臺的“氣十條”政策,即要求減少污染物排放；嚴控高耗能、高污染行業新增耗能；大力推行清潔生產；加快調整能源結構；強化節能環保指標約束；推行激勵與約束并舉的節能減排新機制,加大排污費征收力度等舉措的實施有關。2014年,PM2.5濃度小幅增加,污染呈惡化趨勢,該現象與極端氣候相關,如2014年,全國平均風速為1.9 m/s,小風日數達到237 d,全國共出現13次大范圍、持續性霧霾現象[33]。

圖1 粵港澳大灣區1999—2016年PM2.5年均濃度變化趨勢Fig.1 Trend of annual average concentration of PM2.5 in Guangdong-Hong Kong-Macao Greater Bay Area from 1999 to 2016

將PM2.5年均濃度劃分為3個區間,分別為0—25 μg/m3、25—35 μg/m3和35—55 μg/m3。分析各區間內濃度值占比的變化情況(圖2)。結果表明：1999—2016年PM2.5年均濃度0—25 μg/m3的區間比例呈先下降后上升“V”形趨勢,由1999年的30.4%下降到2008年的0后,2016年回升至36.1%,2000年PM2.5年均濃度0—25 μg/m3的區間比例最大達88.3%,2008年最小為0。1999—2016年PM2.5年均濃度25—35 μg/m3的區間比例呈先下降后上升再下降再上升的“W”形趨勢,由1999年的30.4%下降到2008年的0后,2016年回升至36.1%,2000年PM2.5年均濃度0—25 μg/m3的區間比例最大達88.3%,2008年最小為0。綜上,PM2.5年均濃度0—35 μg/m3(二級標準限值)的柵格比例從1999年的98.7%下降到2008年的15.7%,2016年上升至96.9%。由此可知,2008年以來,PM2.5污染情況得到改善,空氣質量顯著提高。

3.2 空間分布特征

由PM2.5濃度隨時間變化趨勢可知,2008年是粵港澳大灣區PM2.5濃度變化的拐點,因此本研究以1999、2008、2016年為時間節點,分析粵港澳大灣區PM2.5濃度空間集聚的變化特征。空間自相關分析結果表明(表1),1999、2008、2016年PM2.5年均濃度全局莫蘭指數(Moran′I指數)均通過99%的顯著性檢驗,粵港澳大灣區PM2.5年均濃度空間分布存在顯著的自相關,即相似值趨于聚集分布。

表1 粵港澳大灣區PM2.5濃度全局莫蘭指數(Moran′I指數)

利用局部自相關分析方法提取粵港澳大灣區PM2.5年均濃度熱冷點區(圖3)。結果表明：1999年、2008年和2016年粵港澳大灣區PM2.5濃度熱點和冷點的位置變化不大,但范圍變化十分明顯；熱點區域集中在粵港澳大灣區的核心區域,包括廣州、佛山、東莞及肇慶、中山、江門三市內靠近核心區的區域,即該區域為粵港澳大灣區內持續穩定的PM2.5高污染區域。冷點區域集中在粵港澳大灣區的外圍區域,包括惠州、深圳、香港、澳門、珠海及中山、江門和肇慶三市內遠離核心區的區域,是粵港澳大灣區內持續穩定的PM2.5濃度值較低的空氣質量優良區域。

圖3 粵港澳大灣區PM2.5濃度空間集聚特征Fig.3 Spatial agglomeration characteristics of PM2.5 concentration in Guangdong-Hong Kong-Macao Greater Bay Area

3.3 影響因素

本研究基于PM2.5濃度時間分布特征,分別選取1999年、2008年和2016年三期PM2.5濃度數據及其對應年份的氣象數據作為回歸分析的因變量和自變量。

自變量選取實際蒸散量(aet)、參考蒸散量(pet)、降水(ppt)、太陽輻射(srad)、最低溫度(tmmn)、最高溫度(tmmx)、蒸汽壓(vap)、飽和水汽壓差(vpd)及風速(ws)共9個變量,利用皮爾森相關分析進行相關性檢驗。結果顯示：參考蒸散量(pet)、降水(ppt)、最高溫度(tmmx)3個因子相關性系數較大,遂刪除這些因子(圖4)。將剩余6個因子與PM2.5濃度數據納入回歸方程中,按數據預處理過程分析。

圖4 自變量相關性分析Fig.4 Correlation analysis of independent variablesaet：實際蒸散量 Actual evapotranspiration；pet：參考蒸散量 Reference evapotranspiration；ppt：降水 Precipitation accumulation；srad：太陽輻射 Downward surface shortwave radiation；tmmn：最低溫度 Minimum temperature；tmmx：最高溫度 Maximum temperature；vap：蒸汽壓 Vapor pressure；vpd：飽和水汽壓差 Vapor pressure deficit；ws：風速 Wind-speed

回歸分析結果顯示,模型在99%水平下顯著,決定系數(R2)為0.62,校正決定系數(AdjustedR2)為0.63,均方誤差(MSE)為24.88,平均絕對誤差(MAE)為3.93 μg/m3,平均絕對百分誤差(MAPE)為13.17%。實際蒸散量(aet)、太陽輻射(srad)、最低溫度(tmmn)、蒸汽壓(vap)、飽和水汽壓差(vpd)、風速(ws)對PM2.5濃度有顯著影響(表2)。

表2 多元線性回歸分析結果

輻射與PM2.5濃度呈負相關,主要原因為：輻射增大導致空氣中H2O自由基濃度增大；地表臭氧作為一種二次生成的大氣污染物,其形成過程依賴于大氣自由基的濃度,而PM2.5濃度的下降,使得其吸收的大氣自由基減少,進而增加了近地表臭氧的生成,因此輻射增強會促進PM2.5和臭氧的轉化[34]。近年來臭氧已成為大灣區空氣環境的首要污染物[35-36],該現象也可證實PM2.5和臭氧的轉化特征。

最小溫度與PM2.5濃度呈正相關,主要原因為：溫度影響顆粒物的形成,高溫能促進前驅體間的光化學反應[1]；國內其他城市空氣污染研究也得到類似結論[33, 35, 37]。

飽和水氣壓差,由空氣溫度和濕度組成,該變量代表空氣的干燥程度,值越大,表示空氣越干燥。該值與PM2.5濃度呈負相關；相關文獻表明空氣濕度越大,對顆粒物的沖刷作用越明顯；濕度相對較小時,越有利于顆粒物生成[1, 21, 24, 38-39]。

風速與PM2.5濃度呈負相關,主要原因為：風速顯著影響空氣污染物的擴散,風速增加有利于PM2.5的擴散。風力較小時,由于地表阻礙底層空氣流動,顆粒物難以消散,伴隨著外部污染緩慢輸入,污染加劇；風力較大時,有利于顆粒物擴散,城市大氣中顆粒物濃度降低[1, 40]。

本研究結果多元線性回歸系數較高,表明研究城市生態問題如大氣污染時,使用多種數據進行長時間序列變化的研究,模型擬合效果會更好,且確定關鍵影響因素尤為重要[1, 41]。

4 結論

(1)粵港澳大灣區1999—2016年歷年PM2.5平均濃度變化呈先增加后減小趨勢,廣州、深圳和香港3個城市變化趨勢和灣區全域相同,廣州PM2.5年均濃度高于灣區,香港反之,深圳與灣區持平。2008年是灣區終結PM2.5污染持續惡化現象的重要“拐點”。1999—2016年,PM2.5年均濃度0—25 μg/m3的區間比例呈先下降后上升的變化趨勢；1999、2008、2016三個典型年份的區間比例分別為30.4%、0、36.1%。2008年后,大灣區空氣質量明顯改善,并逐步提高。

(2)粵港澳大灣區PM2.5濃度熱點和冷點的位置變化不大,但范圍變化十分明顯。熱點區域集中在粵港澳大灣區的核心區域,包括廣州、佛山、東莞及肇慶、中山、江門三市中靠近核心區的區域。冷點區域集中在粵港澳大灣區的外圍區域,包括惠州、深圳、香港、澳門、珠海及中山、江門和肇慶三市中遠離核心區的區域。

(3)眾多氣象要素中,實際蒸散量、太陽輻射、最低溫度、蒸汽壓、飽和水汽壓差、風速對PM2.5濃度有顯著影響。