水中Ra- 226 放射性平衡問題的探討

林明媚 彭 崇*

（廣西壯族自治區(qū)輻射環(huán)境監(jiān)督管理站，廣西 南寧530222）

Ra-226 的半衰期為1600 年，其子體Rn-222 的半衰期為3.82 天，母體的半衰期遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于子體的半衰期，所以在經(jīng)過一段時(shí)間，就可以達(dá)到長期平衡，這時(shí)母體與子體的活度相等，當(dāng)直接分析母體存在一定的困難時(shí)，就可以分析子體的活度，進(jìn)而得到母體的活度[1]。一般經(jīng)過20 天后，Ra-226 與其子體就已達(dá)到平衡，這時(shí)子體的活度就能代表母體Ra-226 的活度。γ 譜分析技術(shù)具有樣品制備簡便、可同時(shí)測定多種γ 放射性核素等優(yōu)點(diǎn),因而越來越廣泛的被人們所使用。在采用γ 譜分析技術(shù)測量環(huán)境樣品中的Ra-226 時(shí), 所用的方法多數(shù)是:在放射性平衡的前提下, 通過測量Ra-226 衰變系不同子體的特征γ 輻射來測定母體Ra-226 的活度[2]。比如：使用γ 能譜法分析土壤中Ra-226 的活度時(shí)，通常是樣品密封20 天，達(dá)到平衡后進(jìn)行測量，再用其子體的活度代表Ra-226 的活度[3]。然而在使用此方法進(jìn)行水中Ra-226 的分析時(shí)，有可能是不準(zhǔn)確的。當(dāng)水樣品在進(jìn)行蒸發(fā)濃縮預(yù)處理時(shí)，會(huì)不同程度地趕走樣品中氣態(tài)的Rn-222, 從而不同程度地破壞了原樣品中可能已建立的平衡。因此，預(yù)處理完成后必需經(jīng)過一段時(shí)間，使樣品中天然放射性核素的衰變鏈重新達(dá)到新的平衡方能進(jìn)行測量，破壞的平衡一般需封存多長時(shí)間為好呢？蘇瓊、曹誠彥等都做了相應(yīng)的實(shí)驗(yàn)研究[4,5]。本文不對(duì)樣品進(jìn)行預(yù)處理，直接測量，發(fā)現(xiàn)當(dāng)樣品沒有完全裝滿，即留有氣腔時(shí)，即使密封20 天，Ra-226 與其子體不一定達(dá)到平衡，所以在使用γ 能譜法直接測量水中Ra-226 的活度時(shí)，要注意裝滿樣品盒，盡量不留有氣腔。文章通過實(shí)驗(yàn)和數(shù)據(jù)分析，對(duì)在使用γ 能譜法分析水中Ra-226 的活度時(shí)，提出了需要注意的問題，為準(zhǔn)確測量水中Ra-226 的活度提供一定的數(shù)據(jù)支持。

1 實(shí)驗(yàn)過程

使用φ75*70mm 樣品盒（內(nèi)腔尺寸φ70*65mm），裝約20Bq 鐳標(biāo)液（使用2017 年生態(tài)環(huán)境監(jiān)測技術(shù)中心給各省站配的鐳-226 標(biāo)樣，參考日期：2017.11.1） 至不同高度（20mm、40mm、57mm、65mm）后，使用熱塑膠及膠帶進(jìn)行密封，放置不同天數(shù)（0 天、4 天、8 天、12 天、16 天、20 天、30 天）后進(jìn)行測量分析，假定密度均勻，根據(jù)重量判斷裝樣高度。樣品信息見表1。

2 實(shí)驗(yàn)儀器及測量方法

采用美國Canberra 公司生產(chǎn)的BE3830 型高純鍺γ 能譜儀，能量范圍為：3keV-3MeV，相對(duì)效率：≥30%，分辨率（Co-60點(diǎn)源@1332.5keV 在距離探測器表面25cm 時(shí)的FWHM）好于1.88 keV，50～2000keV 的本底計(jì)數(shù)率約為0.945cps。譜分析軟件：Genie2000。效率刻度采用Canberra 公司的LabSOCS 無源效率刻度軟件，應(yīng)用LabSOCS 軟件，可擬合出不同裝樣高度的效率[6]。樣品置于探測器正上方，如圖1 所示，樣品盒的LabSOCS測量參數(shù)如表2 所示。各核素用于分析的特征峰能量分別為：Ra-226,186.21keV；Pb-214，295.21keV 和 351.92keV；Bi-214，609.31keV，1120.294keV 和1764.49keV。

表1 樣品信息

圖1 LabSOCS 測量模型

表2 樣品盒的LabSOCS 測量參數(shù)

3 結(jié)果與討論

不同高度（20mm、40mm、57mm、65mm）的鐳標(biāo)液在密封不同天數(shù)后的測量結(jié)果分別見表3、表4、表5、表6。

表3 鐳標(biāo)液在密封不同天數(shù)后的測量結(jié)果（樣品高度20mm）

表4 鐳標(biāo)液在密封不同天數(shù)后的測量結(jié)果（樣品高度40mm）

表5 鐳標(biāo)液在密封不同天數(shù)后的測量結(jié)果（樣品高度57mm）

表6 鐳標(biāo)液在密封不同天數(shù)后的測量結(jié)果（樣品高度65mm）

從表中的數(shù)據(jù)可以看到Ra-226 一直存在于液態(tài)中，不存在密封平衡問題；Pb-214、Bi-214 存在放射性平衡問題，需要密封20d 才能達(dá)到穩(wěn)定值；沒有氣腔，即65mm 高時(shí)，Ra-226 與其子體Pb-214、Bi-214 的活度大小在密封20d 后相差不大，相對(duì)偏差在10%左右，有氣腔，即20mm、40mm、57mm 高時(shí)，在密封20d 后，Ra-226 與其子體Pb-214、Bi-214 的活度大小仍然相差有些大，相對(duì)偏差分別為40.8%、32.8%、23.2%，呈現(xiàn)出氣腔越大，相對(duì)偏差越大的現(xiàn)象。原因是什么？是否是因?yàn)槟衬阁w核素在水相和氣相中的擴(kuò)散比不一致？還有待進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)研究進(jìn)行分析驗(yàn)證。所以在使用γ 能譜法分析水中鐳-226 的活度時(shí)，不能單純的再密封20 天后，用其子體的活度代表母體鐳-226 的活度，還應(yīng)考慮一些其它的因素，如：樣品前處理的過程以及樣品封裝是否裝滿樣品盒等問題，否則得到的分析結(jié)果可能是不可靠的。