80.5 MeV/u 碳離子誘發銅靶的放射性剩余產物測量*

周斌 于全芝 張宏斌 張雪熒鞠永芹 陳亮 阮錫超

1) (散裂中子源科學中心, 東莞 523803)

2) (中國科學院物理研究所, 北京 100190)

3) (中國科學院近代物理研究所, 蘭州 730000)

4) (中國原子能科學研究院, 北京 102413)

5) (松山湖材料實驗室, 東莞 523808)

高能重帶電粒子能直接穿透靶原子核外電子層, 與原子核發生直接碰撞, 發生散裂反應, 產生一系列具有放射性的剩余產物核.重帶電粒子誘發靶材放射性剩余核與輻射防護和人員安全有著密切聯系, 當前, 大部分剩余核產額主要依靠蒙特卡羅粒子輸運程序進行模擬計算, 其準確程度亟需通過實驗測量進行準確評估.本文利用能量為80.5 MeV/u 的12C6+ 粒子對薄銅靶開展了輻照實驗與伽瑪射線測量, 結合伽瑪譜學分析方法, 得出了輻照產生的18 種放射性剩余產物的初始活度和產生截面值, 并與PHITS 模擬結果進行對比.結果表明, PHITS 模擬程序對放射性剩余核種類的估計具有較高可靠性, 在其絕對產額方面, 與實驗測量仍具有較大偏差.

1 引 言

近年來, 具有高能量和高功率的粒子加速器被廣泛應用于核物理、凝聚態物理、材料輻照效應和腫瘤治療等研究領域[1?4].高能粒子入射到各種材料中, 容易穿透核外電子層而與其原子核發生散裂反應, 生成種類眾多的放射性剩余產物.測量并分析高能粒子誘發的散裂反應剩余產物, 有利于校準散裂反應物理模型、評估核設施安全與壽命、氣體裂變碎片、衰變熱及遙控維護等的影響等, 具有非常重要的研究意義.目前, 測量剩余產物的實驗方法主要有: 結合磁譜儀的飛行時間方法[5,6]、放射化學方法[7]、伽瑪譜學方法[8?23].磁譜儀龐大且昂貴,放射化學方法比較費時.伽瑪譜學方法利用放射性剩余產物在衰變過程中, 伽瑪射線按照一定幾率向外釋放, 不同種類剩余產物由此過程產生的伽瑪射線束的能量具有差異, 測量被輻照材料釋放的不同能量伽瑪射線的總數目, 可以較快便捷地分析出不同剩余產物初始活度以及產生截面等相關信息.

2 實驗開展

實驗采用蘭州重離子加速器RIBLL 終端提供的碳離子束, 其能量為80.5 MeV/u, 電荷態為6+.碳離子束經束流傳輸線到達次級放射性束流的樣品腔內, 入射到被固定在純鋁支架的銅靶上, 輻照時間為1 h.輻照期間, 采用感應式法拉第筒結合弱電流計進行注量率監測, 束流能量穩定.采用攔截式法拉第筒對束流監測系統進行標定, 得到碳離子總注量為3.39 × 1014個.實驗采用的銅靶純度優于99.9%, 其直徑為20 mm, 厚度為50.2 μm.采用ORTEC 公司生產的、型號為GMX45 P4、相對探測效率為45%的高純鍺伽瑪能譜儀對銅靶的伽瑪譜進行測量.該探測器的源探測效率已采用放射性同位素標準點源60Co,137Cs,133Ba,152Eu 和241Am進行了標定.在測量過程中, 為了避免較高計數率給高純鍺伽瑪譜儀帶來阻塞效應, 輻照后的銅靶經過一定冷卻時間后進行數據采集, 并且銅箔與探頭的探測距離為10 cm.另外, 為降低環境伽瑪本底的干擾, 高純鍺探頭被放置于鉛室內, 外連計算機軟件讀出測量數據.

圖1 為實驗測量的伽瑪能譜圖, 分別對應了輻照結束后3.8, 6.8 與11.8d 的伽瑪能譜計數.

圖1 銅靶冷卻后的伽瑪能譜Fig.1.Gamma spectra of the copper target.

3 數據處理與討論

放射性剩余核分析流程如圖2 所示.首先采用伽瑪譜分析程序讀取銅靶伽瑪譜各個全能峰的峰面積, 修正銅靶伽瑪自吸收效應和伽瑪能譜儀源探測效率值后得出全能峰凈面積.伽瑪能譜中通常包含至少幾十個能峰, 為了識別不同全能峰所對應的放射性剩余核種類, 需要利用蒙特卡羅粒子輸運程序開展模擬計算并挑選出最有可能貢獻于伽瑪能譜的產物核, 結合它們的衰變綱圖, 基本可實現放射性產物核與伽瑪全能峰的匹配.

圖2 放射性剩余核分析流程圖Fig.2.Diagram to analyze radioactive residual nuclei.

全能峰面積與特定放射性剩余核活度值的關系可用(1)式進行描述, 剩余核產生截面用(2)式進行計算:

其中C為全能峰面積;k1為伽瑪能譜儀的源探測效率;k2為銅靶對伽瑪自吸收修正因子;η為測定放射性剩余核的特征伽瑪射線釋放分支比;λ為待分析放射性剩余核的衰變常數;t0為銅箔的輻照持續時間;t1為輻照結束后的冷卻時間;t2為伽瑪能譜儀獲取伽瑪譜線的持續測量時間;Ibeam為碳離子平均束流強度;NCu為銅原子密度值;d為銅靶厚度.

采用由日本RIST, JAEA 和KEK 等機構開發的PHITS[24]程序進行了蒙特卡羅模擬計算.PHITS采用三種反應模型來開展粒子輸運, 分別為強子級聯模型JAM、核-核碰撞分子動力學模型JQMD和基于評價核數據(如JENDL-4.0 和JENDL-HE)的用于中低能中子和光子的計算模型.重離子誘發放射性剩余核的模擬通常采用JQMD 模型開展,獲得的反應產物剩余核在采用廣義蒸發模型(GEM)處理后進行放射性衰變, 并最終納入統計.

短壽命產物經過足夠長冷卻時間后其活度值可達到忽略不計, 為了簡化數據處理流程和提高數據分析精確度, 可優先處理較長冷卻時間的伽瑪能譜, 并基于分析數據, 進一步推導和驗證冷卻時間短的伽瑪譜所包含的豐富的放射性剩余核活度信息.表1 以降序方式列出了銅靶經過不同冷卻時間后具有較長半衰期放射性剩余核的測量活度值, 其中推導值是指采用冷卻時間為11.8 天的測量活度值結合剩余核放射性衰變規律所得.從表1 的數據對比表明, 實際測量活度值與推導值能保持較好的一致性, 這驗證了放射性剩余核分析流程和方法的準確性.

表1 長半衰期放射性剩余核的測量活度值Table 1.Radioactivity of long-life residual nuclides.

表2 給出了銅靶經過3.8 d 冷卻后, 放射性活度大于100 Bq 的剩余核名稱、模擬活度值及實測活度值, 銅靶內放射性剩余核的模擬活度值按降序排列, 對比表明, 模擬計算的可能被探測的放射性剩余核均得以實驗測量, 可見PHITS 對高能重離子與銅靶相互作用產生的放射性剩余核種類評估具有較高可靠性.

在剩余核產生的放射性活度方面,51Cr,48V,44mSc,58Co,57Co,56Co 和55Co 額PHITS 的模擬計算數據與實驗測量結果有較好的吻合; 而44Sc,52Mn,7Be 和43K 的差別則較大.把表2 所列的18 種放射性核素看成一個整體, 則E/C 值約為85%.可見, 對單個剩余核的放射性活度與銅靶整體的放射性活度, PHITS 模擬計算與實驗測量存在一定差異.文獻[22,23]中介紹了MCNPX, GEANT4對質子誘發銅靶放射性剩余核的模擬, 其結論亦表明了受限于散裂物理模型的可靠性, 模擬程序對不同產生剩余核的模擬準確程度不一.另外, 表2 中標注“純β 衰變”的剩余核, 即33P,49V 與3H, 表示在其發生β 衰變過程中, 直接從母核基態衰變到子核基態, 不產生任何伽瑪射線, 因此無法基于伽瑪譜學方法進行分析.標注“特征峰微弱”的47Ca 和42K 剩余核, 由于其自身活度值太低, 釋放的特征伽瑪射線全能峰面積非常小, 以至于在伽瑪譜分析時僅能被觀察到而無法被正常讀取和分析, 在表2中僅給出了模擬計算值.

表2 剩余核實驗測量與模擬活度值(冷卻時間3.8 d)Table 2.Radioactivity of residual nuclides in copper target by measurement and PHITS simulation(cooling for 3.8 d).

采用(2)式, 可計算銅靶中放射性剩余核的產生截面值, 如表3 所列, 其中Sc, Cr, Mn 和Co 這四種元素分別測量得到了多種放射性同位素的截面.從表3 觀察可得出, 對于質量數與其對應的天然穩定核差值較大的剩余核, 其反應截面的測量數據與模擬結果之間的差異往往較大, 如Sc 的天然穩定同位素是45Sc, 放射性剩余核46Sc,47Sc 和48Sc 的E/C 值分別為0.43, 0.28 和0.11.對此, 其主要原因在于質量數越偏離穩定核, 其原子核穩定性往往越低, 這些核素需依靠相對復雜的核反應生成, 物理模型對這些過程的描述準確度不高, 另外,奇異核反應截面一般不高, 這導致了物理模型所計算的截面數據具有較大不確定度.

表3 銅靶放射性剩余產物的反應截面Table 3.Cross sections of residual nuclides in copper target by measurement and PHITS simulation.

表3 中的數據表明銅靶內產生截面較大的剩余核為58Co,57Co 和51Cr.然而, 由于它們所具有較長半衰期, 這導致了相對較低強度放射性.在評估碳束所轟擊銅靶的環境影響時, 需要綜合考慮加速器束流強度、剩余核產生截面、冷卻時間和伽瑪射線釋放強度等因素.

實驗開展與數據處理過程中, 束流強度監測的不確定度約為7%, 銅靶質量誤差為2%, 峰面積讀取帶來的不確定度為2%—6%, 其中統計誤差為1%—3%, 伽瑪譜儀源探測效率曲線的不確定度為2%—4%, 總的說來, 實驗測量數據的不確定度誤差為8%—10%.

4 總 結

銅作為一種常用導電、導熱、結構和射線屏蔽材料, 被廣泛應用于現代粒子加速器裝置中.粒子加速器產生的高能粒子入射到銅中, 將產生一系列具有放射性的剩余產物核, 帶來輻射安全方面的威脅.本文利用能量為80.5 MeV/u 的12C6+粒子為入射粒子轟擊薄銅靶, 結合伽瑪譜學分析方法, 得到了銅靶中18 種不同放射性剩余產物的初始活度和產生截面值, 通過與模擬計算對比, 驗證了PHITS計算程序的可靠程度, 為散裂物理模型開發、輻射防護、加速器設計等方面提供了實驗數據參考.