大氣壓級聯輝光放電中射頻放電對脈沖放電的影響

武晨瑜，韓乾翰，施政銘，郭 穎，張 菁，石建軍

(東華大學 理學院，上海 201620)

介質阻擋放電適用于大氣壓條件下的非平衡放電，具有電子能量高、放電穩定，無需昂貴的真空設備等優勢，在臭氧生成、污染控制、生物凈化、薄膜沉積、激光、刻蝕等領域有著廣泛的應用[1-4]。常見的介質阻擋放電，在千赫茲范圍內由正弦電壓源激勵，并會在每半個周期的電壓上升階段產生一次放電，這限制了放電的穩定性及其產生的等離子體密度[5]。為提高放電穩定性，亞微秒級電壓脈沖被用于脈沖介質阻擋放電，這將使得電壓上升階段和下降階段分別發生一次放電。其中，上升沿放電由氣體擊穿引發，下降沿放電由上升沿放電產生并積累在介質板上的帶電電荷引發[6]，并且上升沿放電對整個脈沖階段的放電具有重要影響。文獻[7]研究表明，通過脈沖放電產生一定數量氧原子的能耗僅為使用正弦電壓達到相同效果能耗的8%，即脈沖放電的能量效率比用正弦電壓激勵的放電效率高。優化脈沖參數可進一步增強這種優勢，進而產生更好的應用性能。然而，由于控制參數較多，比如電壓幅值、重復頻率、上升沿和下降沿時間等，脈沖介質阻擋放電具有復雜的動力學特征[8-12]。對于兆赫茲范圍內的脈沖調制射頻放電，當射頻放電結束后，放電空間中的剩余等離子體粒子會對下一次放電產生重要影響[13]。文獻[14]研究發現，在調制射頻放電之前引入脈沖放電，從而組成級聯放電時，脈沖放電可對調制射頻放電起到輔助作用。進一步改變射頻放電前的脈沖電壓幅值，結果表明，脈沖電壓越高，對調制射頻起到的輝光輔助作用越強[15]。

為提高脈沖介質阻擋放電的能源效率，本文在脈沖放電前引入脈沖調制射頻放電，從而組成級聯放電，建立大氣壓氦氣級聯輝光放電的二維自洽流體數值模型，研究改變調制射頻與脈沖施加時間間隔時，調制射頻放電產生的等離子體粒子對脈沖上升沿放電特性的影響，討論放電空間的電子密度、離子密度、電子溫度和電場強度的變化情況。

1 理論模型

1.1 放電結構

研究的大氣壓氦氣介質阻擋放電幾何模型如圖1所示。其中，極板長為7.0 mm，極板間放電間隙為2.5 mm，介質板為厚1.0 mm、相對介電常數9.0的陶瓷片，在介質板表面覆蓋一層金屬電極。此外，在上極板處的金屬電極上施加頻率為20 kHz、幅值為1 000 V、 持續時間為1 μs、脈沖電壓的爬升時間與下降時間均為20 ns；在下極板處的金屬電極上施加射頻頻率為13.56 MHz、調制頻率為20 kHz、占空比為20%、幅值為500 V的脈沖調制射頻電壓。

1.2 二維自洽流體數值模型

參與大氣壓氦氣條件下輝光放電的5種粒子的化學反應方程式、反應速率及反應所產生(或損耗)的能量如表1所示，其中，Te為電子溫度，反應系數可通過求解玻爾茲曼方程得出[16-17]。

表1 粒子的反應方程、速率及損耗能量Table 1 Reaction equation, rate and energy loss of the particle

電子(e-)、氦離子(He+)、電離態的氦分子(He2+)、激發態氦原子(He*)以及激發態氦分子(He2*)的數密度可通過粒子連續性方程[18]求得，如式(1)～(3)所示。

(1)

(2)

(3)

式中：n和Γ分別為粒子數密度與粒子通量；S為特定粒子的產生項與損耗之和[19]；下標+、e和*分別代表正離子、電子和中性粒子；下標x、y分別代表二維自洽流體數值模型中軸向與徑向的分量。粒子通量可由漂移擴散近似方程計算得出，如式(4)～(9)所示。

(4)

(5)

(6)

(7)

(8)

(9)

式中：E為電場強度；D和μ分別為擴散系數和遷移率[20-23]。中性粒子不受電場作用，只存在擴散造成的通量。電場E可由式(10)計算得出。

(10)

式中：ε0為介電常數；e為電子電荷量；i代表第i種粒子(如電子、離子)。在兩電極表面，y方向電子與離子的邊界條件為

(11)

式中：下標p代表模型中考慮到的離子(He+和He2+)。二次電子發射系數γ設置為0.01[16]。電極表面的中性粒子、離子與激發態粒子的通量以漂移為主導[24]。對于模型中考慮的所有等離子體粒子，其在x方向具有相同的邊界條件，如式(12)所示。

(12)

采用COMSOL Multiphysics 5.4軟件中的含時瞬態求解器求解式(12)的方程組。

2 結果與分析

在脈沖放電之前引入一個持續時間為10 μs的調制射頻放電，兩種放電的時間間隔Δt分別設為2.5、 5.0、10.0和20.0 μs。Δt=20.0 μs時的大氣壓脈沖調制射頻放電輔助脈沖放電的電流密度波形如圖2所示。嵌圖為Δt=2.5 μs和20.0 μs時的脈沖放電電流圖。由圖2可知，調制射頻放電段達到穩定時，電流密度幅值為650 A/m2。當放電時間間隔為2.5 μs時，在脈沖放電的上升沿，電流密度出現了兩個峰：12.61 μs處較小的峰是由位移電流所引起的[20]；12.72 μs處，電流密度幅值為420.2 A/m2的正向電流密度峰是由氣體擊穿導致的放電引起的。在脈沖放電的下降沿，由積累在介質板表面的電荷引起的反向電流密度峰值為 688.51 A/m2。增加放電的時間間隔至20.0 μs時，上升沿與下降沿放電的電流密度峰值分別為348.3、 707.69 A/m2。由此說明，隨著射頻與脈沖電壓時間間隔的增加，脈沖上升沿放電的電流峰值明顯減小。這是因為氣體間隙中剩余等離子體密度會隨時間的推遲而逐漸耗散，從而對脈沖放電的上升沿放電產生的影響會越來越小。

圖2 電流密度波形圖Fig.2 The waveform of current density

調制射頻放電產生的活性等離子體粒子在放電結束后會隨時間逐漸耗散。在射頻放電段，電子被束縛在振蕩的射頻電場中，大量電子集中在氣體間隙中間。調制射頻放電結束后，氣體間隙中間的電子密度隨時間不斷湮滅的同時，由于濃度梯度從空間高濃度區向低濃度區擴散，直至10 μs后，氣體間隙中的電子密度降低，耗散速度減慢，電子密度的空間分布趨于均勻。

調制射頻放電結束后20 μs內，電子密度在空間中隨時間的演化過程以及在放電空間中求位置平均后的電子密度與離子(He+和He2+)密度耗散曲線如圖3所示。由圖3可知：于不同時刻開啟脈沖放電時，電子密度在不同放電間隙的時空分布不同；在調制射頻放電剛結束時，空間中帶正電荷的平均離子密度比帶負電荷的電子密度更多，這是因為在調制射頻放電段，鞘層中積聚的離子比電子多，導致整個空間中的平均離子密度更高；在調制射頻放電結束0～5 μs內，電子密度與離子密度仍在1017m-3的數量級，耗散速率較大，而10 μs后，電子與離子的耗散速率明顯減慢。由此可見，在調制射頻放電結束2.5、5.0、10.0和20.0 μs時開啟脈沖電壓，脈沖放電之前的初始粒子狀態顯然是不同的。

圖3 射頻放電結束后電子的時空分布及平均粒子密度耗散曲線Fig.3 Spatial profiles of electron density and dissipation curves of average particle density after RF discharge

圖4(a)為Δt=2.5 μs時的電子密度時空演化圖。由圖4(a)可知，脈沖放電階段，在電壓上升沿與下降沿各有1次放電：在上升沿放電時，電子密度強度峰出現在下電極處(放電間隙為1.0 mm)，電子密度為4.6×1017m-3；而在下降沿放電時，上電極處(放電間隙為3.5 mm)電子密度為3.5×1017m-3。為更好地理解放電初始狀態對脈沖放電的影響機制，圖4(b)展示了不同時間間隔的脈沖放電階段空間平均電子密度曲線。為便于分析，將不同時間間隔的脈沖電壓開啟時刻都定為0.1 μs，在1.1 μs時刻電壓開始下降。由圖4(b)可知，在脈沖上升沿放電階段，平均電子密度出現2個峰值，且其出現的時間隨Δt的增大而滯后，峰值隨Δt的增大而減小，其中：第1個較小的峰由位移電流引起，與圖2中上升沿放電第1個較小的電流密度峰對應；第2個較大的峰由氣體擊穿導致的上升沿放電引起，隨Δt的增大，電子密度峰值分別出現在0.22、0.26、0.28和0.29 μs處，數值分別為1.47×1017、1.36×1017、1.32×1017和1.29×1017m-3，隨后放電強度減小，平均電子密度逐漸降低，直至下降沿放電強度達到最大值時，再次出現電子密度峰。值得注意的是，不同時間間隔的上升沿放電前的初始電子密度不同，隨Δt增大，其數值分別為2.18×1016、1.23×1016、6.80×1015和3.40×1015m-3。由此可見，初始電子密度的減小將導致上升沿放電電子密度達到最大值所需的時間增加、上升沿放電強度減小。

圖4 脈沖放電階段的電子密度時空演化和平均電子密度曲線Fig.4 Spatiotemporal evolution profile of electron density and average electron density curve at pulse discharge stage

不同時間間隔的平均離子(He+與He2+)密度曲線如圖5所示。

圖5 不同時間間隔的平均離子密度曲線Fig.5 Curves of average ion density at different time intervals

由圖5可知，脈沖電壓開啟前，Δt=2.5、5.0、10.0和20.0 μs時，初始離子密度分別為4.18×1016、1.86×1016、0.75×1016和0.45×1016m-3，上升沿放電的離子密度最大值分別為1.45×1017、1.13×1017、0.98×1017和0.89×1017m-3。離子密度在上升沿與下降沿放電中各產生1個峰值，隨時間間隔的增大，建立上升沿放電所需時間越長，離子密度峰值越小，而在下降沿放電時，離子密度相差不大。綜合圖4(b)與圖5可知，脈沖調制射頻放電結束后殘留在空間的剩余活性等離子體粒子對脈沖放電產生的影響主要集中在上升沿放電。由此可知，更高的初始粒子密度能輔助建立更快、更強的脈沖上升沿放電，且初始狀態對離子的影響更明顯。

為更好地理解上升沿放電對初始狀態的依賴性，圖6(a)展示了Δt=2.5 μs時，上升沿電流密度峰值時刻電場強度、電子密度、離子密度與電子溫度的關系。由圖6(a)可知，在上升沿放電強度最大時，瞬時陰極(放電間隙為1.0 mm處)上方有一個厚度為0.25 mm的鞘層：鞘層內，離子密度峰值為7.53×1017m-3、電場強度最大值為20.52×105V/m、電子溫度峰值為7.88 eV；鞘層外，電子密度峰值為4.6×1017m-3。由于電子和離子的質量不同，電子在電場中的遷移率遠大于離子，故在瞬時陰極附近，電子向陽極運動，離子向相反方向遷移，陰極表面發射的二次電子也向陽極遷移，最終導致瞬時陰極區域電子、離子密度分布不勻，電場強度與電子溫度也在此處出現峰值。

圖6 上升沿電流密度峰值時刻電場強度、電子密度、離子密度與電子溫度曲線Fig.6 Curves of electric field, electron density, ion density, and electron temperature at the time instant of the rising edge discharge

圖6(b)為Δt=2.5、 5.0、 10.0和20.0 μs時上升沿電流密度峰值時刻電場強度、電子密度、離子密度與電子溫度的變化趨勢圖。由圖6(b)可知：當Δt≤5.0 μs時，粒子耗散處于空間高濃度耗散區，上升沿放電強度受Δt的影響更大；當Δt≥10.0 μs時，粒子耗散處于低濃度耗散區，Δt的增大對脈沖放電強度的影響不斷減弱；隨Δt的增大，電子密度、離子密度與電子溫度均不同程度減小，電場強度幅值逐漸增加。這是因為：時間間隔越大，脈沖放電開始前，初始粒子密度越小，建立上升沿放電所需時間越長，放電強度受初始狀態的影響而減弱；時間間隔越小，放電越劇烈，鞘層中的電子、離子的碰撞電離也越頻繁，因此鞘層中的電子溫度與粒子密度越高。上升沿放電強度越小，放電產生的粒子密度也就更低，被瞬時陰極捕獲、吸附在介質表面的帶電粒子越少，電荷之間產生的內建電場(與外加電方向相反)越小，從而導致總電場變大。

3 結 語

本文建立了大氣壓氦氣調制射頻輔助脈沖放電的二維自洽流體數值模型，研究了由調制射頻放電產生的電子、離子(He+與He2+)在調制射頻放電結束后對脈沖上升沿放電的影響，著重討論了調制射頻放電與脈沖放電的時間間隔不同時，脈沖上升沿放電強度對初始粒子密度的依賴性，結果表明：初始狀態對脈沖上升沿放電影響較大；在調制射頻放電段結束后，放電空間中電子和離子密度隨時間減小；增大調制射頻與脈沖的時間間隔時，脈沖放電開啟時空間中初始粒子密度越低，脈沖上升沿放電建立得越慢，放電強度也越低。級聯放電有助于提高放電空間中的初始粒子密度，從而提高脈沖介質阻擋放電的效率。