缺陷團(tuán)簇在α-Zr內(nèi)擴(kuò)散的分子動(dòng)力學(xué)模擬

周起印， 李忠宇

(哈爾濱工程大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，黑龍江 哈爾濱 150001)

1 缺陷團(tuán)簇?cái)U(kuò)散模擬方法

本文利用經(jīng)典的分子動(dòng)力學(xué)軟件LAMMPS[6]進(jìn)行α-Zr的模型建立和在應(yīng)變條件下缺陷團(tuán)簇遷移的模擬計(jì)算，利用OVITO[7]軟件觀察缺陷團(tuán)簇的遷移現(xiàn)象，并計(jì)算出缺陷團(tuán)簇的擴(kuò)散系數(shù)繼而擬合得到遷移能。對(duì)于α-Zr體系，本文采用嵌入原子勢(shì)(embedded atom method, EAM)[8]描述體系中各個(gè)原子之間的相互作用力。

圖1 熱力學(xué)平衡狀態(tài)下的α-Zr模型Fig.1 α-Zr model in thermodynamic equilibrium state

本文利用N.de Diego等[10]的方法在體系中間位置添加4個(gè)Zr間隙原子，建立典型的BS型自間隙鋯原子以形成缺陷團(tuán)簇，如圖2所示，在微正則系綜(NVE)條件下，模擬計(jì)算整個(gè)體系在4 ns時(shí)間內(nèi)的微觀結(jié)構(gòu)變化情況，同時(shí)利用Voronoi cell[11]方法判斷體系內(nèi)的間隙原子并跟蹤間隙缺陷質(zhì)心的運(yùn)動(dòng)情況。

圖2 α-Zr體系添加自間隙原子構(gòu)建缺陷團(tuán)簇Fig.2 Defect clusters constructed by adding self interstitial atoms in α-Zr system

圖2(a)為平面示意圖，圖2(b)是體系達(dá)到穩(wěn)定后間隙原子的排布情況，其中較深的原子代表處于完美晶體位置上的鋯原子，較淺的原子代表間隙原子。在圖2(a)中，較大的原子是間隙原子，其他較小的原子對(duì)應(yīng)著圖2(b)中較深的原子。

2 缺陷團(tuán)簇?cái)U(kuò)散分子動(dòng)力學(xué)研究結(jié)果

2.1 缺陷團(tuán)簇的擴(kuò)散現(xiàn)象

圖3 300 K下無(wú)應(yīng)變與沿晶向施加3%拉伸應(yīng)變時(shí)缺陷團(tuán)簇?cái)U(kuò)散運(yùn)動(dòng)的對(duì)比Fig.3 Comparison of diffusion motion of defect clusters under no strain and 3% tensile strain along direction at 300 K

圖4 300 K溫度下在無(wú)應(yīng)變與沿各方向施加3%的應(yīng)變條件下缺陷團(tuán)簇的質(zhì)心遷移徑跡Fig.4 Centroid migration path of defect clusters at 300 K without strain and with 3% strain applied in three directions

2.2 缺陷團(tuán)簇的擴(kuò)散系數(shù)與遷移能

利用擴(kuò)散系數(shù)與溫度的相關(guān)性能夠計(jì)算缺陷團(tuán)簇的遷移能。其中，擴(kuò)散系數(shù)的計(jì)算公式為：

(1)

擴(kuò)散系數(shù)與遷移能和溫度之間的函數(shù)關(guān)系為：

(2)

式中：Em是遷移能；kB是玻爾茲曼常數(shù)；T是溫度；D0,N是擴(kuò)散率預(yù)系數(shù)。可以看出溫度越高，原子動(dòng)能越大，擴(kuò)散系數(shù)隨之呈指數(shù)增加。在高溫下發(fā)生的與擴(kuò)散有關(guān)的過(guò)程，溫度是最重要的影響因素[14]。

圖5 300～600 K模擬溫度下沿各方向施加0～3%應(yīng)變條件下缺陷團(tuán)簇的擴(kuò)散系數(shù)Fig.5 Diffusion coefficient of defect clusters at 300～600 K simulation temperature with 0～3% strain applied in three directions

表1 遷移能與預(yù)擴(kuò)散系數(shù)Table 1 Migration energy and pre diffusion coefficient

2.3 缺陷團(tuán)簇的形成與形成能

按圖2所示的方法向模型中添加自間隙鋯原子后，使系統(tǒng)在NVT系綜下保持添加原子前的溫度充分弛豫并使模型達(dá)到能量穩(wěn)定的過(guò)程中，每個(gè)原子都因?yàn)闊徇\(yùn)動(dòng)發(fā)生相對(duì)位置的變化，模擬中后添加的鋯原子與模型中原有的原子相互擠壓，系統(tǒng)內(nèi)部逐漸形成較穩(wěn)定的缺陷團(tuán)簇，在溫度為300 K時(shí)，觀察到形成的缺陷團(tuán)簇如圖6所示。

圖6 建立4個(gè)BS型間隙原子后在300 K弛豫后系統(tǒng)達(dá)到熱平衡后形成的缺陷團(tuán)簇Fig.6 Defect clusters formed after the system reached thermal equilibrium after 300 K relaxation after 4 BS type interstitial atoms were established

Ef=-0.673x+9.345

(3)

圖7 沿[0001]晶向0～3%拉伸應(yīng)變情況下α-Zr中缺陷團(tuán)簇的形成能Fig.7 Formation energy of defect clusters in α-Zr under 0～3% tensile strain along [0001] direction

2.4 缺陷沿各晶向的擴(kuò)散系數(shù)

3 結(jié)論

3)缺陷團(tuán)簇的形成能隨著[0001]晶向的拉伸應(yīng)變的增大而減小。當(dāng)拉伸應(yīng)變方向?yàn)榱硗?個(gè)晶向時(shí)本研究尚未得到較科學(xué)的缺陷形成能數(shù)值。

以上結(jié)論能夠?yàn)閆r材料的輻照損傷實(shí)驗(yàn)研究及性能改性提供理論參考。此外關(guān)于α-Zr缺陷團(tuán)簇的擴(kuò)散機(jī)制研究，還需要在間隙原子的數(shù)量和應(yīng)變方式等方面進(jìn)行改進(jìn)和補(bǔ)充。