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環境空氣中氡的監測方法

2021-05-12 12:23:30李先杰
輻射防護通訊 2021年6期
關鍵詞:測量

李先杰

(核工業北京化工冶金研究院,101149)

0 前言

氡及其子體對人產生的輻射劑量,占天然輻射源產生的總輻射劑量的50%以上。氡的危害最早是在對鈾礦礦工的健康影響中顯現出來的,其記錄可以追溯到16世紀中歐厄爾士(Erz)山區一些礦工患有一種異常的致命的肺部疾病,當時稱其為“施內貝格礦山病”,患者一般死于進礦工作15~25年之后。1913年阿恩斯坦(Arnstein)將“施內貝格礦山病”確診為“初期肺癌”[1]。1924年路德維格(Ludweig)和洛倫森(Lorenser)報道施內貝格礦井空氣中氡濃度高達15~570 kBq/m3,并認為是礦工高發肺癌的致癌因素[2]。這個觀點在氡的輻射防護方面具有里程碑的意義。1951年貝爾在美國聯邦政府公共衛生調查局的支持下調查了科羅拉多高原鈾礦井下輻射環境,提出礦工吸入含氡和氡子體的空氣后,肺部輻射劑量幾乎全部來自氡子體的α輻射貢獻[3]。從此氡及氡子體的輻射防護得到了世界各國與國際組織的高度重視。

氡也是導致居民肺癌發生的原因之一,是僅次于吸煙的誘發肺癌的第二大因素。自20世紀70年代末開始,發達國家對環境氡特別是室內氡濃度水平進行了大量的調查。美國國家科學院(NAS)估計美國每年約5 000~20 000例肺癌死亡與氡有關[4]。因此,1990年以來各國都相繼制定了室內氡的干預行動水平,國際放射防護委員會(ICRP)65號出版物《住宅和工作場所222Rn的防護》建議行動水平在200~600 Bq/m3。2005年公布了一項關于歐洲9個國家的氡致肺癌危險研究,此項研究明確地證明了室內高水平氡的照射有導致肺癌的危險,而且在英國現行的行動水平200 Bq/m3以下,肺癌的危險仍在增長[5]。世界衛生組織(WHO)將氡及其子體列為了19種致癌物質之一,并于2009年發表《WHO室內氡手冊》。鑒于低水平氡照射下的肺癌危險仍在增長,ICRP在2010年又頒布了第115號出版物《氡及其子體肺癌危險與關于氡的聲明》,將氡致肺癌的危險度提高了約2倍。

隨著我國經濟的發展和居民住房面積的擴大,建材等引起的室內環境氡問題已越來越突出。自1995年開始,我國相繼頒布了GB/T 16146—1995《住房內氡濃度控制標準》(2015年修訂為GB/T 16146—2015《室內氡及其子體控制要求》)、GB 16356—1996《地下建筑氡及氡子體控制標準》、GB 50325—2001《民用建筑工程室內環境污染控制規范》(2020年修訂為GB 50325—2020《民用建筑工程室內環境污染控制標準》)和GB/T 18883—2002《室內空氣質量標準》等控制氡的國家標準,對一些居室內和地下建筑內的高氡濃度水平進行干預。環境空氣中氡與氡子體的測量和控制得到了迅速的發展,各種新的測量方法和儀器被開發應用。本文較系統地介紹了國內常用的環境(住宅和工作場所)空氣中氡的測量方法和儀器,簡要敘述了方法的原理、儀器的適用范圍、注意事項和測量質量的保證措施等。

1 環境氡濃度測量

隨著人們對氡的認識的深入,以及對氡危害的日益重視,測氡的方法和儀器也在不斷完善和提高。在經典靜電計法的基礎上,相繼建立了多種測氡方法與儀器,它們大致可以分為三類:瞬時測量方法、連續測量方法和累積測量方法及相關儀器。按采樣方法還可分為主動測量、被動測量和聯合測量等。測量氡的方法雖然很多,但每種方法也都有其適用的范圍和局限性。環境中的溫度、濕度和氣壓等因素都會對測量結果造成影響。而且由于自然界中釷射氣(氡的同位素220Rn)與氡是同時存在的,雖然一般場所環境空氣中釷射氣比氡要少得多,但在高釷土壤地區,當釷射氣濃度較高時,其對氡的測量將造成干擾,此時就有必要對氡和釷射氣進行分別測量或消除釷射氣的干擾。

不同測量目的選擇不同的測量方法,如果需要很快了解被測場所的氡濃度,可選用瞬時測量;要了解氡濃度的變化,需要選擇連續測量;進行劑量估算或流行病學研究應選用累積測量。因此,必須了解儀器的原理、性能、干擾因素等,避免因操作不當引起的誤差。

1.1 α徑跡蝕刻法(Alpha Track Detectors,ATD)

徑跡蝕刻法是20世紀60年代初,在美國的E.C.H.西爾克和R.S.巴爾勒斯、英國的D.A.央格和前蘇聯的H.弗列羅夫等人發現帶電粒子轟擊某些絕緣固體時會留下輻射損傷痕跡的基礎上,由美國的R.L.弗萊謝爾提出用化學蝕刻方法來顯現這些痕跡——徑跡而得出的,它是一種累積氡測量方法[6]。到上世紀80年代,隨著固體核徑跡探測器材料的發展,這種方法被廣泛應用于環境氡的調查。從近年聯合國原子影響科學委員會(UNSCEAR)報告發表的室內氡濃度調查結果來看,α徑跡蝕刻法(ATD)已成為環境氡測量的主要手段之一,而且也可以用于釷射氣濃度測量。

1.1.1工作原理

固體核徑跡探測器一般由有機高聚合材料制成,目前商用的固體核徑跡探測器有很多種類,如聚丙烯二甘醇碳酸酯(CR-39)、聚碳酸脂,硝酸纖維(LR115)和Kodak膠片等。其測量原理是:將固體核徑跡探測器置于一個杯形容器中(稱探測杯),杯口用濾膜封閉,氡通過擴散進入杯內,杯內的氡及其衰變子體發射的α粒子轟擊到固體核徑跡探測器上,這些具有一定能量的α粒子在其入射路徑上造成高分子鏈斷裂、電離等過程,在探測器材料上留下微小的損傷,稱為潛徑跡,圖1給出了KF606B型個人劑量計探測原理示意圖。

圖1 KF606B型劑量計原理示意圖

將受照過的探測器置于高濃度(一般在6 mol/L左右)的NaOH或KOH溶液中,溶液溫度保持在70 ℃左右,數十小時后潛徑跡擴大為直徑約數十微米的徑跡,這個過程稱作“蝕刻”。 還有一種方法是將受照過的探測器預先蝕刻后,置于溫度70 ℃左右的高濃度(一般在6 mol/L左右)的NaOH或KOH溶液中,并加上近千伏的交流電,數小時后潛徑跡擴大為直徑約數百微米的徑跡,這個過程稱作“電化學蝕刻”。

經過蝕刻或電化學蝕刻后的探測器可以通過光學顯微鏡、縮微膠片閱讀器等光學放大裝置測讀徑跡數。為提高測讀效率,可以采用徑跡自動閱讀裝置(一般由光學顯微鏡、圖像卡、微型計算機加徑跡自動分析軟件組成)測讀徑跡數,圖2為顯微鏡下觀察到的蝕刻徑跡圖形。因為一個α粒子只能產生一個徑跡,所以徑跡密度與氡濃度和暴露時間成正比:

圖2 蝕刻徑跡圖形

CRn=ρ/kT

(1)

式中,CRn為探測杯中氡濃度,Bq/m3;ρ為徑跡密度,Tr/cm2(Tr是徑跡數);k為靈敏度系數,Tr·cm-2/(kBq·m-3·h);T為累積暴露時間,h。

1.1.2主要設備及儀器

固體核徑跡探測器(CR-39,聚丙烯二甘醇碳酸酯或聚碳酸酯);采樣盒(一般為塑料制成);超級恒溫器,(0~100)℃可調控,誤差為±0.5 ℃;化學試劑(NaOH或KOH);蝕刻槽;顯微鏡等。

目前國內使用較多的是KF606B型劑量計、LIH型家用氡探測器和KfK型測氡杯,圖3給出了KF606B型劑量計外形圖和LIH型家用氡探測器外形圖。

圖3 KF606B型個人劑量計和LIH型家用氡探測器外形圖

1.1.3方法評價及注意事項

這種探測器主要特點是:可以進行環境水平氡濃度的長期累積測量,直接得到被測場所氡的年均濃度;對γ和β照射不敏感,能夠長久記錄并保持α輻射照射信息,從而避免了由于時間、氣象因素等變化所帶來的影響;適用于大批量樣品的采集和集中處理與測讀;在取樣期間不需要電源;探測器的體積很小便于布放和郵寄;該方法性能穩定,測量結果重現性好,操作簡便、價格低廉。探測下限為3 300 Bq·h·m-3。

其主要缺點是不能快速得到測量結果,測量環境空氣中氡濃度時需至少累積3個月以上。須注意的問題有:

(1)杯體材料產生靜電導致徑跡密度不均勻而帶來干擾,因此,探測杯內表面應進行防靜電處理,最簡單的處理方法是將其放在表面活性劑(洗滌液)溶液中浸泡,然后拿出晾干;較好的辦法是采用導電塑料或鍍一層導電膜。

(2)有些探測器為了縮短平衡時間,設計了很高的空氣交換率,致使測量時220Rn也隨222Rn一起擴散到測量杯中,對測量結果造成干擾。因此,在高220Rn的環境中準確測定氡濃度時,需采用微孔膜或透222Rn塑料膜(滲透率較低的聚乙烯膜)作過濾材料,消除220Rn的干擾,或采用氡、釷射氣同時測量方法。

(3)大氣壓力的影響。對現在常用的探測器,在高海拔地區大氣壓力較低,α粒子射程將增加,從而使探測器靈敏度增大需進行修正。一般大氣壓力在800 hPa以上的靈敏度變化小于5%,可以不作修正,當大氣壓下降至標準壓強的65%時(對應海拔高度約為3 000 m),LR-115型探測器(尺寸≥φ53 mm×48 mm)的刻度系數增大約31%(已有的實驗數據為43%);CR-39型探測器(尺寸≥φ53 mm×48 mm)的刻度系數增大約17%。對于探測杯容器的幾何尺寸明顯小于α粒子在空氣中射程時,CR-39型探測器的刻度系數幾乎不隨壓強變化而變化[7]。

1.2 活性炭盒測氡法(Activated Carbon Collectors,AC Method)

因為活性炭具有很強的吸附氡的能力,經常被用來提高測氡靈敏度,所以活性炭濃縮測氡也是一種非常經典的環境氡測量方法。常用的有活性炭管濃縮測氡法、活性炭盒γ譜法,等等。

活性炭盒法是一種被動式短期累積取樣測量方法,一般取樣時間為2~7 d,給出短期平均氡濃度。

1.2.1工作原理

采樣器為塑料或金屬制成的圓柱型小盒,內裝一定量的活性炭,盒口放置濾膜,以阻擋氡子體進入。氡擴散進炭床內被活性炭吸附,被吸附的氡及其衰變的子體全部沉積在活性炭內。采樣結束后可以用γ能譜儀或液體閃爍儀測量。

用γ譜儀測量活性炭盒的氡子體特征γ射線峰(609 keV)或峰群(294 keV、352 keV、609 keV)強度。圖4為活性炭盒吸附氡以后的γ譜示例。氡子體的γ特征峰群一般由4個特征峰組成,為了降低本底,測氡時一般只取其中能量較高的3個特征峰總面積。根據峰面積可計算出氡濃度。此種活性炭盒所裝活性炭一般有25~200 g。

圖4 γ譜峰位(keV)活性炭盒暴露3天的γ譜

用液體閃爍儀測量時首先要將吸附了氡的活性炭轉入測量瓶中,向瓶中加入閃爍液,然后用閃爍計數器測量氡子體放出的β粒子。此種活性炭盒所裝活性炭一般有1~2 g。

氡濃度由下式計算:

CRn=kn/(ETse-λRnt)

(2)

式中,CRn為采樣期間內平均氡濃度,Bq/m3;k為儀器常數,Bq·m-3·h/cpm(cpm表示每分鐘計數);n為γ特征峰(峰群)或β粒子對應的凈計數率,cpm;E為探測效率;Ts為采樣時間,h;λRn為氡的衰變常數,0.007 553 h-1;t為采樣時間終點至測量開始的時間間隔,h。

1.2.2主要設備和儀器

活性炭盒法測氡首要的儀器設備是低本底γ譜儀或液體閃爍測量儀,然后是活性炭盒(20~40目的活性炭),用于解吸的干燥箱等。還可配備去除水分的燒結金屬板等除濕器。

1.2.3方法評價及注意事項

活性炭法的優點是代表性較好,適用于環境大面積布樣測量,成本低。對于已有γ能譜儀或液體閃爍儀的單位,只需很少的花費就可以開展工作。該方法取樣操作簡單,通過環境濕度、溫度修正,能獲得準確的結果,探測下限5 Bq/m3(采樣時間≥2 d)。

該方法的缺點是對濕度、溫度比較敏感,不適合在室外和濕度較大的地區使用;采樣后必須立即將取樣盒密封,并盡快(<7天)送回實驗室分析,否則最初收集的氡將要衰變掉。而且在高濃度釷射氣情況下采用峰群面積計算氡濃度將受到釷子體212Pb和208Tl所發射的γ射線干擾,此時取樣盒窗口應采用滲透率低的濾膜來消除釷射氣的干擾。

與γ能譜測量相比,液體閃爍法的探測效率較高,本底較低;但用液體閃爍儀測量需要將吸附了氡的活性炭轉入閃爍液中,因而花費的時間比γ能譜儀多,而且液閃測量儀價格昂貴,故使用單位較少。

目前國內常用的該類儀器有HD-2001型低本底多道伽瑪能譜測氡儀和CIT-2000F建材放射性監測儀。

1.3 靜電收集氡子體測量法(Collect Radon Daughters by Static Electricity)

靜電收集氡子體測量法是一種較新的測氡方法,主要是為了提高測氡靈敏度以適用于環境氡濃度的調查。儀器根據其采樣方式可以分為瞬時測量的主動式和擴散累積測量的被動式兩種類型,二者工作原理相同。由于采用了α能譜分析,可同時監測環境氡濃度和釷射氣濃度。

1.3.1工作原理

環境空氣中的氡經過濾膜過濾掉子體后進入收集室,收集室一般為半球形或圓柱形,在中心部位裝有α探測器(半導體探測器、ZnS閃爍探測器或固體核徑跡探測器),在探測器與收集室之間加有300 V至4 000 V的負高壓或上萬伏的駐極體。原理示意圖示于圖5。

圖5 靜電收集氡子體測量法原理圖

收集室中的氡將衰變出新生氡子體(主要是帶正電的218Po),218Po在靜電場的作用下被收集到探測器的表面,通過對氡子體放出的α粒子進行測量來計算出氡濃度:

cRn=k(Nc-Nb)

(3)

式中,CRn為氡濃度,Bq/m3;k為儀器系數,Bq·m-3/計數;Nc和Nb分別為樣品的總計數和本底計數。

這種測量方法還用于環境氡的連續測量,利用半導體金硅面壘型探測器的能量分辨特性,通過α能譜分析器,只測量218Po(半衰期3.05 min)所發射出的6.0 MeV的α粒子,消除了其他子體等產生的本底干擾,從而可實現大于20 min為周期的連續監測。

1.3.2主要設備及儀器

目前國內采用靜電收集氡子體測量法的儀器主要有:KF608型智能氡和氡子體測量儀,通過抽氣泵以2 L/min流量取樣5 min的主動式采樣儀器,既可瞬時測量也可連續測量;主動式連續測量儀器,如RAD7型測氡儀(見圖6)和RTM2200型;被動擴散式測氡儀,如RCM-2型連續測氡儀和1027型測氡儀等。靜電收集法受濕度的影響較大,為了減少濕度干擾,采用滲透率低的阻濕膜或干燥管,因此擴散平衡時間較長,響應有滯后現象。該類儀器因智能化水平較高而得到廣泛應用。

圖6 RAD7測氡儀

1.3.3方法評價及注意事項

靜電收集氡子體測量法在基本原理與雙濾膜法和氣球法相似,由于新生氡子體帶正電荷,在負高壓的作用下基本全部被收集到探測器表面,因此其靈敏度相對較高,探測下限達3.7 Bq/m3。優點是:儀器體積小,便于攜帶,價格適中;測量時間短,不受大氣壓力變化的影響,現場可以得到測量結果,也可以連續監測環境氡濃度的變化。缺點是靜電場受空氣濕度的影響較大,需要進行除濕或濕度修正。應注意的問題有:

(1)氡子體的殘留效應,在高氡濃度的場所測量后,需要等待一段時間,待殘留的子體衰變后再進行下一次測量。

(2)對于擴散取樣方式的儀器,其內外氡濃度達到平衡需一定的時間(一般1 h以上),因此,該種儀器不適用于單次測量,而只能用于連續監測。

1.4 電離室測氡法

1.4.1電離室靜電計法(Ionization Chamber Method)

電離室靜電計測氡是最經典的測氡方法。它是一種瞬時取樣測量方法,目前已較少使用,該類儀器因智能化水平較低而被市場淘汰。

1.4.1.1測量原理

電離室靜電計測氡法的原理是基于射線對空氣的電離作用和帶電導體在電場中的運動。含氡氣體進入電離室后,氡及其子體放出的射線使空氣電離,產生正負離子對。其電離電流主要是由222Rn、218Po、214Po的α粒子貢獻的。電離室的中央電極收集正電荷,當其與靜電計的中央石英絲接觸后使石英絲帶電。在外電場作用下,石英絲由于勞倫茨力的作用而發生偏轉,其偏轉的速度與其上的電荷量成正比,也就是與氡的濃度成正比。測出偏轉速度(亦即電離電流)就可從下式計算出氡的濃度。

CRn=k(Jc-Jb)eλRnt

(4)

式中,CRn為氡濃度,Bq/m3;k為儀器刻度系數,Bq·m-3/(格·min-1);Jc和Jb分別為測量電離室取樣空氣樣品和本底時石英絲的偏轉速度,格·min-1;λRn為氡的衰變常數,0.007 553 h-1;t為取樣后至測量的等待時間,h。

1.4.1.2測量設備構成

電離室靜電計測氡法的儀器主要由靜電計和電離室組成。配套設備有抽氣泵或真空泵,供抽空電離室、取樣和清洗電離室使用。也可以使用雙鏈球進行取樣。

我國常用的是FD-105型和FD-105(K)型兩種靜電計,圖7是靜電計的橫向剖面圖及外形示意圖,4個刀形電極(2個為一組)產生外電場。外加電壓固定,調節電極間的距離來改變電場的強弱和方向。石英絲固定在靜電計的中央,懸絲上有一垂直的指示絲。用目鏡觀測石英絲上指示絲的偏轉情況。配套使用的電離室結構如圖8所示。電離室為一圓柱形,高14 cm,直徑為9.5 cm,容積 l L,外殼為金屬,中央電極通過絕緣體和外殼固定起來,兩個氣孔用于吸氣和排氣。

圖7 FD-105(K)靜電計水平剖面圖及外形示意圖

圖8 FD-105(K)電離室示意圖

1.4.1.3方法評價及注意事項

該方法的優點是采樣快,對住戶干擾小,原理可靠,受環境溫、濕度變化的影響較小。缺點是不能即時給出數據,讀數方法原始,要用肉眼去觀測石英絲的偏轉速度,取樣后需等3小時后才能得到測量結果,探測下限為37 Bq/m3。需要注意的事項如下:

(1)當氡引入電離室后,隨著氡子體的積累,其電離電流將逐漸增加,3小時后氡與其短壽命子體達到放射性平衡,此時電離電流處于穩定狀態。因此,電離室靜電計法測氡,是瞬時采樣,等待3小時后才能開始測量。

(2)對于FD-105(K)電離室,大氣壓力低于800 hPa時靈敏度將下降約5%,到600 hPa時變化可達23%以上;而在氣壓高于1 300 hPa時靈敏度也將下降,當氣壓增大至2倍標準大氣壓時,其靈敏度下降22%以上[8],因此,特殊大氣壓力情況下需進行氣壓修正。

(3)測量結束后應盡快用無氡氣體(氮氣或老化氣體)清洗電離室以降低儀器的本底水平。

(4)應保持電離室絕緣部件的干凈和干燥,防止漏電流增大,本底增加。

1.4.2脈沖電離室法(Pulses Ionization Chamber Method)

1.4.2.1測量原理

氡氣通過過濾材料進入電離室,氡原子衰變出的α粒子使空氣電離,產生大量電子和正離子,在電場的作用下這些離子向相反方向的兩個不同的電極漂移,在收集電極上形成電壓脈沖,主要是正離子產生的慢脈沖,這些脈沖經電子學測量單元放大后由計數電路記錄。記錄的脈沖數與α粒子數成正比,即與氡濃度成正比。計算氡濃度的公式為:

CRn=k(nc-nb)

(5)

式中,CRn為氡濃度,Bq/m3;k為儀器常數(也稱刻度系數),Bq·m-3/cpm;nc為樣品的計數率,cpm;nb為儀器的本底計數率,cpm。

1.4.2.2測量設備構成

脈沖電離室測氡儀主要有AlphaGUARD PQ2000型測氡儀和Atmos12型測氡儀。測量儀器主要由電離室、采樣泵、放大器、脈沖幅度分析器和計數器等組成,如圖9和圖10所示。

圖9 脈沖電離室測量儀構成圖

1.4.2.3用于氡的連續測量

AlphaGUARD PQ2000型測氡儀和Atmos12型測氡儀都是連續氡測量儀,它們是通過α能譜分析儀將氡及氡子體不同能量的α粒子在脈沖電離室中產生的不同幅度的電壓脈沖進行甄別,只記錄氡衰變子體所產生的脈沖信號,某時間段的脈沖計數與該時段的平均氡濃度成正比,從而實現氡濃度連續監測。

1.4.2.4方法評價及注意事項

該方法的優點是靈敏度高,可以探測到環境水平,而且穩定性好,測量結果可靠;探測下限可達2 Bq/m3。AlphaGUARD PQ2000已被英國國家放射防護局(NRPB)用作氡濃度監測標準儀器。不足之處是儀器較昂貴,電離室怕振動,使用時需輕拿輕放,同樣也應注意氣壓效應。

1.5 閃爍室測氡法(Scintillation Cell Method)

閃爍室是利用射線與物質(閃爍體)相互作用時產生發光效應進行測量的一種探測器,又叫盧卡斯(Lucas,H. F.)室。它是上世紀50年代由盧卡斯提出的一種主要探測器。

1.5.1工作原理

氡進入閃爍室后,氡及其子體發射的α粒子使閃爍室壁的 ZnS(Ag)產生閃光,光電倍增管把這種光訊號變成電脈沖,經過電子學線路把電脈沖放大,最后記錄下來。單位時間內的脈沖數(脈沖計數率)與氡濃度成正比,從而可確定氡濃度,即:

CRn=k(nc-nb)eλRnt

(6)

式中,CRn為被測空氣中氡濃度,Bq·m-3;k為刻度系數,(Bq·m-3)/cpm;nc、nb分別為樣品與本底的計數率,cpm;λRn為氡的衰變常數,0.007 553 h-1;t為取樣后至測量的等待時間,h。

閃爍室法與靜電計法一樣,一般也要等到閃爍室中氡及其子體達到放射性平衡。

1.5.2主要設備及儀器

閃爍室法測氡儀主要由閃爍室、光電倍增管、前置放大器和自動定標器組成。閃爍室有圓球形、圓柱形和圓錐形,其體積一般為0.1 L~1.0 L,內壁均涂覆ZnS(Ag),有的為了增加探測效率,在腔體內裝有涂著ZnS(Ag)的隔板。

現在國內常用的有FD-125型室內氡釷分析儀(閃爍室0.5 L球形); AB-5型可攜帶式氡氣測量儀(閃爍室0.1 L~0.6 L,圓柱形);KF602C型氡氣氡子體測量儀(閃爍室0.2 L,圓柱形);低水平氡氣測量裝置(閃爍室0.7 L,圓柱形)。圖11給出了AB-5型測氡儀外觀圖。

圖11 AB-5型測氡儀

輔助設備有真空泵,活性炭管、干燥管等。有條件的可配氮氣瓶或老化無氡空氣,以備清洗閃爍室時使用。

1.5.3方法評價及注意事項

閃爍室法的優點是現場采樣僅需要十幾秒鐘,對住戶干擾小,受環境溫度、相對濕度等因素的干擾較小。稍加改進還可以進行水、天然氣、土壤中氡濃度以及表面氡析出率的測定。缺點是現場不能得到測量結果,采樣后放置3小時才能測量。由于采樣體積小(通常≤1 L),因此探測下限為3.7 Bq/m3。注意事項如下:

(1)閃爍室每次測量完成后應立即用氮氣或老化無氡空氣清洗干凈,防止本底增高;

(2)每次測量前應檢查閃爍室是否漏氣,如果真空不足或閃爍室漏氣會影響測量結果;

(3)更換閃爍室時,應關閉儀器電源,防止光電倍增管在帶電情況下曝光;

(4) 對于0.5 L球形閃爍室,當大氣壓力低于850 hPa,靈敏度將增大約5%,低于600 hPa,靈敏度將增大9%,氣壓高于1 200 hPa時靈敏度將下降5%,氣壓是標準大氣壓的2倍時靈敏度將下降15%[8],因此在特殊氣壓環境中取樣測量,需進行氣壓修正。

1.5.4用于氡的連續測量

閃爍室法也用于環境氡的連續測量,其采樣為間斷式,一般1小時為一周期,采樣(5~10)min,計數(55~50)min。第i次取樣,閃爍室的計數主要由第i次引入的氡及其子體產生的,第1次至第i-1次所取樣品殘留的氡及其子體也產生一些貢獻,因此,第i次樣品氡濃度為:

(7)

式中,CRni為第i次樣品氡濃度,Bq/m3;k為儀器刻度系數,Bq·m-3/計數;Ni為第i次取樣測量的總計數,計數;Nb為固有本底計數,計數;Fi-j為第j次樣品殘留在閃爍室中的氡及氡子體對第i次樣品的貢獻份額;CRnj為第j次樣品氡濃度,Bq/m3。

式(7)中的儀器刻度系數k和殘留份額Fi-j可以通過實驗測定。一般情況下,第i次樣品可以只考慮受到之前5次樣品的殘留影響,第i-6次樣品的殘留影響已經可以忽略,該類儀器有KF618型。

1.6 雙濾膜測氡法(Double Filter Method)

此法由美國人創立,上世紀70年代在美國流行。1972年Thomas對其進行了理論推導,使此方法達到了比較完善的地步[9]。但使用該方法的儀器因裝置較大、笨重和不便于攜帶而逐步被市場淘汰。

1.6.1工作原理

雙濾膜管的結構如圖12所示。在一個取樣管(衰變室)兩端分別裝上濾膜,取樣時通過入口濾膜過濾空氣中的氡子體,使純氡以一定流速流過取樣管到達出口濾膜。氡從入口濾膜到出口濾膜的運行時間間隔內產生的218Po(RaA)大部份被出口濾膜收集。測量出口濾膜上的α放射性活度,由下式計算得到氡濃度:

圖12 雙濾膜管結構原理示意圖

(8)

式中,CRn為氡濃度,Bq·m-3;Nc為出口濾膜的時間積分計數;Nb為本底計數;V為雙濾膜管的容積,L;ε為儀器的α探測效率;Ft為濾膜包括自吸收修正的過濾效率;Z為與取樣時間t、測量時間(T1—T2)有關的參數;Ff為新生子體到達出口濾膜的份額。

由公式(8)可知,Nc、Nb、V、ε、Ft等參數均可以通過測量給出,而對應于不同取樣時間t和計數時間間隔(T1-T2)的Z值列于表1[10]。

表1 Z值表[10]

氡在飛越雙濾膜管的過程中產生出新子體,由于擴散作用,其中的一部分便沉積于管的內壁上,能夠到達出口濾膜的只是新生子體產物的一部分,其份額用Ff表示。Ff與μ有關,即μ=πDl/q。式中,D為新生子體的擴散系數,cm2/s,l為雙濾膜管長度,cm,q為采樣流率,cm3/s。決定Ff值的另一個因素是氣體在雙濾膜管內的速度廓線。坦恩推導出在三種速度廓線下的不同的μ所對應的Ff值。本方法所采用的是拋物線廓線下的Ff值,其值列于表2[10]。

表2 不同μ值Ff值[10]

雙濾膜測量法,從方法原理上看似乎可以認為是一種比較絕對的測氡方法,但在現實雙濾膜測量中,氣流場很難完全符合拋物線廓線,探測效率的確定也由于沒有同等條件的氡子體α標準源而不具有代表性,因此,雙濾膜法測氡儀器一定要進行校準。

1.6.2主要設備與儀器

雙濾膜管為金屬圓柱管,尺寸可自行設計;計數設備為α測量儀;抽氣泵是根據取樣流量的大小確定;流量計一般采用葉輪流量計或轉子流量計。

目前國內常用的雙濾膜測量儀器為FT-648型測氡儀(見示意圖13)。雙濾膜管(筒)的體積為35 L,入口濾膜直徑為24 cm,出口濾膜直徑為6 cm,采用ZnS、光電倍增管、自動定標器計數系統。配有采樣泵,取樣速率≤40 L/min,取樣時間、取樣流量與測量時間根據氡濃度的可能水平確定。RTM-Ⅰ型氡釷測量儀也是一種雙濾膜法連續測量儀。

圖13 FT-648型雙濾膜測氡儀示意圖

1.6.3方法評價及注意事項

雙濾膜法的優點是排除了氡子體的干擾,提高了測量準確度,探測下限比靜電收集法、電離室法和閃爍室法低,可達0.74 Bq/m3,可用于環境測量;是一種瞬時取樣測量方法,測量時間一般為30 min左右,可同時測量氡、釷射氣,以及氡子體α潛能濃度。缺點是裝置較大,笨重,不便于攜帶,采樣泵流量大,采樣時產生的干擾較大。注意事項為:

(1)儀器連接時要注意取樣系統的氣密性,防止漏氣。系統漏氣的檢驗可以采用連接后開啟取樣泵,將入口堵住看流量計指示是否下降。

(2)光電倍增管一般應工作在坪區,而大部分FT-648型測氡儀是根據探測效率確定工作電壓,往往不在坪區,此時應注意保證儀器電源電壓的穩定性。

(3)為了保證“老子體”能過濾干凈,入口濾膜阻力較大,會使流量計前面形成負壓,導致實際流速低于流量計的指示值,需選擇負荷特性好的采樣泵或進行取樣流量的氣壓修正。

1.7 氣球測氡法(Air Balloon Method)

氣球法測氡,是1974年由清華大學科研人員提出的。由于該方法具有簡便、迅速、靈敏度高、攜帶方便等優點,在礦山和環境氡測量中得到了廣泛的應用。但該方法因影響因素較多已被市場淘汰。

1.7.1工作原理

氣球法的工作原理與雙濾膜法相似,不同之處是將雙濾膜管換成了氣球,入口和出口為同一通路。原理裝置如圖14所示。取樣時以固定流量向氣球充氣,氡子體采樣頭上的入口濾膜濾掉空氣中的氡子體,充氣時間固定;充氣結束后等待數分鐘,將氣球內的空氣以固定流量排出。由于被收集的氡子體與氡濃度存在正比關系,測量出口濾膜上的α放射性就可以計算得到氡濃度,期計算公式為:

圖14 氣球法裝置示意圖

cRn=k(Nc-Nb)

(9)

式中,cRn為氡濃度,Bq·m-3;k為儀器刻度系數,Bq·m-3/計數,Nc為測量總計數;Nb為相同時間內的本底計數。

氣球法同時也可以測量氡子體α潛能濃度。由于入口濾膜收集的是空氣中的氡子體,因此測量入口濾膜的α放射性可以計算得到氡子體α潛能濃度。

圖15給出了氣球法測量氡和氡子體濃度時通常的時間流程。0~t1時間段氣球充氣與氡子體取樣,t1~t2時間段為氣球等待時間,t2~t3時間段為氣球排氣;T1~T2時間段測量入口濾膜上的α計數,T2~T3時間段為更換樣品時間,T3~T4時間段測量出口濾膜上的α計數。

圖15 氣球法測量氡和氡子體時常用時間流程

1.7.2主要設備和儀器

氣球常用的為乳膠球,其體積根據需要而定。一般環境測量用的氣球在(102~103)L;計數測量設備通常采用能將取樣頭固定在探頭上進行測量的KF602系列氡和氡子體測量儀,也可以采用FD-3015型α輻射探測儀等;采樣泵及流量計一般量程為(10~50)L/min;其他配套設備有:秒表、濾膜取樣頭、子體過濾器、濾膜(過氯乙烯樹脂纖維、聚丙烯濾布或玻璃纖維濾膜)等。

1.7.3方法評價及注意事項

氣球法測量氡和氡子體濃度是一種較為簡單實用的瞬時測量方法。所需裝置較少,攜帶方便;方法的靈敏度和準確性都可滿足環境監測要求,探測下限為3 Bq/m3(氣球200 L)。使用中應注意下述事項:

(1)必須保持刻度和具體使用時條件的一致性,如氣球體積、采用濾膜、計數設備和時間流程等,不能改變。其中任何一項改變,都必須重新刻度。

(2)因為氣球法測量的是新生氡子體,保證純氡進入氣球是非常必要的,入口濾膜必須有足夠高的過濾氡子體能力,過濾效率應在99%以上。

(3)濕度是影響氣球法測量準確性的主要因素,當空氣樣品的相對濕度小于75%時,刻度系數有顯著變化。為消除此影響,必須在不同相對濕度下刻度,求出濕度修正因子。同樣,氣球內要保持干凈,在排氣時保持球形,這是保證氡子體附壁效應的一致性。

(4) 防止過排氣。排氣稍過頭,氣球就會被吸附在濾膜上,而使此樣品報廢。排氣時一定要精力集中,及時關閉抽氣泵。

(5)由于加的濾膜層數較多(保證能過濾干凈),阻力較大,如果采樣泵的負荷特性不好,會使流量計前面形成負壓,導致實際流速低于流量計的指示值,而使氣球體積不足。因此要選擇負荷特性好且不漏氣的采樣泵,同時進行取樣流量的氣壓修正。

1.8 駐極體法 (Electret-Passive Environmental Radon Monitor, E-PERM)

目前最有代表性的駐極體環境氡探測器是美國Rad Elec公司的E-PERM型和Ra-Dome型氡探測器。它是由一個體積為50~1 000 mL的收集盒和φ50 mm的駐極體組成,是一種累積氡測量方法。駐極體法是美國環境保護局(EPA)推薦的環境氡測量方法之一[11],但在我國使用較少。

1.8.1工作原理

含氡空氣通過盒壁上的濾膜孔進入收集盒,氡及氡子體衰變產生的α粒子使盒內空氣產生電離(β、γ射線引起的電離與α粒子引起的電離相比可以忽略),生成的次級帶電粒子在盒內電場的作用下,被駐極體收集,從而改變駐極體的表面電壓,駐極體表面電壓的改變值與進入收集盒的氡濃度成正比。測量原理見圖16。氡濃度的計算公式如下:

圖16 駐極體探測器原理示意圖

CRn=(VI-VF)/[(CF×T)-BG×f]

(10)

式中,CRn為暴露期間的平均氡濃度,Bq·m-3;CF為探測器的刻度系數,V/(Bq·m-3·d),CF=A+B×(VI+VF)/2;A、B分別表示CF曲線(累積氡暴露量與表面電壓的關系曲線)的截距和斜率;VI、VF分別表示暴露前后測量的駐極體表面電壓值,V;T是暴露時間,d;BG是測點處的空氣吸收劑量率,nGy·h-1;f為BG轉換為CRn的系數,(Bq·m3)/(nGy·h-1)。

1.8.2主要設備及儀器

E-PERM型氡探測器所用的駐極體有兩種(見圖17),一種為高靈敏度駐極體(厚度為0.152 cm的PTFE聚四氟乙烯,簡稱ST),用于短期測量。另一種是低靈敏度駐極體(厚度為0.012 7 cm的FEP聚四氟乙烯,簡稱 LT),用于長期測量。這兩種駐極體與不同結構的收集盒配合可組成多種類型的探測器,以滿足不同測量時間的需要。

圖17 E-PERM型駐極體氡探測器和探測元件

Ra-Dome型氡探測器在E-PERM的基礎上進行了改進,可以同時測量氡和γ輻射。原理與E-PERM相同,由兩個收集盒組成,一個測量Rn與γ,另一個只測量γ輻射。從兩個駐極體測值差可計算出氡的累積暴露濃度。表3列出了不同組合的E-PERM和 Ra-Dome的刻度系數和探測下限[11]。

表3 E-PERM和Ra-Dome的刻度系數和探測下限

1.8.3方法評價及注意事項

駐極體探測器的優點是:測量氡濃度范圍廣,幾乎適用于任何可遇到的環境條件;采樣后不需處理,可用讀數儀直接在現場測讀,能夠快速、準確的得到測量結果;可以在暴露期間讀數,而不影響最終測量結果;在達到臨界電壓之前,駐極體片可以反復使用;用ST高靈敏度駐極體還可以進行氡析出率的快速測量。缺點是:駐極體元件對γ射線靈敏,在測量氡的同時,需要測量天然γ輻射劑量率;偶然脫落或觸動駐極體表面會引起駐極體表面電壓明顯下降,因此操作時要特別小心;需要進行海拔高度的校正。

1.9 幾種釷射氣濃度測量方法

在聯合國原子輻射影響科學委員會(UNSCEAR)2000 年報告中,220Rn及其子體所致劑量與222Rn 及其子體所致劑量之比由UNSCEAR 1993 年報告的6%提高為9%。在我國某些地區,由于土壤和建材中232Th 的含量較高,加之一些地區住房結構的影響,上述比值粗略估計可達到20%[12]。因此,釷射氣的測量近幾年得到了重視和發展。

1.9.1α徑跡蝕刻法測量釷射氣濃度

α徑跡蝕刻法測量釷射氣濃度[13]通常是采用2只探測杯(取樣盒),改變杯中空氣交換率,通過選擇滲透率不同的濾膜或通氣窗面積,使氡(222Rn)和釷射氣(220Rn)能很容易的進入空氣交換率較高一只。另一只空氣交換率較低的則只允許氡進入,半衰期較短的釷射氣被阻擋在外面,從而實現氡、釷射氣的分別測量。222Rn或220Rn濃度的計算公式如下:

CRn=(ρRn-ρb)/(kRnT)

(11)

CTn=(ρRn+Tn-ρRn-ρb)/(kTn)

(12)

式中,CRn和CTn分別表示暴露期間被測場所空氣中的222Rn和220Rn濃度,Bq·m-3;ρRn+Tn、ρRn和ρb分別表示222Rn+220Rn暴露片、222Rn暴露片和未暴露片(本底)的徑跡密度,徑跡數·cm-2;kRn和kTn分別為探測器對222Rn或220Rn的靈敏度系數,(徑跡數·cm-2)/(Bq·m-3·h);T為累積暴露時間,h。

1.9.2靜電收集氡子體法測量釷射氣濃度

靜電收集氡子體法測量釷射氣濃度原理與測氡相同,采用4道α能譜分析器對收集在探測器上的新生氡(或釷射氣)子體測量,氡(釷射氣)子體產生的典型α能譜示于圖18。

圖18 氡、釷射氣子體產生的典型α能譜示意圖

根據氡(釷射氣)子體衰變鏈可知,圖18中圖(a)為取樣后短時間內(一般為5 min)測量的α譜,此時只有新生氡子體218Po發射的6.00 MeV(A道)和新生釷射氣子體216Po發射的6.78 MeV(B道)α粒子;圖(b)為連續取樣測量3小時后的α譜,此時氡子體達到平衡,有218Po發射的6.00 MeV(A道)和214Po發射的7.68 MeV(C道)以及新生釷射氣子體216Po發射的6.78 MeV(B道)α粒子;圖(c)為連續取樣測量12小時后的α譜,此時氡(釷射氣)子體均達到平衡,A道計數為218Po發射的6.00 MeV和212Bi發射的6.05 MeV α粒子(約為D道計數的一半),B道計數為216Po發射的6.78 MeV α粒子,C道計數為214Po發射的7.68 MeV α粒子,D道計數為212Po發射的8.78 MeV α粒子。

由圖18可知,釷射氣濃度測量有兩種模式,快速取樣測量和長時間連續累計測量。

快速測量一般為取樣測量5 min,此時只有A道和B道計數,通過A道和B道計數可以分別得到氡濃度和釷射氣濃度。計算公式為:

CRn=kRn(NA-Nb)

(13)

CTn=kTn(NB-Nb)

(14)

式中,CRn和CTn分別表示被測場所空氣中的222Rn和220Rn濃度,Bq·m-3;kRn和kTn分別為α探測器對222Rn和220Rn的刻度系數,Bq·m-3/計數;NA、NB、Nb分別為A道計數、B道計數和本底計數。

長時間連續累積測量的靈敏度比快速測量的靈敏度高1倍,采用的是A、C道計數計算氡濃度,但必須扣除釷射氣子體212Bi的α粒子(6.05 MeV)對A道計數的貢獻(即0.5ND);由B、D道計數計算釷射氣濃度,公式為:

CRn=kRn(NA+NC-0.5ND-Nb)

(15)

CTn=kTn(NB+ND-Nb)

(16)

式中,CRn和CTn分別表示被測場所的222Rn和220Rn濃度,Bq·m-3;kRn和kTn分別為探測器對222Rn或220Rn的儀器系數,Bq·m-3/計數;NA、NB、NC、ND、Nb分別為A、B、C、D道計數和本底計數。

采用這兩種方法測量的儀器有RAD7測氡儀(美國DURRIDGE公司)和RTM2100測氡儀(德國SARAD公司)。

氡濃度測量方法還有許多種,如液閃法、溶劑萃取法、液氮蒸發法等,這些方法使用較少,在此不再進行描述。

從歷年南華大學國家氡實驗室檢定的測氡儀來看,我國現在常使用的環境氡與氡子體測量儀器主要有RAD7型測氡儀、1027型測氡儀、KF618型連續測氡儀和KF602D型氡及氡子體測量儀等[14]。

2 氡濃度測量的質量保證

2.1 測量方法的選擇

根據不同的監測目的發展了多種氡及氡子體測量方法和儀器。雖然測量氡的方法與儀器很多,但每種方法與儀器都有其適用的范圍和局限性,因環境氡具有濃度水平變化大的特點,還受時間、季節、通風和氣象條件等因素的影響,即使同一房間內,不同時間、不同測點位置氡濃度也有很大變化。如果需要很快了解被測場所的氡濃度,可選用瞬時快速測量儀器,但此種方法單次測量的代表性不夠;要了解氡濃度的變化,需要選擇連續測量,此種測量方法和儀器相對比較復雜,也比較昂貴;進行劑量估算或流行病研究應選用長期累積測量,此類方法能給出年平均濃度,代表性好,但不能及時得到結果。所以在實際監測中,應根據不同目的選擇不同的測量方法與儀器。

2.1.1室外環境氡測量

在室外環境氡測量中,由于室外環境條件的限制,一般采用瞬時取樣測量或短時間的連續測量。環境中氡濃度隨時間的變化規律一般如圖19所示,可以看到,瞬時取樣測量應在上午8—12時采樣測量,且連續2 d,此時所測氡濃度接近日平均值。如果其他時間測量,則應進行時間修正,當然最好能進行24 h連續測量。同時,在室外環境氡測量中,采樣點要有明顯的標志,要遠離公路,遠離煙囪;要選擇在地勢開闊,周圍10 m內無樹木和建筑物的地方布點;在雨天,雨后24 h內或大風過后12 h 內不宜測量[15]。

圖19 某室外環境氡濃度日變化示意圖

2.1.2室內氡測量

在居室內的氡測量中,因室內氡具有濃度較低、波動較大等特點,受時間、季節、通風、氣象條件等因素的影響,同一房間不同時間、不同地點氡濃度存在較大變化。圖20是某一地下室內氡濃度日變化曲線[16],圖21是室內氡濃度的月變化曲線[16]。因此,美國EPA推薦采用篩選測量和跟蹤測量兩級測量程序[17],并在偏安全情況下提出了“標準測量環境”的要求,以利于測量結果的有效性和可比性,以及判斷室內氡濃度是否過高。

圖20 室內氡濃度日變化示意圖

圖21 室內氡濃度月變化曲線

2.1.2.1篩選測量

篩選測量的目的是以快速和最小的代價來確定該住宅是否對居住者有引起高氡照射的潛在可能性。通過一次短時間的封閉式測量,將氡濃度不可能超過干預行動水平的房屋(“安全房屋”)篩選掉,發現可能超標的房屋。從偏安全考慮,在進行室內氡水平篩選測量前,通常要求房主先將所有的門窗關閉12小時以上,在整個測量期間也要盡可能保持關閉狀態(“標準測量環境”)。因此,篩選測量選擇的測量方法與儀器通常是短期累積測量、瞬時測量或連續測量。篩選測量常用的方法與儀器列于表5。

表5 室內氡濃度篩選測量的方法、儀器與測量時間選擇

2.1.2.2跟蹤測量

跟蹤測量目的是確認房屋中的氡濃度水平是否對居住者的健康造成危害和是否需要采取補救措施。它是針對篩選測量結果高于或接近干預行動水平的地點,所進行的進一步的準確測定。與篩選測量不同的是跟蹤測量在正常的居住條件下進行,不必關閉門窗。跟蹤測量應采用長期累積測量方法,以得到有代表性的測量結果。方法有2種:連續12個月的累積測量;分季測量,然后把4次測量的結果加以平均,所得結果必須是可靠和能夠重復的。跟蹤測量常用的方法與儀器列于表6。

表6 室內氡濃度跟蹤測量的方法、儀器與測量時間選擇

在選定檢測方法時,凡有國家標準的一律使用國家標準(GB或GBZ),沒有國家標準的優先選用行業標準(EJ)。選用其它方法時,測量系統和操作程序需要通過計量認可,儀器的最小探測限要求小于10 Bq·m-3,準確度和精密度必須達到環境測量要求,環境效應(如相對濕度、氣壓等)能夠排除或可修正。

2.1.3測量方法的標準

常用的氡及氡子體測量方法標準列于表7。

表7 氡及氡子體的測量方法標準

2.2 儀器的檢定

為了保證氡及氡子體的測量質量,提高不同方法和儀器的測量結果的可比性,早在1940年,美國國家標準局(NBS,現為NIST)就在國際基準鐳源基礎上建立了脈沖電離室氡測量標準,但是氡及氡子體測量儀的刻度需要一個環境參數、氡濃度可調控的,其氡及氡子體濃度由標準測量儀器定值的氡環境裝置,這個裝置就簡稱氡室。國際上是從20世紀70年代末開始建設氡室。1995年由IAEA建立了國際氡計量機構(IRMP),以美國環境實驗室(EML)、美國礦務局實驗室(USBM)、英國的國家放射防護局(NRPB)和澳大利亞的輻射實驗室(ARL)等4個實驗室的氡室作為國際參考實驗室。

1988年,我國在湖南衡陽的原核工業第六研究所(現南華大學)建成氡室,并于1990年通過國防計量考核,評為一級計量標準,1995年成為國際氡計量機構的亞洲區域協調實驗室,1999年4月獲得國家質量技術監督局授權,開展面向全國的氡測量儀器溯源檢定與刻度工作。

測氡儀和氡子體測量儀的校準與檢定方法參見JJG(核工)825—2013《測氡儀檢定規程》和JJG(核工)025—98《氡子體濃度測量儀檢定規程》。

對于被動累積式測量裝置如活性炭盒、α徑跡探測器、駐極體離子盒以及衰變產物累積測量裝置等的檢定,需要在標準氡室中暴露一段時間,然后取出送到實驗室分析測量。

被動累積式測量裝置的校準要求如下:(1)每次至少選擇兩種不同的氡濃度水平;(2)每點濃度水平至少放置10個探測器或采樣器;(3)暴露時間要足夠長以保證采樣器內外氡濃度達到平衡;(4)暴露結束后探測器需要在低氡的環境下放置一段時間(1~2 h),以進行必要的時間補償;(5)活性炭盒需要進行3個相對濕度條件(~20%、~50%和~80%)的刻度;(6)更換探測器材料或批號需要重新刻度。

2.3 相關參數的測定

在氡及氡子體測量中,探測效率、取樣流量、濾膜的過濾效率和自吸收修正因子是測量方法所需的幾個主要參數。

2.3.1探測效率的測定

在與濾膜樣品測量相同的幾何條件下,測得α平面參考源的凈計數率,其測量不確定度應小于2%,則儀器的探測效率ε為:

ε=n/(2ns)

(17)

式中,ε為儀器的4π探測效率;n為儀器測得α平面參考源的凈計數率,min-1;ns為α平面參考源的表面發射率,min-1。

2.3.2濾膜過濾效率的測定

濾膜過濾效率η是采樣過程中濾膜收集到的氡子體活度與所采集空氣體積中氡子體活度的比值。一般采用雙層法測量濾膜過濾效率。

測量裝置:α測量儀2臺,空氣采樣器1臺,秒表1個。

測量方法:(1)選取氡濃度在數千Bq/m3的場所(最好在氡室);(2)在空氣采樣器上疊裝2張濾膜,以實際工作中使用的采樣速率采樣5 min;(3)將2張濾膜分別裝到2臺α測量儀上,然后同時測量2張濾膜的計數100 min。用下式計算濾膜過濾效率[15]:

(18)

式中,N1、N2分別為第1張和第2張濾膜同一時刻測量的計數;ε1、ε2分別為測量第1張濾膜所用測量儀和測量第2張濾膜所用測量儀的探測效率。

2.3.3濾膜自吸收因子的測定

一般地,濾膜所收集的氡子體分布于整個濾膜之上,由于濾膜的阻擋使得本來可以被記錄的α粒子不能被記錄了,這種現象叫做濾膜的自吸收。濾膜的自吸收因子β定義為射出濾膜的氡子體α粒子與濾膜中發射的氡子體α粒子的比值。

測量裝置:α測量儀1臺,空氣采樣器1臺,秒表1個。

測量方法:(1)選取氡濃度在數千Bq/m3的場所(最好在氡室);(2)在空氣采樣器上裝1張濾膜,以實際測量中使用的采樣速率采樣5 min;(3)采樣結束后等待30 min;(4)測量濾膜正面(采樣面)計數40 s,計數記作N1;(5)在20 s內快速翻轉濾膜,測量濾膜反面計數40 s, 計數記作N2;(6)20 s內在濾膜正面疊加上一張干凈濾膜,測量計數40 s, 計數記作N3;(7)重復步驟(4)~(6),測量20組數據;(8)作時間t與N1、N2、N3的關系曲線;(9)在曲線上任意時刻t,取N1、N2、N3,采用下式計算濾膜自吸收因子β[15]:

(19)

2.3.4負壓下使用轉子流量計的刻度

對于氡子體取樣測量,由于轉子流量計只能置于濾膜的下游,濾膜的阻力將使流量計處于負壓下測量流量,此時,轉子流量計在負壓下的讀數與所對應的環境氣壓下的實際流量不同,有如下關系:

(20)

式中,Qe為實際流量,L/min;Qn為流量計在負壓下的讀數,L/min;Pn為流量計入口的絕對壓力,Pa;Pe為環境大氣壓,Pa。

因此,必須測定流量計在取樣時的入口壓力和環境大氣壓力,按(20)式進行修正。一般情況下,濾膜阻力不大,此項修正可以忽略。

2.4 其它質量保證措施

2.4.1常規的性能檢驗

每次測量前應按儀器使用手冊的要求對測氡儀器和系統進行常規的性能檢驗,使儀器或測量裝置的工作參數,如本底、探測效率、刻度系數、時間間隔、泵的流量等,處于正常的工作狀態。

2.4.2本底測量

每次測量之前需要對測量儀器或裝置進行本底檢測測量。

對于主動式探測器,儀器的本底測量應在充以純N2或無氡空氣的條件下進行。檢驗的方法和步驟可參見HJ 61—2021《輻射環境監測技術規范》中附件E“對低本底測量裝置進行泊松分布的檢驗方法”。

對于被動式探測器,每批都需要留有一定數量(10%或5~20只)的探測器進行本底測量。需要運輸或郵寄時,本底(空白)探測器應與測量用的探測器同時郵寄。

2.4.3比對或盲樣測量

為了保證測量結果的準確性和可靠性,提高不同測量系統數據間的可比性,除了定期對儀器進行常規的性能檢驗外,還應經常參加實驗室之間的比對。對累積式探測器應定期進行盲樣測量。將測量儀器或累積探測器置于已知氡濃度的環境中,用測量值與參考值的相對百分偏差(RPD)來評價測量結果。

當氡濃度<150 Bq/m3時: RPD<25%表示結果正常;25%50%表示結果超過控制限,測量結果不可信,需要查找原因。

當氡濃度≥150 Bq/m3時,RPD<10%表示結果正常;10%30%表示結果超過控制限,測量結果不可信,需要查找原因。

2.4.4平行測量

根據測量方法和儀器的精度、測量人員的水平,隨機抽取占測量總數10%~20%的樣品進行平行測量。當同批樣品數量較少時,可適當增加測定比率。用成對數據的t檢驗方法檢查兩種方法測量結果的差異。若t值大于臨界值,則應查找原因。

2.5 測量結果的不確定度評定與表述

氡濃度測量的不確定度主要來源于儀器計數的統計漲落和儀器檢定給出的儀器常數(刻度系數)或修正因子的不確定度[18]。

(1)A類評定相對標準不確定度uA

測量結果的A類評定相對標準不確定度uA,一般由儀器測得計數的相對標準偏差來表示:

(21)

式中,n為儀器的計數。

有許多儀器(連續測量儀器)直接給出的是氡(或氡子體)濃度C,但一般同時會給出其標準偏差σ,則此類儀器的A類評定相對標準不確定度uA為:

uA=σ/C

(22)

(2)B類評定相對標準不確定度uB[18]

測量結果的B類評定相對標準不確定度uB,就是檢定證書所給出的儀器常數(刻度系數)或修正因子的不確定度。

(3)測量結果的相對合成擴展不確定度uC[18]

測量結果的相對合成擴展不確定度uC,由A、B兩類相對標準不確定度uA與uB的方和根表示:

(23)

式中,k為擴展因子,一般取2,表示置信為度95%。

測量結果表示為:CRn(1±uC%) (Bq/m3)。

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