飛秒傳輸表面等離激元的近場成像表征與激發效率的調控*

趙翔宇 秦楡祿 季博宇 郎鵬 宋曉偉 林景全

(長春理工大學理學院, 長春 130022)

飛秒傳輸表面等離激元(femtosecond propagating surface plasmon, fs-PSP)的近場成像表征和激發效率的主動控制是實現其應用的先決條件.本文利用光發射電子顯微鏡對銀納米薄膜上刻蝕的凹槽耦合結構處激發的fs-PSP進行近場成像.并系統測量了入射激光波長在720—900 nm范圍內fs-PSP近電場與入射激光場干涉信號的周期和fs-PSP的波長.在此基礎上, 進一步利用飛秒雙光束泵浦-探測實驗證實了調節入射激光的偏振方向可實現對fs-PSP激發效率的調控.由實驗結果可知, 當入射激光偏振接近0° (P偏振)時, fs-PSP的激發效率最高, 當入射光偏振接近90° (S偏振)時, fs-PSP的激發效率最低.相較于有限時域差分方法模擬, 在飛秒雙光束泵浦-探測實驗中歸一化光發射電子產額隨入射激光偏振方向變化的曲線出現平臺區, 我們把這一現象歸因于探測激光的背景噪聲淹沒了fs-PSP激發效率的變化.該研究為實現fs-PSP激發效率的工程性調控和優化等離激元器件的性能奠定了基礎.

1 引 言

飛秒傳輸表面等離激元(femtosecond propagating surface plasmon, fs-PSP)是傳播在金屬-電介質/真空界面的電磁模式.fs-PSP最顯著的特性是將能量約束在亞波長尺度, 傳播速度接近光速,并且具有空前的太赫茲帶寬.這些特性使其可以作為小型化光電子器件[1?4]中帶寬信息傳輸的載體.近年來等離激元器件的多種功能性已經被理論和實驗證實[1,2], 例如波導[3?5]、多通復用[6,7]、分束[8,9]和聚焦[10,11]等.在這些方面, 深入理解fs-PSP近場特性并實現對其激發效率的調控是工程性操控和優化上述器件性能的前提條件.由于fs-PSP的電場在垂直于樣品表面方向上呈指數衰減, 且被局域在亞波長尺度, 對其進行詳細的表征需要納米空間分辨的顯微技術.在這方面, 已經開發了幾種適用于探測表面等離激元時空特性的顯微技術, 包括掃描陰極熒光顯微鏡[12?15]、電子能量損失能譜法[16]、熒光顯微鏡[17]、相干反斯托克斯拉曼散射顯微鏡[18,19], 掃描近場光學顯微鏡[20,21]和光發射電子顯微鏡(photoemission electron microscopy,PEEM)[22?24].這其中, 利用熒光顯微鏡或掃描近場顯微鏡進行近場表征時, 由于熒光分子和探針會影響樣品近場分布, 進而對實驗的結果產生干擾.相比而言, PEEM可以進行實時原位成像, 具有高的空間分辨率(< 20 nm), 因此, PEEM已經被廣泛應用于fs-PSP的時空成像研究[22?24].

另一方面, 幾種調控PSP激發效率的方案已經被提出.如利用少量脊結構的相互作用, 當達到三個脊時激發效率最高[25].通過金膜上的周期脊線結構陣列, 利用11個脊線陣列結構(長50 nm寬為280 nm), 沿表面周期放置, 最大可以達到20%的激發效率[26].通過將光束聚焦到單個孔中的方式實現激發, 當孔尺寸大約為200 nm時激發效率最大為28%[27].利用含有14個凹槽的周期光柵, 改變凹槽寬度可以實現50%的最大激發效率[28].改變臺階高度與入射激光波長的比值[29]或改變單個凹槽尺寸[30]可實現對PSP激發效率的調控.上述方案中對激發效率的調控主要依賴于樣品幾何結構的改變, 如陣列周期、臺階高度和凹槽寬度等.因此, 在樣品微納結構參數固定的情況下,難以實現對PSP激發效率的主動控制.然而為了工程性操控等離激元器件的性能, 急切需要主動調控器件的激發效率.

本文利用飛秒TR-PEEM(time-resolved photoemission electron microscopy)實現了對fs-PSP的近場成像和fs-PSP激發效率的調控.從PEEM圖像中獲取了激發光波長有720—900 nm范圍內fs-PSP近電場與激發光場干涉信號的周期和fs-PSP的波長.進一步, 通過調節入射激光的偏振方向, 實現了對fs-PSP激發效率的調控.為了排除入射光的干擾, 采取飛秒雙光束方案開展了飛秒泵浦-探測實驗系統探究了入射光偏振對fs-PSP激發效率的影響, 結果表明, 通過調節入射光偏振方向可以實現對fs-PSP激發效率的主動控制, 且在激發光為P偏振時, fs-PSP的激發效率最高, 激發光為S偏振時, fs-PSP的激發效率最低.上述實驗結果都與FDTD的模擬結果一致.

2 實驗和模擬參數設置

實驗實驗樣品為銀薄膜上刻蝕的凹槽結構.簡要的制備過程如下: 首先在潔凈的硅基底上蒸鍍約100 nm厚的銀薄膜.進一步利用聚焦離子束(focused ion beam, FIB)在銀薄膜上刻蝕出一個1 μm × 10 μm的凹槽耦合結構.使用鈦藍寶石飛秒激光器(Coherent, Mira900)在76 MHz重復頻率下提供脈寬約130 fs的激光脈沖, 輸出波長調節范圍為700—900 nm, 入射光波長帶寬約12 nm.實驗中使用的入射激光功率為50—80 mW.使用焦距為20 cm的離軸拋物面鏡, 相對于表面法線以65°的入射角將入射激光聚焦到樣品表面, 聚焦光斑長/短軸約為60/40 μm.入射激光的偏振角度的變化通過旋轉寬帶半波片來實現.飛秒雙光束泵浦-探測方案主要是在光路中引入馬赫-曾德爾干涉儀將單束光脈沖分成兩束相對延時可調節的光脈沖來實現.在雙光束實驗時, 泵浦光和探測光的波長同為750 nm, 探測光為P偏振光.保持探測光參數不變, 只改變泵浦光的偏振方向, 利用PEEM在探測光區域采集入射光與fs-PSP的近場干涉圖像.在本實驗條件下, PSP場的趨膚深度遠小于100 nm, 足以使得Ag/真空界面上的PSP與Ag/硅界面處的PSP解耦[30].所以硅/Ag界面處產生的PSP并不會對Ag/真空界面上的PSP造成影響.

FDTD模擬FDTD軟件模擬過程中, 首先需要選擇合適的邊界條件.周圍介質為真空, 折射率為1, FDTD中邊界條件為完美匹配層(PML).光源設置為全場散射場光源.入射激光參數(入射角、波長、偏振方向)設置與實驗條件一致.

3 結果與討論

圖1(a)所示為激發fs-PSP的實驗示意圖, 激光入射角度為a= 65°, 入射激光在樣品表面的投影kL垂直于凹槽長軸, 并激發fs-PSP.激發產生的fs-PSP沿著X方向在Ag薄膜的表面傳播.圖1(a)中kS表示fs-PSP的波矢量,kL表示入射激光在樣品表面投影的波矢量,kB表示干涉圖案的波矢量.入射激光為0°偏振(P偏振)光.入射激光與其激發的fs-PSP在圖1(a)所示的黑色虛線圈的位置發生近場干涉, 并形成干涉條紋圖案.我們在此區域獲取fs-PSP的PEEM近場干涉圖像.

圖1(b)—圖1(e)給出激發光為P偏振時不同波長條件下, 捕獲的PEEM圖像.激發光在樣品表面的投影垂直于凹槽長軸入射, 在凹槽邊緣處激發fs-PSP.fs-PSP與激發光發生近場干涉, 利用PEEM對干涉區域的近場進行成像.入射激光波長調節范圍選取為720—900 nm.波長調節的步長為20 nm.在圖1中只選取四幅fs-PSP近場的干涉條紋圖像作為演示.由于凹槽邊緣存在局域熱點, 為防止PEEM探測器CCD飽和, 實驗過程中將凹槽移出視野.圖1(b)中用黑色虛線框標出了凹槽所在位置.在所有PEEM圖像中都能觀察到清楚的干涉圖案.這一現象源自于入射激光與其激發的fs-PSP電場的干涉.這一結果說明了銀薄膜上刻蝕的凹槽結構可以作為等離激元寬頻耦合器件(720—900 nm都可激發fs-PSP).此外根據fs-PSP的PEEM近場干涉圖像, 可以獲取拍頻周期大小, 并通過公式[31]

計算出fs-PSP的波長.(1)式中的λB表示fs-PSP的拍頻率周期,λL表示入射光的波長,λPSP表示fs-PSP的波長, 具體數值如表1所列.

圖1 (a)激發fs-PSP的實驗示意圖; (b)?(e)分別表示入射激光波長為720, 760, 860 和900 nm時的PEEM圖像Fig.1.(a) Schematic diagram of the experiment of exciting fs-PSP; (b)?(e) the PEEM images when the incident laser wavelength is 720 nm, 760 nm, 860 nm and 900 nm, respectively.

表1中的λSS表示fs-PSP被激發的理論波長值,λsm表示fs-PSP被激發的實驗測得值.實驗結果表明: fs-PSP的條紋間距以及fs-PSP波長變化情況一致, 均隨著入射光波長的增大而增大.并且理論結果與我們所得到的實驗結果符合.

眾所周知, PEEM基于光電效應對樣品表面激發的光電子進行近場成像.且

式中Y表示fs-PSP的電子產額,E為fs-PSP的近電場強度,n為光電子出射的非線性階次.根據(2)式可以得知, 如果獲取fs-PSP的電子產額的變化趨勢, 就可以得知fs-PSP近電場強度趨勢, 從而可以得到fs-PSP激發效率的變化趨勢.以往研究表明, P和S偏振在相同結構中激發的fs-PSP強度有顯著的差異[32,33], 這意味著調節激光偏振方向有可能是主動調控fs-PSP激發效率的有效參數.所以在fs-PSP近場成像的基礎上, 可以通過改變不同激發光偏振方向, 獲取不同激發光偏振方向下的fs-PSP近場干涉圖像, 并從fs-PSP近場干涉圖像中提取fs-PSP的電子產額隨入射光偏振角度變化的趨勢, 從而得到fs-PSP的激發效率隨入射光偏振角度變化的趨勢.

首先用單束激光進行實驗, 即只用激發光激發fs-PSP.實驗示意圖與圖1(a)一致.使得fs-PSP與激發光發生干涉, 并在干涉區域取得PEEM圖像.改變線激發光的偏振角度, 得到不同激發光偏振角度下的fs-PSP的PEEM圖像, 并在圖像中獲取同一位置干涉條紋的fs-PSP的電子產額, 并給出fs-PSP的電子產額隨入射光偏振角度變化的實驗測量曲線.接下來為了對實驗結果進行驗證, 利用了FDTD模擬的手段來進一步對實驗結果進行模擬.改變FDTD模擬的入射光偏振角度, 對fs-PSP的近電場強度進行模擬, 將結果與實驗做對比, 并給出fs-PSP的電子產額隨入射光偏振角度變化的FDTD模擬曲線, 如圖2所示.

圖2(a)—圖2(d)所示為激發光波長為750 nm,不同偏振角度下, 捕獲的PEEM圖像.偏振選取角度為0°—180°.我們只選取其中四幅干涉條紋圖案作為演示.在捕獲的PEEM圖像中我們發現fs-PSP的干涉圖案發生了顯著的強度變化.圖2(c)中入射激光偏振角度為90°時, 干涉信號最弱激發效率最低.圖2(a)中入射激光偏振角度為0°時, 干涉信號最強激發效率最高.這一現象源自于改變了入射激光的偏振角度, 使得fs-PSP的激發效率改變了.這一結果表明了銀薄膜上刻蝕的凹槽結構可以通過調節入射激光偏振角度來實現對fs-PSP激發效率的調控.曲線表明fs-PSP的激發效率隨入射光偏振角度的變化發生振蕩變化.發現入射光接近P偏振時激發效率最高, 接近S偏振時激發效率最低.這說明了fs-PSP的激發效率與入射激光的偏振角度有關.

表1 fs-PSP的波長及干涉條紋周期隨入射激光波長改變的數值Table 1.The value of fs-PSP's wavelength and interference fringe period changing with the incident laser wavelength.

圖2 (a)?(d) 750 nm入射激光, 隨偏振角度變化的PEEM圖像; (e) fs-PSP歸一化的光發射電子產額隨入射激光偏振角度變化的模擬和實驗曲線Fig.2.(a)?(d) The PEEM images of the incident laser at 750 nm, changing with the polarization angle; (e) simulation and experimental curves of fs-PSP normalized light emission electron yield with incident laser polarization angle.

圖2 (e)中紅色曲線為實驗中實際測得的歸一化fs-PSP光發射電子產額隨入射光偏振角度變化的曲線.藍色曲線為FDTD模擬中獲取的歸一化fs-PSP光發射電子產額隨入射光偏振角度變化的曲線.在獲取了FDTD模擬的fs-PSP近電場強度之后, 進行分析處理, 做出fs-PSP電場強度六次方隨入射光偏振變化的模擬曲線, 并與之前我們進行的實驗進行分析對比.銀的功函數約為4.26 eV, 取決于樣品的晶格取向和納米結構的形貌.因此, 在750 nm入射激光波長下, 一個光子的能量約為1.65 eV, 相應地需要吸收三個光子的能量才能實現光電子出射.因此FDTD模擬中取作為光發射電子產額.圖2(e)表明, 模擬曲線和實驗曲線基本一致.我們用模擬的方式重現了實驗.

圖2給出的實驗結果顯示fs-PSP的光電子產額隨入射激光偏振角度變化.但是, 目前無法直接證明fs-PSP的激發效率也如此變化.因為有入射激光的干擾, 在單光情況下測得的光電子產額是入射光與fs-PSP共同提供的.光與fs-PSP形成的干涉信號, 由于入射光本身激發的光電子產額同樣具有偏振依賴性.所以為了規避掉激發光對實驗結果產生的影響, 又利用雙光束開展了飛秒雙光束泵浦-探測實驗來排除入射光對實驗測量fs-PSP激發效率的干擾.探測光依然放在fs-PSP傳播路徑的后方(圖3(a)中黑色虛線圈出的位置), 并與fs-PSP進行干涉, 并在干涉區域取得PEEM圖像.改變激發光的偏振角度, 探測光保持不變, 得到不同激發光偏振角度下的fs-PSP的PEEM圖像, 并在圖像中獲取同一位置干涉條紋處的fs-PSP的電子產額, 并給出fs-PSP的電子產額隨入射光偏振角度變化的實驗測量曲線.在模擬方面, 其他參數保持不變, 在FDTD模擬的光源外加入了點監視器, 來測量在入射光激發下純fs-PSP的近電場強度, 與飛秒泵浦-探測實驗做對比.并給出fs-PSP的電子產額隨入射光偏振角度變化的FDTD模擬曲線.因為在實驗和模擬中都排除了入射激光對實驗結果的干擾, 利用飛秒泵浦-探測得到的實驗結果和排除入射激光光場干擾的FDTD模擬結果會更精確, 如圖3所示.

圖3(a)除加入探測光以及新增干涉區域為圖3(a)中黑色虛線圈出的位置以外, 其余條件與圖1(a)中條件一致.在探測區域(圖3(a)中黑色虛線圈出的位置)獲取fs-PSP的PEEM近場干涉圖像.

圖3(b)—圖3(e)所示為入射激光為750 nm,不同偏振角度下捕獲的探測區域的PEEM近場干涉圖案.偏振選取角度為0°—180°, 只選取其中四幅干涉條紋圖案作為演示.在探測區域可以觀察到干涉圖案的明暗變化, 這一現象源自于入射光的偏振角度變化.圖3(f)中紅色曲線為實驗中實際測得的歸一化fs-PSP電子產額隨入射光偏振變化的曲線.藍色曲線為FDTD模擬中獲取的歸一化fs-PSP電子產額隨入射光偏振變化的曲線.圖3(f)中實驗和模擬曲線的趨勢與圖2(e)中曲線趨勢一致.實驗結果表明, 當激發光為P偏振時, fs-PSP的電子產額最高, 激發光為S偏振時, fs-PSP的電子產額最低.因此我們推斷fs-PSP的激發效率由激發光的垂直分量主導.

圖3 (a)飛秒雙光束泵浦-探測實驗示意圖; (b)?(e) 750 nm入射激光, 在探測光輻照區域, 隨偏振角度變化的PEEM圖像; (f) fs-PSP歸一化的光發射電子產額隨入射激光偏振角度變化的模擬和實驗曲線Fig.3.(a) Schematic diagram of femtosecond dual-beam pumping-detection experiment; (b)?(e) the PEEM images of the incident laser at 750 nm in the area irradiated by the probe light with the polarization angle; (f) the simulation and experimental curves of fs-PSP normalized light emission electron yield with the incident laser polarization angle.

我們發現實驗測得的曲線圖底部相較于單光束激發實驗測得的曲線(圖2(e))出現平臺區, 如圖3(f)黑色橢圓形虛線位置所示.我們獲取單一探測光輻照銀薄膜表面時的平均電子產額為947, 當雙光束, 激發光為S偏振激發PSP時, 探測光區域的平均電子產額為992.兩者電子產額基本一致.在入射激光偏振角度接近90°(S偏振)時, fs-PSP的激發效率低, 使得干涉區域內光電子發射強度由探測光主導, 所以曲線底部呈現隨偏振角度改變極小的現象.且歸一化的光發射電子產額不接近0的原因是探測光本身提供的光發射電子產額產生的背景.所以在曲線中并不能很好地展現出激發光接近S偏振下的fs-PSP激發效率的變化, 但總體趨勢是激發光接近P偏振時fs-PSP的激發效率最高, 激發光偏振接近S偏振時fs-PSP的激發效率最低.

圖3(f)中FDTD模擬獲得的曲線與所做的飛秒雙光束泵浦-探測實驗測得的曲線趨勢基本一致.這說明改變入射光的偏振角度可以調控fs-PSP激發效率, 并且當激發光偏振接近P偏振時, fs-PSP的激發效率最高, 當激發光偏振接近S偏振時, fs-PSP的激發效率最低.因此我們的實驗結果表明,通過調節激發光的偏振角度實現了對fs-PSP激發效率的調控.

4 結 論

利用PEEM研究了fs-PSP的近場成像及入射激光偏振角度對fs-PSP激發效率的調控.借助于fs-PSP近場成像實驗, 得到了入射激光波長為720—900 nm時, fs-PSP與入射激光干涉圖案的條紋周期為5.9—7.7 μm, fs-PSP的波長為700—879 nm.實驗測得的結果與理論模擬的結果一致.此外, 利用飛秒雙光束泵浦-探測實驗, 在排除入射激光干擾的情況下, 發現當入射激光偏振角度接近0°(P偏振)時, fs-PSP的激發效率最高, 當入射激光偏振角度接近90°(S偏振)時, fs-PSP的激發效率最低.相較于FDTD模擬結果, 飛秒雙光束泵浦-探測實驗測得的fs-PSP的歸一化光發射電子產額隨入射激光偏振角度變化的曲線在S偏振光激發附近出現平臺區.其產生的原因是探測光的背景噪聲淹沒了fs-PSP激發效率的變化.總之, 該研究實現了對fs-PSP基本參數的實驗測量, 并且通過調節入射激光的偏振角度, 實現了對fs-PSP激發效率的調控.這兩方面為以后等離激元器件的研發提供了一定的幫助.

感謝長春理工大學跨尺度微納米制造教育部重點實驗室在樣品加工時給予的幫助.