基于激光掩星吸收光譜的二氧化碳探測技術

王玉詔 ，陶宇亮，孫海青，楊 超

（1. 北京空間機電研究所，北京 100094；2. 中國空間技術研究院空間激光信息感知技術核心專業實驗室，北京 100094）

1 引 言

近年來，大氣中CO2的含量與氣候變化的關系一直是氣候研究的熱點[1]。為了研究CO2的全球分布及變化，已經發展了對地探測星載光譜儀[2-3]、星載路徑積分差分吸收(Integrated path differential absorption, IPDA)激光雷達[4]兩類光學遙感儀器。星載光譜儀具有高分辨、大幅寬的優點，激光雷達具有高精度探測、抗干擾能力強的優點。然而，目前兩種儀器均主要獲取CO2柱濃度信息，缺乏垂直廓線探測能力。近年來發展的臨邊探測光譜儀[5-6]和掩星探測光譜儀[6]可以用來測量CO2垂直分布，但由于光譜分辨率和信噪比問題，在探測精度和垂直分辨率方面有所不足。

在光學掩星探測系統中，用單頻激光源替換掉太陽、月亮或恒星，不僅可以實現高光譜分辨率的差分吸收探測，還可以降低接收端的光譜分辨要求。2010年，Kirchengast等[7]在ACCURATE(Atmospheric Climate and Chemistry in the UTLS Region And climate Trends Explorer)計劃中首次提出了激光掩星探測技術。該計劃在掩星系統的發射端和接收端分別搭載紅外激光發射機和接收機，用差分吸收探測的方式進行UTLS(Upper Troposphere And Lower Stratosphere, 5～35 km) 高度區域大氣成分和風速測量，即低軌紅外激光掩星LIO(LEO-LEO Infrared Laser Occultation)探測技術。在該任務中，激光被設計為固定波長的脈沖發射模式，通過工作波長(λon)和參考波長(λoff)的波長組合進行差分吸收探測，直接得到差分吸收光學厚度，再由Abel積分變換反演得到分子數密度分布廓線。其工作波長和參考波長分別為4 771.621 4 cm?1和4 770.15 cm?1。2020年李文冬等，在ACCURATE工作基礎上，對該技術的探測能力進行了仿真分析[8]。

在激光掩星系統工作過程中，光源和大氣之間存在相對運動。搭載激光光源的衛星在掩星光學路徑上的速度分量會引起較大的多普勒頻移，因此，實際工作中需要對激光波長作相應的頻移補償，并且需要通過高精度的電流和溫度控制實現2×10?8(20 s)[9]的穩頻能力。其波長監測能力需要達到MHz量級。采用激光掩星探測技術，需要構建多顆衛星的星座才能達到較高的觀測效率。在工作中雙星軌道面夾角不一定是恒定值，因此需要對不同的星間條件設置不同的多普勒補償量。此外，在掩星探測過程中，相對運動速度還會發生變化，使激光波長在到達大氣時逐漸變化。上述特性將提高系統的研制成本和實現難度。

ACCURATE提出的工作波長在2.5 μm附近，這主要是為了兼顧更多的痕量氣體成分，避免太陽和大氣背景光干擾，且具有較好的大氣透過率。目前具有高內增益的高靈敏度探測器件主要是光電倍增管(PMT)和雪崩光電二極管(APD)，其工作波長主要在400～1 700 nm內[10]。ACCURATE的測量波長與上述高靈敏探測器無法匹配，信噪比的提升受到限制。

針對上述問題，本文分析了基于可調諧激光直接吸收光譜技術的激光掩星探測方案，通過波長連續掃描直接獲得大氣吸收光譜[11]。該方案可以降低對激光器的控制和監測要求，從而降低成本和復雜度。通過理論分析和建模仿真，在1 400 nm～1 700 nm之間優選工作波長，以匹配In-GaAs-APD器件的工作波長范圍[12]，該波段也具有較高的大氣透過率。最后，本文給出了一組載荷指標，并通過仿真分析了基于這套載荷指標的系統探測能力。

2 基本原理

2.1 基于可調諧激光直接吸收光譜技術的激光掩星探測原理

直接吸收光譜技術是可調諧二極管激光吸收光譜技術(Tunable Diode Laser Absorption Spectroscopy- TDLAS)的一種實現途徑[13-14]。其基本原理是，通過控制可調諧二極管激光器的溫度和電流連續單調地改變激光波長，使波長經過待測氣體分子的某個特征吸收線，從而得到待測分子的特征吸收光譜，再由差分吸收技術獲得待測分子濃度。

設入射光強為I0，根據朗伯-比爾定律，出射光強I可以表示為：

式中N為分子數密度，σ為指定波長λ、溫度T和氣壓P的分子吸收截面，L為吸收路徑長度，D為吸收光學厚度。由式(1)可得分子數密度的計算公式：

可見，通過測量出射光強與入射光強之比即可由式(2)計算得到分子數密度。公式中吸收截面σ可以由Hitran數據庫、GEISA數據庫等計算獲得。

在工程應用中，若通過調節溫度和電流使波長單調變化則可以在出射光處得到一條強度曲線（如圖1所示）I(t)。結合波長隨時間的變化關系λ(t)，可以認為接收端的光強變化曲線為光譜曲線I(λ)。此時，可以將吸收峰位置確認為分子工作波長λon，對應透過光強I也可以寫作Ion。對曲線兩側的弱吸收部分進行線性擬合，則可以得到一條基線。基線中與λon對應的擬合信號強度可以作為I0，再由公式(2)計算分子數密度。

圖1 直接吸收光譜激光掩星探測原理Fig. 1 Detection principle of laser occultation direct absorption spectroscopy

也可以從曲線兩側的非吸收光譜數據中選取一個位置作為分子參考波長λoff，再由以下公式(3)計算出分子數密度。

式中，IR表示接收端，IT表示激光發射端。這兩種處理方式都較容易獲得吸收峰處的吸收透過率，從而實現分子數密度測量。由于該技術容易實現、成本低、非接觸且高可靠，這種激光直接吸收光譜技術已被大量應用在工業在線測量設備中。

如圖1所示，在激光掩星探測過程中，采用直接吸收光譜技術可以降低波長控制和波長監測的難度。同時，采用直接吸收光譜技術還可以通過較大的波長掃描范圍實現不同掩星條件下的多普勒頻移補償。

2.2 濃度測量及反演方法

與地面測量不同，在激光掩星探測過程中，激光將穿過不同大氣高度層，觀測路徑上的溫度、氣壓有極大差異。因而式(2)將不再適用，此時可以由式(1)計算出吸收光學厚度D(h):

式中h為待測高度。

Kirchengast等[7]通過激光掩星積分模型的研究，推導了Abel積分變換公式：

式中，α為消光系數，又可以表示為：

σon為工作波長吸收截面，σoff為參考波長吸收截面，r為高度層h的地心半徑：

i為高度層序號。a為GNSS掩星測量系統中定義的碰撞參數，表示為：

式中n為大氣折射率。

由式(5)可以得到分子數密度計算公式：

計算吸收截面σ所需的壓力P和溫度T有4種方式：第一，借鑒ACCURATE采用微波折射掩星方案獲取；第二，采用激光差分吸收技術測量O2含量反演獲得；第三，由背景庫獲得；第四，在CO2混合比不隨高度變化的假設條件下由迭代反演獲得。

除了式(3)～式(6)的差分吸收方式外，在獲得了完整吸收光譜曲線的條件下還可以由最優光譜法反演分子數密度。這也是當前臨邊探測系統中常用的反演方法。

3 最優波長選擇

通過光譜差分吸收測量痕量氣體時，其最優工作波長選擇可以參考5個條件：（1）最優透過率；（2）其它成分干擾；（3）非吸收大氣透過率；（4）探測靈敏度；（5）背景光干擾。

對于背景光干擾可以通過加入窄帶濾光片進行抑制。探測靈敏度條件前文已作出分析，根據該條件將波長范圍選為1 400～1 700 nm，CO2在該范圍內擁有豐富的吸收譜段。接下來主要分析條件（1）～（3）。

3.1 最優透過率和信噪比關系

當采用差分吸收原理處理數據時，所選工作波長λon的透過率越低則探測系統靈敏度越高，但過低的透過率會導致信號變弱甚至難以測量。因此，差分吸收測量時存在最優的透過率范圍，這個范圍與信噪比和測量精度存在一定的關系。由式(1)可得CO2吸收光學厚度：

式中T為吸收透過率。DC的相對誤差公式為：

在信號較強時，參考波長信號的噪聲可以表示為：

式中ε為與探測電路有關的常數。在直接吸收光譜探測技術中，接收端共用探測電路，因此工作波長信號的噪聲也可以表示為：

結合公式(1)可得：

式中，SNR為探測信噪比。在采用2.2小節中的Abel積分法進行反演處理時，還將引入誤差放大因子gAbel(～2.5)，此時式(14)改寫為:

式中，T為透過率。式(15)即為最優透過率公式。從式(15)可以看出，相對誤差與信噪比成反比，且當T過大或過小時，都會引起相對誤差的增加。在相對誤差要求明確時，可以得到信噪比和透過率需求關系：

設密度相對誤差要求分別為0.3%、0.5%、1%、2%，則信噪比與透過率關系如圖2所示。可以看出，最優透過率在0.3附近，若將透過率約束在0.2～0.6范圍內，則可以在同等誤差條件下極大地降低信噪比需求。

圖2 信噪比SNR與透過率關系Fig. 2 The relationship of SNR and transmission T

3.2 透過率及干擾分析

激光掩星探測過程是復雜的物理過程，對其進行計算和評估也需要復雜的物理建模。該物理過程涉及到光電探測、分子吸收、大氣散射、大氣折射、衛星運動等。為此，基于Hitran和GEISA數據庫、美國標準大氣模型、Modtran 氣溶膠衰減和背景光數據，按照大氣分層計算模型，作者開發了激光掩星探測仿真系統[15]。由該仿真系統可以給出CO2等分子在1 400～1 700 nm(5 882～7 143 cm?1)波段、0～100 km切點高度上的激光掩星傳輸光譜，并分析出CO2的工作波長。首先，計算出不含CO2的Hitran大氣成分（H16OH、H18OH、H17OH、H16OD、16O13C16O、16O12C18O、O3、N2O、CO、CH4、O2、NO、SO2、NO2、NH3）的激光掩星吸收光譜作為背景干擾光譜。第二步，計算出CO2的激光掩星吸收光譜。第三步，對兩種光譜開展對比分析，給出既滿足最優透過率條件又受較小干擾的CO2工作波長。

圖3是CO2吸收光譜與背景光譜的對比圖，可以看出，兩種光譜有較多的交疊區域，但也有可以區分的區域。根據第3節最優波長的5個條件分析，最終選擇6 310.883 4 cm?1作為工作波長，若按照雙波長差分吸收方式處理，其參考波長可以選擇6 310.15 cm?1。

圖3 （a）背景光譜與（b）CO2光譜對比（波數ν范圍5 882 cm?1～7 143 cm?1，高度5 km）Fig. 3 Comparison of (a) background spectrum and (b)CO2 spectrum (The range of wave number ν is 5 882 cm?1～7 143 cm?1 and the height is 5 km.)

可以按照差分吸收原理分析干擾帶來的誤差。以角標S表示干擾波長，則其引起的相對誤差可以表示為：

考慮最優透過率條件，選擇在各切點高度處吸收透過率在0.2～0.6內的工作波長，具體吸收工 作 波 長 可 以 選 擇6 310.915 cm?1(5～10 km)、6 310.893 cm?1(11～18 km)、6 310.890 cm?1(19～26 km)、6 310.883 4 cm?1(27～39 km)。

由仿真計算結果可以看出，背景光譜干擾主要影響區域為5～15 km，其相對誤差小于0.04%，在15 km以上，背景光譜干擾相對誤差迅速下降到0.013%以下。背景光譜干擾隨高度變化的主要原因有兩種：一種原因是H2O分子等干擾分子主要分布在15 km以下[16]，其在空氣中的混合比隨高度迅速減小，而CO2的混合比幾乎不隨高度變化（100 km以下）；第二種原因是隨著高度增加，氣壓迅速減小，由氣壓引起的譜線展寬也迅速減小，使波長間的相互串擾減小。

圖4 背景光譜干擾誤差Fig. 4 Error caused by background spectral interference(λon is 6 310.915 cm?1 @ 5～10 km, 6 310.893 cm?1 @ 11～18 km, 6 310.890 cm?1 @ 19～26 km, 6 310.883 4 cm?1 @ 27～39 km, and λoff is 6 310.15 cm?1)

4 探測性能分析

4.1 系統參數設計

對于激光掩星探測系統，其主要的系統參數包括軌道高度、激光發射功率、激光發散角、接收望遠鏡口徑、接收視場、光譜帶寬和電子學濾波帶寬等。鑒于ACCURATE計劃可行性論證較為充分，這些參數大部分都可以參考ACCURATE計劃提出的方案。

這里主要討論電子學濾波帶寬和采樣頻率的設計采用波長掃描方式，接收端測量時將通過連續采集獲取具有波谷的調制信號，此時，波谷的下降沿和上升沿決定了系統的電子學濾波帶寬。設吸收光譜信號的下降沿時間為τ，則濾波帶寬為：

設掃描周期為△t，波長掃描范圍為ν1(6 309.883 4 cm?1)～ν2(6 311.883 4 cm?1)，則可以仿真計算出各高度層吸收譜的下降波數寬 ?ν，其中最短下降沿為? ντ。則下降沿時間為：

設掃描周期為20 ms，根據仿真結果，△ντ≈0.011 5 cm?1，則帶寬△ν≥3.04 kHz。

為了保證光譜的有效恢復，在上升沿內的采樣點不低于10個，則采樣頻率不低于87 ksps。

根據上述分析，參考ACCURATE設計，系統參數見表1。

表1 系統仿真參數Tab. 1 System simulation parameters

4.2 探測信噪比

根據系統仿真參數進行仿真計算，可以得到工作波長λon處的吸收光譜信號，其信噪比見圖5（彩圖見期刊電子版）。圖中光譜吸收峰對應6 310.883 4 cm?1。可以看出，采用直接吸收光譜技術，不需要高精度波長穩頻，只要從接收信號中找到吸收峰位置即可確定工作波長，因而可以有效節約成本、降低復雜度。

圖5 探測信噪比仿真結果Fig. 5 Simulation results of detection SNR

從仿真結果可知，系統的探測信噪比與波數ν和切點高度h相關。在光譜吸收峰附近，由于大氣吸收導致信噪比迅速降低，在低層大氣吸收峰處甚至僅剩下噪聲信號。在低層大氣，由于氣溶膠和分子的消光導致信噪比迅速下降，這兩種因素中主要分布在5 km以下的氣溶膠層占主導作用。在5 km以上，由于氣溶膠的迅速減少，信噪比迅速增加，到10 km以上，探測信噪比增加到800以上。

有兩種方式可以進一步提高探測信噪比，第一種是通過平滑或濾波方式對信號進行處理，第二種是通過多次采樣累積來提高信噪比。這里僅討論第二種方式。

根據信噪比模型，累積M次信號可以將信噪比提高倍。已知采樣頻率為40 Hz，根據切點掃描速度變化和處理的垂直分辨率，可以得到各高度層對應的累積次數M。仿真結果見圖6。由仿真結果可以看出，測量信號在低層大氣的累積次數明顯高于高層大氣。30 km以上累積次數較為穩定。在30 km以下，隨著切點高度降低，同等分辨率的累積次數迅速增加。其中，5 km處累積次數約為30 km處累積次數2倍。這是因為低層大氣的折射彎曲較大，使垂直掃描速度迅速降低所致。這有利于補償低層大氣由于強散射衰減帶來的損失。

圖6 累積次數的高度分布Fig. 6 Height distribution of cumulative times

4.3 探測誤差分析

在差分吸收處理的條件下，氣體分子濃度探測的相對誤差與參考波長信噪比SNR、累積次數M、工作波長差分吸收透過率T、以及背景光干擾DSon?DSoff密切相關。其綜合影響公式為：

公式(20)描述了采用差分吸收處理的激光掩星探測濃度相對誤差ED的綜合影響公式。根據該公式，可以由表1參數估算系統的探測誤差。其結果見圖7，垂直分辨率分別為0.25 km、0.5 km和1 km。

首先，探測誤差與垂直分辨率的開方成反比，高垂直分辨率對應較高的誤差。0.25 km垂直分辨率的探測誤差是1 km垂直分辨率探測誤差的2倍。在0.25 km垂直分辨率下7～42 km的測量誤差小于0.8%，而在1 km垂直分辨率下誤差則小于0.4%。在5～35 km的觀測范圍內，最大誤差出現在5 km處，0.25 km垂直分辨率的最大誤差為1.8%，1 km垂直分辨率的最大誤差為0.9%。

其次，探測誤差與高度密切相關。當高度下降到5 km時，探測誤差迅速增加到1.8%。這是因為低層大氣信噪比迅速降低所致。當高度由42 km升高到49 km時，探測誤差迅速增加到1.6%。這是因為差分吸收透過率迅速提高所致。

圖7 探測誤差隨高度分布Fig. 7 Distribution of detection error varying with height

若可以對信號進行較好的濾波或平滑處理，或采用最優光譜法等更先進的反演手段，測量精度還有望進一步提升。

5 結 論

激光掩星探測技術具有高垂直分辨率、高精度、全球覆蓋、全天時探測的優點，是解決痕量氣體垂直廓線探測問題的重要手段，是當前溫室氣體探測技術的重要補充。通過對比分析，本文確定了可調諧激光直接吸收光譜技術路線。通過理論分析和仿真計算，得到了UTLS區域CO2濃度探測誤差的影響因素和相互關系。在此基礎上，基于最優透過率和最小背景光干擾原則，選擇了6 310.915 cm?1@5～10 km、6 310.893 cm?1@11～18 km、6 310.890 cm?1@19～26 km、6 310.883 4 cm?1@27～39 km的工作波長，以及參考波長6 310.15 cm?1。仿真結果表明，在0.25 km垂直分辨率條件下，系統探測誤差優于1.8%，且7～42 km探測誤差優于0.8%。在1 km垂直分辨率條件下，系統探測誤差分別提高到0.9%和0.4%。分析表明，采用可調諧激光直接吸收光譜技術開展掩星探測，可以省去高成本高復雜度的高精度波長穩頻系統，有效獲取CO2濃度廓線分布，對全球溫室氣體廓線探測技術發展具有重要參考價值。