全球飲用水標準中消毒副產物管控指標對比與啟示

肖 融, 楚文海

同濟大學環境科學與工程學院， 上海 200092

飲用水消毒是20世紀人類公共健康領域最大成就之一，在水傳播疾病的控制和飲用水安全的保障方面，消毒工藝發揮了不可替代的作用. 但是在滅活病原微生物、抑制供水管網中細菌滋生的同時，消毒劑會與水中天然有機物、人為污染物或無機鹵素原子發生化學反應，進而產生多種具有潛在健康風險的DBPs(消毒副產物)[1-2]. 毒理學研究顯示，大部分已被識別的DBPs具有細胞毒性、神經毒性、基因毒性以及致癌、致畸和致突變的特性[3-4]. 此外，流行病學研究表明，長期飲用含高濃度THMs(三鹵甲烷)的飲用水可能致使多種健康問題產生，包括膀胱癌、幼兒發育問題和孕婦流產等[5-7]. 自1974年TCM(三氯甲烷)在加氯消毒的水中被發現后[8-9]，DBPs相關領域研究快速發展.

隨著對飲用水安全的重視程度不斷提高，世界上多個國家、地區或組織制定了飲用水水質標準，并在持續進行更新與修訂(見圖1)，包括多種DBPs在內的新興微污染物被納入管控范圍[10-11]. 此外，全球水資源短缺和水環境污染問題日益加劇，再生水飲用回用作為一種現實可靠的飲用水補充方式受到了廣泛關注，其中污水處理后排放至飲用水水源及其他再生水飲用回用方式也對DBPs類水質指標進行了限值要求或風險值建議[12]. 一個國家或地區對飲用水安全的重視程度與其發展水平有很大關聯，且相關水質標準的制定會受經濟水平和水質監測能力影響. 國內外飲用水水質標準對微生物指標、感官指標、化學指標及放射性核素指標的要求不盡相同，該文的主要比較對象選定為DBPs指標，對比分析了全球各大洲多個國家、地區或國際性組織頒布的數十部飲用水及再生水飲用回用水質標準，旨在通過比較國內外有關規定為我國未來相關標準的制定、修訂以及飲用水安全的保障提供可參考的建議.

圖1 多個國家、地區或組織飲用水水質標準設立的時間軸Fig.1 Timeline of drinking water standards set by various countries, regions or organizations

1 全球飲用水水質標準中的消毒副產物管控指標

表1列舉了本文涉及的國家、地區或組織頒布的數十部相應的水質標準或指南，主要涉及亞洲、歐洲、美洲、大洋洲、非洲等國家和WHO(世界衛生組織)等.

表1 該文涉及的國家、地區或組織以及相應水質標準或指南類型

1.1 亞洲國家

1.1.1中國

就我國飲用水國標而言，1985年發布的《生活飲用水衛生標準》(GB 5749—1985)僅考慮了TCM 1種DBP，而后續修訂的《生活飲用水衛生標準》(GB 5749—2006)對多種DBPs進行了規定，包括4種THMs、2種HAAs(鹵乙酸)、1種HAL(鹵乙醛)和3種無機DBPs[13]. 我國臺灣地區現行的飲用水水質標準是以“臺灣‘行政院’環境保護署”于1998年頒布的環署毒字第00044 28號令為基礎、經歷約6次修訂后得到，其中最新一次修訂于2017年完成，現行標準中涵蓋的DBPs指標包括THM4、HAA5、溴酸鹽及亞氯酸鹽[14]. 上海市于2018年出臺了我國第一部飲用水地方標準上海市《生活飲用水水質標準》(DB 31/T 1091—2018)，該地標一方面對一些國標內原有DBPs進行了更嚴格的規定，另一方面還新增了高風險NAs(亞硝胺)類DBPs指標NDMA(N-亞硝基二甲胺)[15]. 2019年，江蘇省發布了《江蘇省城市自來水廠關鍵水質指標控制標準》(DB 32/T 3701—2019)，針對不同水源和處理工藝對自來水廠出水中的DBPs進行規定[16]. 2020年，深圳市《生活飲用水水質標準》(DB 4403/T 60—2020)正式發布，該地標同樣對國標內原有DBPs進行了更嚴格規定并將NDMA列為水質非常規指標，此外還將兩種高毒性碘代DBPs〔IAA(碘乙酸)和DCIM(二氯一碘甲烷)〕納入生活飲用水水質參考指標[17].

1.1.2日本

日本現行飲用水水質標準是以2003年厚生勞動省頒布的第101號厚生省令為基礎，經歷約7次修訂后形成，該標準將水質指標分為“法定標準項目”“水質管理需設目標限值的補充項目”以及“需進一步研究的項目”三類[18]. 其中，“法定標準項目”內的水質指標必須滿足規定的限值要求；“水質管理需設目標限值的補充項目”是一系列由于濃度較低或暫有毒性數據不充分而未被列入法定標準的物質，這些物質可能會在天然水體或飲用水中存在，在供水時需要引起關注；而“需進一步研究的項目”是一些在飲用水中濃度水平或毒性風險未知，未被納入法定標準和補充項目，但在未來研究中有必要關注的物質. 表2 列出了日本現行飲用水水質標準中的DBPs指標以及對應標準值或目標值.

表2 日本現行飲用水水質標準中的DBPs指標

1.1.3亞洲其他國家

新加坡[19]和菲律賓[20]對DBPs指標的規定幾乎與WHO現行飲用水水質準則一致，僅有個別指標存在差異. 韓國[21]和馬來西亞[22]飲用水水質標準均包含對3種HANs指標的限值規定，但兩國標準未考慮無機DBPs指標. 印度[23]飲用水標準將THMs歸類為有毒化學物質并分別為其設置了飲用水中可接受限值；以色列[24]飲用水標準要求THMs總濃度、溴酸鹽濃度以及氯酸鹽和亞氯酸鹽濃度加和不能超過規定限值；另外，沙特阿拉伯[25]為TCM和TCAL(三氯乙醛)設置了飲用水中的濃度限值.

1.2 歐洲國家

1.2.1歐盟成員國

歐洲共同體官方雜志于1998年頒布針對歐盟成員國的飲用水水質指令(98/83/EC)，隨后于2003年、2009年和2015年分別進行修訂，現行的飲用水水質標準對各污染物指標限值仍沿用歐盟指令98/83/EC中的規定，涵蓋的DBPs指標包括溴酸鹽和4種THMs總濃度[26]. 值得說明的是，歐盟飲用水指令還對需要滿足水質要求的用水類型做出了規定，其中必須滿足DBPs濃度限值要求的用水類型包括配水管網供水、水箱供水以及食品生產用水. 除歐盟頒布的飲用水水質指令外，部分歐盟國家對飲用水水質的要求更高. 例如,歐盟規定4種THMs總濃度不能超過100 μg/L，而德國的要求則為50 μg/L[27].

1.2.2俄羅斯

俄羅斯生活飲用水水質標準于2001年發布，2002年1月開始實施，迄今經歷了約3次修訂. 該標準不僅對水質指標進行限值規定，還會依據該種物質的毒性、蓄積性及遠期效應等危害程度對其進行分類，其中1級、2級、3級和4級分別代表非常危險、高危險、危險和輕危險，標準中DBPs指標的水質特性及危害等級如表3所示[28]. 值得關注的是，碘代THMs早在20世紀70年代就被識別為飲用水中的DBPs，但早期有關其對水質的影響主要關注碘代THM引發的嗅味問題，其中TIM(三碘甲烷)的嗅閾值(0.03～1 μg/L)在所有碘代THMs中最低[2,29]. 近年來，毒理學研究結果顯示碘代DBPs具有高毒性，所有被測碘代THMs中TIM的細胞毒性潛力最高[30].

表3 被列入俄羅斯飲用水標準中DBPs的特性及危害等級

1.3 美洲國家

1.3.1美國

1979年，US EPA(美國環境保護局)首次對飲用水中4種THMs的年均總濃度進行了規定；1998年，US EPA更改了THM4指標的MCL(最大污染物水平)，同時首次將5種HAAs以及兩種無機物(溴酸鹽和亞氯酸鹽)納入標準[31]. 2006年，為進一步保證每個用戶點的供水安全，US EPA在保持標準內DBPs種類和對應MCL不變的情況下修改了對水質監測取樣位置的要求[32]. 總的來說，現行美國國家飲用水水質標準(EPA 816-F-09-004)中包含的DBPs指標有THM4、HAA5、溴酸鹽和亞氯酸鹽[33].

US EPA的安全飲用水法于1974年頒布，并于1986年和1996年各修訂一次. 其中1996年的修訂要求US EPA基于健康影響和濃度信息于每5年更新一次CCL(污染物候選名單)，篩選出需優先控制的污染物進而進行信息收集和法規制定. 由此可見，列于CCL上的污染物雖暫未被納入飲用水水質標準，但其已被證明或被認為存在于飲用水中且具有極高的健康風險，將來可能被納入標準. 此外，1996年的修訂還要求US EPA在已有CCL的基礎上對標準外污染物進行監測，UCMR(標準外污染物監測項目)也是每5年實施一次，用以了解某種污染物在飲用水中的檢出頻率和濃度分布，從而為新興污染物的健康風險評估以及相關法規的制定提供數據支撐. 被列入CCL和UCMR的DBPs如表4所示. 值得說明的是，為更好地了解標準內HAAs(即HAA5)與現有標準外DBPs在飲用水中的共存現狀，HAA5指標也被納入第4次UCMR中.

表4 被US EPA納入CCL和UCMR的DBPs指標

美國加州的衛生服務部(現飲用水部門)于1998年設置了NDMA的通知濃度，并分別于2004年和2005年設置了NDEA和NDPA的通知濃度(均為10 ng/L)，通知濃度是加州飲用水部門基于健康風險設立的建議值，當飲用水中污染物濃度高于此值時當地有關部門將采取特定措施[34]. 美國馬薩諸塞州環境保護部官網上發布有地方性飲用水水質標準及指南，以求在美國國家安全飲用水法下進一步保障馬薩諸塞州公共飲用水的水質安全，除US EPA標準內的DBPs指標需滿足MCL要求外，當地環境保護部為TCM和NDMA兩種DBPs設置了濃度參考值[35].

1.3.2加拿大

加拿大飲用水水質標準及相應的技術文件由加拿大衛生部聯合聯邦-省區飲用水委員會和其他政府部門共同頒布，自1968年頒布以來，加拿大飲用水標準定期進行修訂更新. 1978年，加拿大有關部門要求飲用水中4種THMs總濃度不能超過350 μg/L[36]，后于2006年修改了THM4濃度限值[37]. 2008年，氯酸鹽、亞氯酸鹽和HAA5成為加拿大飲用水標準內DBPs指標. 隨后，加拿大衛生部分別于2010年和2018年將NDMA和溴酸鹽納入標準[38]. 此外，加拿大安大略省[39]在2002年安全飲用水法案下制定了地方性飲用水水質標準(安大略省飲用水水質標準169/03)，該地標中NDMA濃度限值低于加拿大國家標準，其余DBPs指標與加拿大國標一致.

1.4 大洋洲國家

1.4.1澳大利亞

現行的澳大利亞飲用水標準是在澳大利亞飲用水水質準則(2011版)的基礎上經多次修訂形成的3.5版本，該標準對一系列DBPs進行了規定，包括4種THMs(單獨指標和總濃度)、3種氯代HAAs、1種HAL、4種HANs、1種HNM(鹵代硝基甲烷)、NDMA、MX和3種無機DBPs[40]. 值得說明的是，其中HANs、HNM、MX和氯酸鹽由于有效數據不足而未設定健康指導值，但水質標準中的情況說明章節介紹了該類DBPs的檢測方法、控制技術和健康風險等內容，證明這些物質與飲用水安全息息相關.

1.4.2新西蘭

現行的新西蘭飲用水標準是在新西蘭飲用水標準(2005版)基礎上修訂得到的2018年版本，該標準為4種THMs、3種氯代HAAs、2種HANs和3種無機DBPs的濃度設置了最大可接受值[41]. 除設置污染物限值以保障飲用水安全和公共健康外，新西蘭飲用水標準還強調應盡可能地減少不必要的水質監測，為此該標準依據健康風險對規定的水質參數進行了優先級分類，不同級別的水質參數具有相應的遵從準則、采樣地點和監測頻率. DBPs在新西蘭現行標準中被歸類至2b類水質參數，標準要求在整個配水管網區域對DBPs指標實施采樣與監測.

1.5 非洲國家

多個非洲國家也對飲用水中的DBPs指標做出濃度限值要求，其中尼日利亞[42]、肯尼亞[43]、贊比亞[44]和南非[45]僅考慮了THMs指標，而埃及和蘇丹對多種有機DBPs和無機DBPs做出了限值規定[25]. 值得說明的是，南非生活用水水質指南中要求THMs總濃度不得超過100 μg/L[46]，而南非飲用水標準SANS 241-1:2015針對THMs指標的規定與WHO飲用水水質準則(第4版)一致，需說明的是，南非飲用水標準屬于強制性法律性文件.

1.6 WHO

WHO現行的飲用水標準是在2011年出版的飲用水水質準則(第4版)基礎上進行的第一版增編，回顧WHO飲用水準則的發展歷程可知，21世紀前僅TCM被納入標準，但隨著DBPs研究領域的不斷發展以及相關研究成果的持續累積，數十種DBPs指標被納入到第3版和第4版飲用水水質準則中. 值得指出的是，準則中一些DBPs由于濃度水平遠低于健康風險值或現有數據不足以制定指導值而沒有設定的濃度限值，但情況說明章節涵蓋了該類DBPs的濃度水平及健康風險等內容，證明這些物質同樣需引起重視. 在現行的WHO飲用水水質準則中，被列入準則但未設定指導值的DBPs包括3種溴代HAAs(BCAA、MBAA和DBAA)、1種HAL(TCAL)、2種HANs(BCAN、TCAN)、1種HNM和MX[47]. WHO現行標準為4種THMs、3種HAAs、2種HANs、NDMA及3種無機DBPs設置了指導值.

2 國內外水質標準中消毒副產物管控指標對比分析

2.1 飲用水標準中消毒副產物管控指標對比分析

表5匯總了DBPs指標在國內外飲用水標準中的限值或指導值. 表5中涉及的水質標準均對THMs類DBPs做出規定，其中針對THM4的要求主要可分為兩大類，第一類是規定各種THM實測濃度與對應限值的比值之和，中國、WHO、南非、新西蘭及一些東南亞國家/組織頒布的水質標準均是通過該方式管控飲用水中的THMs；第二大類即為規定4種THM的總濃度值，采用這一方式的國家和地區有美國、加拿大、歐盟、澳大利亞、日本、韓國以及中國臺灣地區等. 總的看來，我國飲用水水質標準中涵蓋的DBPs種類較多，其中地標相較于國標而言對DBPs指標的要求更為嚴格，DCIM、IAA及NDMA等高毒性DBPs逐步被納入地方標準. 就HAAs而言，我國國標及地標多是針對單種氯代HAAs(除臺灣地區標準外)，而非像美國、加拿大一樣對更高毒性的溴代HAAs以及HAA5類綜合性指標進行管控. 近年來多篇文獻強調HANs對飲用水DBPs總毒性的貢獻值不容忽視[48-50]，日本、韓國、新西蘭等國家以及WHO均將HANs納入標準，2020年上海在國內率先發布《飲用水中N-二甲基亞硝胺、二氯乙腈、二溴乙腈水質標準》(T/SAWP 0001—2020)團標，且限值要求嚴于WHO. 值得關注的是，US EPA會定期篩選出優先控制污染物清單并對其實施調研與監測，另外在日本、澳大利亞以及WHO飲用水水質標準或指南中，有一部分DBPs并未設置濃度限值但由于健康風險較高而被列入標準或指南中，這一做法可以指導學者和工程技術人員開展健康效應引導的DBPs風險評估與濃度限值推導研究，為未來水質標準的制定和修訂提供參考依據.

2.2 污水排放/再生水飲用回用標準中消毒副產物管控指標對比分析

盡管現如今全球90%的人口擁有基本的飲用水源，但水源污染現象仍很普遍，世界范圍內至少有20億人使用被糞便污染的飲用水源，而由水源污染引發的水傳播疾病每年影響的人數高達290萬[51]. 再生水飲用回用作為一種現實可靠且受氣候影響相對較小的飲用水補充方式受到了很多關注，其可分為直接飲用回用、間接飲用回用以及無計劃間接補充飲用水水源3類[12]. 表6展示了全球多地污水排放/再生水飲用回用水質標準中DBPs指標的規定限值或推薦風險濃度值.

雖然我國的再生水回用標準主要針對工業生產、城市雜用和景觀環境等領域，但上游城市排污單位向環境水體排放處理后的污水，隨后下游城市從受納水體中取水作為原水這種情況屬于再生水飲用回用中的無計劃間接補充方式. 我國《城鎮污水處理廠污染物排放標準》(GB 18918—2002)將TCM和AOX(可吸附有機鹵化物)列入選擇控制項目，TCM和AOX的最高允許排放濃度分別為0.3和1 mg/L[52]. 北京市《水污染物綜合排放標準》(DB 11/ 307—2013)要求排入北京市GB 3838—2002《地表水環境質量標準》Ⅱ類、Ⅲ類水體及其匯水范圍的污水執行A排放限值，其中TCM和AOX的A排放限值分別為0.06和0.5 mg/L[53]. 此外，TCM和AOX指標在上海市《污水綜合排放標準》(DB 31/ 199—2018)中被列為第2類污染物，當排污單位向敏感水域(GB 3838—2002中Ⅲ類環境功能及以上水域)直接排放水污染物時需對該類污染物執行一級標準，即當受納水體后續作為飲用水水源時污水中TCM和AOX的排放限值分別為0.06和0.5 mg/L[54].

US EPA污水再生利用指南(2012版)建議，當再生水間接飲用回用時，處理設施排放點的再生水需要滿足US EPA的飲用水水質標準[55]. 美國NRC (國家研究理事會)列出了24種再生水回用時需關注的化學物質并基于已有的水質標準或數據庫資料給出了每種物質的風險濃度值，其中包括11項DBPs指標[56]. 美國加州要求再生水飲用回用時的水質需滿足US EPA飲用水水質標準，此外NDMA濃度不可超過10 ng/L[55,57]；而美國佛羅里達州同樣要求再生水飲用回用時的水質需滿足US EPA飲用水水質標準，另外TOX(總有機鹵素)的月均值不可超過0.2 mg/L[55,57].

考慮到澳大利亞多地面臨著水資源短缺問題，澳大利亞多個委員會聯合頒布了有關使用替代性水源(處理后污水、中水和雨水)的水循環利用指南. 針對再生水補充飲用水供應，該指南列出了在處理后污水

中檢測到的上百種污染物及其最大檢出濃度，其中DBPs類污染物包括4種THMs、3種HAAs、2種HANs和2種NAs，指南還基于已有的污染物健康風險和毒理學信息計算得到每種物質的濃度指導值[58]. 此外，澳大利亞珀斯Beenyup再生水回用計劃列出了10余項回用水水質指標，其中DBPs指標包括1種THM、1種 NA和1種無機DBP[12].

南非屬于半干旱國家，其中南非eMalahleni的再生水回用項目是解決當地水資源短缺和水環境污染問題的一項重要舉措，該項目要求每日進行現場水質監測，水質需滿足南非飲用水國家標準SANS 241[12]. 納米比亞Windhoek早在20世紀60年代就開始實施再生水直接飲用回用項目，這是全球第一個有計劃的再生水補充飲用水實例. 在經歷多次回用水系統改造和相關水質標準修訂后，如今當地Mark VI水廠要求出廠水中THMs總濃度不可超過40 μg/L[12].

3 結論與建議

a) 綜合性指標. 考慮到分析識別飲用水中所有鹵代DBPs并在進行毒性測試和濃度調研后制定相應標準值的難度較大，我國未來可考慮將HAA5、TOX等綜合性指標納入飲用水水質標準，在保證消毒效果和微生物安全的情況下對該類綜合性指標進行管控，實現我國飲用水水質的進一步提升.

b) 高風險指標. 早期有關DBPs的風險評估方法主要關注其毒性大小或濃度高低，而現如今的研究則強調需基于毒性和濃度兩方面綜合評價某種DBPs的健康風險，繼而結合各地水質特征和水廠工藝特點提出優先控制清單. 后續有關部門應開展健康效應引導的DBPs風險評估與濃度限值推導研究，并以檢出率、濃度水平、水廠處理效果以及對其實施優先控制的必要性和可行性等因素作為評價指標. 這些高風險指標的甄別和篩查可為未來相關水質標準的制定提供參考依據，在水源復合污染程度加劇的現狀下保障飲用水的化學安全.

c) 地方性指標. 由于國家標準需考慮各地區經濟發展水平以及監測管控能力，且不同地區的水源類型和飲用水處理技術水平不盡相同，則在考慮各地可行性、水質特征以及水廠工藝的情況下制定地方標準也是非常必要的，因地制宜加強區域性標準的建設工作，由此推動領域發展并提升供水水質.

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