大氣環境容量理論的再思考和總量控制

孟 凡, 李時蓓

1.中國環境科學研究院， 北京 100012

2.生態環境部環境工程評估中心， 北京 100012

大氣環境容量或大氣容量是中國大氣環境管理歷史階段中的一個獨特理論，自20世紀80年代的空氣污染防治初期起就一直是中國空氣污染控制的重要理論基礎，其初衷是了解特定區域可容納的排放總量限值，通過調整排放源的空間布局，最大限度地利用大氣清潔空間和自凈能力，克服資金、技術及管控和實施手段不足的問題，抑制空氣質量的惡化[1-2]. 自20世紀80年代的“六五”“七五”起，中國環境保護部門組織開展了包括太原、沈陽大氣環境容量[3-4]在內的一系列科學研究. 在大氣環境容量規劃方法上，提出基于運籌學優化算法建立數學規劃模型，并發展了A-P值法等簡化方法[5]，開展了太原、沈陽、南寧等城市的局地尺度容量和排放規劃研究[6]. 與此同時，我國的區域性復合空氣污染問題也一直受到較大關注. 早在20世紀70年代末，就針對蘭州西固光化學煙霧開展了我國最早的大氣光化學研究[7]. 自“六五”起，酸雨問題也一直是我國科學界關注的問題. “十五”期間啟動實施的酸雨和二氧化硫控制兩控區計劃，是我國較早的區域總量控制實踐.

大氣容量理論在我國早期空氣污染控制，特別是在燃煤相關的城市空氣污染控制進程中起到了一定的作用，但因其理論概念和內涵界定含糊，也一直未能建立一套公認的數學模型和計算方法，在支撐管理部門制定空氣污染控制對策，特別應對當前區域性二次復合污染等新污染問題時造成很大困惑. 針對上述問題，該研究對大氣環境容量概念、容量規劃理論和計算方法進行分析和討論，以期為大氣環境規劃研究和空氣質量管理實踐提供參考.

1 大氣環境容量的理論概念

起源于環境容量概念的大氣容量概念，自提出以來就有多種表達和理解，至今仍未達成共識. 對理論和實際應用中常見的大氣容量概念進行梳理，大致可分為絕對大氣容量、廣義大氣容量和狹義大氣容量3類.

1.1 絕對和廣義大氣容量

大氣環境容量或大氣容量的概念最早出現在日本. 20世紀70年代末菱田一雄提到大氣容量概念存在濃度或污染物總量與排放量2種表達：一種是考慮生態循環，即自然凈化作用；另一種是考慮為維持混合稀釋層的環境濃度在一定標準下的污染物質的排放量(單位為t/a)[8]. 類似于菱田一雄的第一種概念，1986年任陣海等[9]提出：“大氣環境容量就是一個地區空間內，容許的最大平均濃度(如單位為μg/m3)”. 顯然，規劃空間所容納的空氣污染物總質量為所能接受的最大平均濃度對整個規劃大氣空間的積分，因此這一概念也等同于王華東等[2,10]指出的“環境容量是指一個環境單元對污染物的允許容納量(如單位為t)”. 最大可接受濃度或空氣污染物總質量是從人群和生態系統等接受客體角度對大氣環境空間的直接要求，反映空氣污染對應的環境影響，是特定空間的自然客觀屬性，是各種大氣容量概念的出發點，可以稱為絕對大氣容量. 同時，因人群及生態系統承受影響的能力具有空間變化且不是靜態的，以濃度限值為指標的絕對大氣容量具有空間和時間的變化特征.

絕對大氣容量因不涉及排放概念，無法直接應用到空氣質量管理中. 大氣中的空氣污染物濃度主要受排放、化學反應生成、區外輸入等污染物生成和增加過程，以及輸出、化學轉化清除、干沉降、濕沉降等清除或自凈過程的影響. 一個規劃空間所容納的空氣污染物總量或一定濃度水平的維持，一定是空氣污染物產生和增加過程與清除或自凈過程共同作用的結果. 當特定空間大氣物理與大氣化學過程所決定的生成與自凈能力(除排放外)一定時，絕對大氣容量對應著該空間所能接受的一個最大排放量，可稱為廣義大氣容量(單位為質量/時間，如t/a)，這也是目前較為常見的大氣容量概念：在一定時期、一定空間范圍的水、氣、土壤等自然環境在維持其自然狀態和功能不受損害、人類健康不受損害的前提下所能容納的由自然和人類活動所產生的空氣污染物排放量[11-13].

特定空間的廣義大氣容量不僅取決于接受客體的承受能力，其清除或自凈能力受氣象和自然條件的影響，從而具有更強的年際變化、季節變化和日變化. 因此，廣義大氣容量總是對一段時間而言，從管理角度廣義大氣容量往往是針對長期或平均狀態，但在污染應急和重大事件保障時，短期大氣容量則具有重要意義.

理論上，任意時刻排放進入規劃空間的特定空氣污染物超過該空間的廣義大氣容量時，就會造成空氣污染問題；同時，廣義大氣容量的概念假定空氣污染物排放源在空間上具有最大化或優化意義上的隨意調整的可能.

1.2 狹義大氣容量

空氣污染源排放在高度上多在地面及以上低空，即使在最嚴重的空氣污染情況下，在足夠高的上空和足夠大的水平區域也存在著相對清潔空間或相對清潔區域；同時，受到地理、社會、經濟和技術的制約，排放源在水平分布上具有高度的非均勻性，并不具有任意更改分布的可能性. 以三維空間內的均布性和最大化為目標，在規劃空間任意布置和調整獲得的最大化廣義大氣容量往往只是一個參考，并不具有實際意義以及可行性和操作性.

因此，在廣義大氣容量的基礎上，很多研究人員針對排放量提出和應用了修正的大氣容量概念或狹義大氣容量概念：某一特定區域內，基于現狀或預測排放源分布結構(空間位置、排放高度乃至排放量變化范圍)，確保生態功能與人體健康不受損害，一段時間內所能容納的最大空氣污染物排放量[6,14-17]. 在大氣容量概念的討論中，也有研究者提出在大氣容量規劃中應考慮費用、燃料構成和最佳技術等約束條件或考慮自然規律參數和社會效益參數等約束條件[9,18]. 加入經濟成本作為目標或約束，可以使削減成本更低、更具可行性.

在一定的歷史時期，受限于經濟發展和控制成本，往往通過狹義大氣容量規劃(或稱為總量控制規劃)尋求達到空氣質量目標前提下的最大排放量(或最小削減量和治理成本)，狹義規劃容量理論在過去的管理實踐得到了較多的應用.

近年來許多學者提出了環境承載力的概念，在大氣環境容量的基礎上增加社會經濟承載力的概念[19]. 其中對空氣污染物排放的考慮與大氣容量概念類似，強調大氣環境對空氣污染物的消納能力，即某一時期、某一區域，在某種狀態下環境所承受的人類活動所排放大氣污染物的最大可能負荷或排放規模、強度限值.

1.3 大氣容量目標與約束

迄今為止討論的大氣容量都是對單一污染物的總容納量(濃度)或總排放量提出的，大氣容量的確定受到空氣質量控制目標的約束.

空氣質量標準的制定是為了保護和改善生態環境和保障人體健康，是大氣容量的約束性指標. 一種空氣污染物的空氣質量標準限值受到當時社會、經濟、技術可行性的限制，對不同功能區有所不同，也會隨科學的認識和客觀條件的變化而變化，受其約束的大氣容量值也會隨之發生變化. 另一方面，由于管理和監測能力限制，對濃度的管理目標或約束往往僅是地面控制點的空氣質量濃度目標約束，這也會給容量計算帶來約束缺失的問題；同時，有些大氣環境問題并沒有空氣質量標準來約束，如酸雨、某些有毒空氣污染物(特別是持久性空氣污染物、重金屬)、氣候變化等問題，如何準確地構建城市和區域空氣污染物排放控制規劃的約束也是未解決的課題.

1.4 大氣容量模型與算法

廣義和狹義的大氣容量規劃(或稱為總量控制規劃)的目的是在滿足空氣質量目標的前提或約束條件下，尋求最大化的排放量(或最小削減量和治理成本). 總體說來，常見的規劃方法都是針對單一空氣污染物設定控制目標，尋求該物種排放的優化方法.

1.4.1廣義大氣容量計算方法

早期的大氣環境容量研究[9]中提出了理想化的廣義大氣容量優化模型：給定一個規劃空間，在滿足空氣質量目標的情況下，尋求空間所能容納的污染物最大排放量.

目標函數：

(1)

約束條件：

(2)

qi≥0i=1,2,…,i0

(3)

式中：z為規劃空間的廣義大氣容量；qi為任意規劃點i(三維空間一定模型分辨率下共i0網格)排放源強變量，為無上限連續變化的正值，其分布和高度不受限制，t/a；Tij為傳遞函數矩陣，即任意排放源i(點源、面源、或網格化的)單位排放量對所有控制點j(所有j0網格)的影響，由大氣中平流輸送、湍流擴散、大氣化學轉化以及干沉降、濕清除(云和降水過程)等大氣物理、化學過程決定；cj為控制點j的空氣質量目標約束值(如特定空氣污染物為空氣質量標準值). 顯然，控制點網格分辨率越高、控制點越多，規劃的代表性和空氣質量控制效果就越好. 在局地尺度，不考慮大氣化學和大氣物理過程的非線性，一次污染物排放與其下風向濃度之間關系主要受平均風輸送以及大氣湍流擴散影響，排放與下風向濃度間的傳遞函數矩陣為相對簡單的非負線性關系(如高斯煙流模式)，這時上述優化模型為線性規劃模型.

1.4.2狹義大氣容量計算方法

與廣義容量模型類似，規劃變量仍是規劃區內排放源. 但狹義容量規劃中的排放源變量(位置、高度、排放量、時間)受現狀和可行性約束，不再是不受限制任意調整的變量，規劃最優解是考慮了排放源約束的最優解，其數學優化模型可表達為在特定區域(及其對應的空間)范圍內，排放源分布結構(時間、空間位置、高度、規劃排放量變化范圍)相對固定，滿足空氣質量目標的前提下，尋求排放源變量在經濟、技術可行性范圍內的最大化[6,14-17].

當排放狀況和可行性條件發生變化時(如排放源高度和分布等空間結構的變化)，會產生不同的優化規劃方案，即不同的排放情景對應不同的狹義容量. 狹義容量優化算法可以基于費用或可行性條件尋優. 規劃變量可能是連續變量(比如居民散煤排放量)，也可能是0～1型整數變量(某項目或控制措施是否實施). 在規劃方法上，當規劃排放量全部為連續變量時，可以采用單純形法；針對不同方案比選時或整數規劃變量時，可采用混合整數或0～1型混合整數規劃[20-21]，也有采用情景分析或迭代計算的方法[14-17].

在管理實踐中，也往往采用簡化的參數化計算方法，其中代表性的做法包括菱田一雄等[8]和我國GB/T 3840—1991《制定地方大氣污染物排放標準的技術方法》中的A-P值法[5]. 其中，A值法根據規劃區面積和反映全國不同區域擴散特征的總量控制系數來計算控制區域允許排放總量，再依據地區系數和面積分配各分區面源、低架源排放量；P值法根據煙囪有效排放高度估算高架點源的允許排放量. A-P值法比較粗糙，對規劃區高架源和面源人為規定了份額，而且排放源分布不連續，得出的排放總量限值事實上也不是全空間的容量，同樣因未對排放高度有所限定，得到的也不是唯一和有限的解.

2 大氣環境容量概念的理論困難

2.1 規劃空間確定與空氣污染物的外部影響

與河流、湖泊等水體不同，大氣是一個半開放和流動的系統，除地表垂直向下方向外，水平和垂直向上的二維半方向不存在絕對的物理邊界. 作為空間容納最大化概念的絕對和廣義大氣容量，顯然取決于規劃空間大小. 規劃空間越大，大氣容量就越大；同時，不同的規劃空間劃分以及清潔區域的存在，也決定著容納和調整污染排放源的可能性，會帶來不同的狹義大氣容量. 任陣海等[9]指出，大氣空間難以確定，因之容量亦難確定.

由于大氣的平流輸送和湍流擴散，不論是一次污染物還是二次污染物，空氣污染源排放總會因傳輸而在不同下風距離造成環境影響. 而不論多大尺度的有限規劃區，總是存在區內外排放源的劃分. 有限規劃區外排放源的影響，可以通過區外輸入貢獻或背景值表達. 但規劃區內排放空氣污染物的區外影響則是難以考慮的問題，即存在容量規劃的外部約束缺失問題. 這一問題會導致大氣容量計算值偏高，尤其是對輸送擴散條件較好的高架源和化學轉化需要較長時間的二次污染物. 這是有限空間大氣容量規劃及總量控制規劃固有的理論困難，也可稱為空氣污染規劃的外部性問題.

隨著我國能源結構和產業結構的優化，末端治理取得顯著成效，空氣污染源排放越來越集中化和高空化，局地污染問題得到顯著改進；同時，PM2.5與臭氧等復合空氣污染問題的區域性特征越來越明顯. 近期研究[22]表明，2018年京津冀“2+26”城市約50%的PM2.5來自城市以外排放源的貢獻，而臭氧的區域外貢獻更為明顯，其中還包括相當高濃度的全球背景值.

因此，基于有限規劃區的廣義容量或狹義容量一定是局部的、有限的和暫時的. 局部地區滿意的規劃從區域角度考慮則往往可能是過高甚至是不可接受的，甚至可能導致國家間跨界輸送和全球環境問題；同時，僅考慮有限范圍單一污染物的影響，無法避免二次污染和區域污染問題，這一點國內外都有不同程度的經驗教訓. 例如，針對城市局地一次污染的二氧化硫和煙塵排放控制，不一定能保證區域臭氧、PM2.5、酸沉降等區域空氣污染問題的解決. 相對而言，規劃區面積越小，區外約束缺失對大氣容量值計算造成的影響越大；同時，區外約束缺失對一次空氣污染物的影響較小，對二次污染物的影響較大；在相對封閉的特定氣象和地形條件下，如夜間靜穩或峽谷地形，外部約束缺失的問題較小，甚至可以忽略.

為達到規劃區的質量目標，環境目標值還應扣除進入該空間的背景濃度，一般而言規劃區域越大，區外影響相對就越小. 顯然，在規劃實踐中應采用盡可能大的規劃區. 但過大的規劃區也可能帶來大量不具經濟、技術可行性且沒有實際應用價值的虛擬規劃區域，同時增加規劃工作的代價和規劃實施的困難(如跨行政區). 長期以來，如何確定規劃區，以及如何納入對規劃區外影響或解決外部約束缺失的問題，是大氣環境容量理論在空間概念上的固有困難.

2.2 上邊界與排放高度影響

受排放和邊界層結構的雙重影響，大氣污染物垂直方向具有高度的不均勻性. 一般而言，白天對流邊界層發展充分，對流邊界層或混合層可以高達對流層頂，其間的空氣污染物可以很快在垂直方向混合，對流邊界層內濃度梯度較小. 夜間因地表輻射降溫往往形成風速較低、大氣湍流擴散較弱的靜穩夜間邊界層. 夜間邊界層之上的殘留層，則可能仍為風速較高的中性層結，具有較好的輸送條件[23]. 近地面特別是夜間邊界層內因輸送、擴散條件較差且排放較高導致污染物累積.

逆溫層下的夜間邊界層(混合層)因其封閉性，為其下的排放源提供了天然的規劃上邊界. 低架源和面源排放的一次空氣污染物如果不能突破逆溫層，就會在夜間邊界層內累積而造成高濃度. 此時一次污染物排放受外界影響較小、對區域外影響也較小. 以夜間邊界層頂為上邊界，可計算獲得特定時段低架源、面源一次污染物的大氣環境容量，作為重污染防治的參考. 值得注意的是，夜間邊界層以上的殘留層，因其較好的輸送條件仍具有較大的環境容量，可以突破夜間邊界層進入殘留層的高架源以及存在于殘留層內的污染物無法納入夜間邊界層容量的計算中. 二次污染物如臭氧因化學轉化可能存在著更為復雜的垂直分布，特別是夜間在殘留層可能會有較高濃度.

由于大氣邊界層風的垂直分布與溫度層結的影響，增加排放高度(排放煙囪幾何高度+煙氣抬升高度)可顯著減少排放源對地面濃度的貢獻. 計算表明，同樣的排放強度，210 m煙囪造成的最大地面濃度影響比30 m煙囪小2個量級. 同時，由于大氣半開放的上邊界，高架源對規劃區外的影響相對更大，規劃區外約束的缺失導致規劃區大氣容量高估的問題更為嚴重. 在空氣管理實踐中，也往往不對空中的空氣污染物濃度(如高煙囪排放煙流中心濃度)做限制. 因此，空氣污染控制中往往傾向采用高煙囪排放的選擇，比如國外早期哈薩克斯坦GRES-2電廠煙囪和加拿大Inco銅冶煉煙囪分別達到420和380 m[24]. 從規劃模型看，由于面源、低架源高得多的地面濃度貢獻(表現為較高的傳遞函數)，大氣容量優化模型傾向于保留和增加高架源排放，以及減少和消除面源及低架源排放. 理論上，不加限制地提高排放高度，可以無限增加狹義大氣容量或增加可接受排放量. 這時一個規劃區域可利用的大氣容量，事實上主要受到排放高度(煙囪幾何高度和抬升)的影響以及煙囪建造成本和技術限制，從而不再是確定的數值.

2.3 二次空氣污染物濃度與前體物排放之間非一一對應和非線性關系

一次空氣污染物排放到大氣中，會經歷平流輸送、湍流擴散等物理過程以及氣相、液相、顆粒相和非均相的大氣化學過程和干、濕沉降等清除過程. 自然坐標系下空氣污染物濃度的時間變化可以用空氣質量模式表述為[25]：

(4)

臭氧、PM2.5等復合污染產物涉及的大氣光化學反應十分復雜，包含大量的物種以及物種間的化學反應，適當簡化的空氣質量模式也往往包含數百個反應和近百個有機污染物[25-26]. 如果同時考慮顆粒相、液相和非均相反應，大氣化學過程就更為復雜. 大氣中某一物種的大氣化學濃度變化〔式(4)中R〕可以用下述常微分方程組[26]表達：

(5)

式中，ρq為物種q的濃度，由該物種化學反應生成速率(P)和該物種化學反應清除速率(L)決定，P與多種前體物濃度和反應速率常數成正比，L與物種q濃度、反應物濃度和反應速率常數成正比. 前體物與二次污染物的關系呈復雜的非線性關系，甚至可呈現負敏感性關系(如NO對臭氧的滴定).

大氣污染物種涉及化學反應的速度越慢，大氣停留時間越長，前體物排放的影響區域就越大，大氣容量規劃空間劃定問題和區域外約束缺失問題就越嚴重. 因反應速度差異，臭氧和PM2.5前體物和自由基等中間物種的大氣停留時間存在從10-6s到年的巨大差異〔表征氣相化學濃度變化的常微分方程組式(4) 具有很強的剛性〕，其中二氧化硫、氮氧化物和烯烴、芳香烴、烷烴等VOCs的大氣停留時間為小時到數天不等，排放影響的范圍可從數百km到數千km，通常超出城市尺度，達到省級或全國范圍甚至洲際范圍. 臭氧還應考慮大氣停留時間更長的甲烷、CO與全球背景值.

不難看出，要想控制臭氧以及硫酸鹽、硝酸鹽、二次有機氣溶膠等二次顆粒物組分，就需要同時考慮對氮氧化物、VOCs、二氧化硫等前體物排放的控制，對二次污染物而言不存在以單一物種排放為規劃目標的大氣容量. 由于大氣化學反應及大氣傳輸擴散，以及干沉降和降水清除等物理、化學過程，空氣污染物排放和污染物濃度之間呈高度復雜的非線性關系，理論上傳統的線性規劃方法已不再適用. 如果在有限排放變化范圍采用低階或線性敏感性作為傳遞函數確定大氣容量，則可能在出現超出一定控制水平和控制階段(超出規劃變量范圍)時出現不適用和失效的問題.

2.4 空氣污染的空間不均勻性與大氣容量

單一排放源和多源疊加對下風向濃度的影響是不均勻的. 單源排放影響或不同排放源影響的疊加往往會造成特定空間點空氣質量出現高值甚至超標問題. 由于空間不均勻性的存在，超標情況也可能僅僅是個別源最大落地濃度或多個源疊加后峰值超標的問題，而不是區域排放總量累積過高超過大氣容量. 這時的空氣質量目標約束，主要是對空間中的特定點起約束作用，而不是空間全部. 超標情況的出現并不意味著規劃區沒有多余的大氣容量或排放超出大氣容量. 基于經濟、技術可行性，實施科學合理的規劃方案調整排放布局(包括排放高度、位置和排放時間)，往往可能在確保空氣質量目標的前提下維持甚至增加排放.

3 大氣環境容量和總量控制理論

3.1 大氣容量規劃的理論困難

如前所述，大氣容量概念存在著不同程度的理論和實際操作困難(見表1). 除夜間邊界層和山谷地形等準封閉條件下一次污染物可獲得確定的廣義大氣容量，其他大部分情況下都存在規劃區空間邊界的定義問題，以及因規劃空間的開放性而導致規劃區外約束缺失問題，這時有限規劃區的廣義大氣環境容量優化模型無法獲得確定的最優解. 針對一時、一地的環境治理目標，局地性地追求“最大化利用”的廣義大氣容量，可能導致更大區域的空氣污染問題，甚至存在超出當前科學認知的風險. 同時，由于二次污染物與其前體物的大量反應物種非一一對應，對二次污染物而言不存在以單一物種排放為規劃目標的大氣容量. 廣義大氣容量并不是一個普適的規劃理論.

表1 大氣容量概念和主要理論困難

某種意義上，狹義容量是微觀和局部空間的廣義大氣容量. 不同于廣義大氣容量，狹義大氣容量不再是全規劃空間容納意義上的最大排放量概念，而只是特定區域和時段現有或預測排放源基于技術、經濟可行性進行優化與調整的可能性，可以隨污染源位置分布、排放高度等排放源結構的變化而變化”[11]，并不是唯一不變和不可突破的. 狹義大氣環境容量可更恰當地稱之為最優排放總量或可接受排放總量. 由于清潔空間的存在，即使規劃區排放達到或接近狹義大氣容量(允許排放限值)，在更大或更高的規劃空間上也仍可能存在著可供利用的廣義大氣容量，且廣義大氣容量和狹義大氣容量的這種偏離程度隨空氣質量的改善以及清潔空間的增加而不斷加大.

大氣環境容量是中國空氣污染治理歷史階段中一個獨特的控制理論，其初衷是最大限度地利用大氣清潔空間和自凈能力，克服資金、技術及管控和實施手段不足的問題，在一定時期內緩解和抑制空氣污染. 這一理論對局地性煤煙型污染的控制起到了較好的指導作用. 隨著我國經濟發展和環境保護工作的深入，中國的空氣質量經歷了由惡化到逐步好轉的過程. 2012年新空氣質量標準和相關法規的頒布實施，以及近年來《大氣污染防治行動計劃》《藍天保衛戰三年行動計劃》[27-28]的實施與持續推進，空氣質量顯著改善，空氣污染防治重點已經從一次排放為主的局地性煤煙型污染轉變為臭氧和PM2.5等二次轉化極為重要的區域性復合污染. 空氣污染控制戰略也已從利用大氣容量“姑息性”地延緩空氣質量惡化，轉變為通過能源、產業結構調整以及末端治理，全面實現空氣質量目標，不必也不宜再應用基于空間排放量最大化概念的大氣容量理論.

3.2 區域性復合型空氣污染總量控制規劃方法展望

臭氧和PM2.5等復合空氣污染區域性更強，必須制定區域排放限值并開展聯防聯控. 在各國的管理實踐中，往往通過開展科學研究來確定達到空氣污染控制目標所需的區域排放削減總量或區域排放總量限值，并通過行政區域間談判或協商，來確定排放總量的分配. 如美國2003年通過的《清潔空氣法》(Clear Skies Act of 2003)，基于模型和分析制定了2000—2018年分階段的全國與各州SO2、NOx削減目標與排放限值(emission cap)[29]，取得了較好的效果. 在國際層面，包括歐盟成員國在內的歐洲國家、美國、加拿大以及部分中亞國家1979年簽訂了長距離跨境輸送空氣污染協議(LRTAP)[30]以及后續針對SO2(1985年、1994年)、NOx(1988年)、VOCs (1991年)等污染物的排放控制協議[31-34]. 中國政府在1996年提出“要實施污染物排放總量控制[35]”，并在“九五”“十五”期間制定了二氧化硫總量控制目標和實施了“兩控區酸雨和二氧化硫污染防治‘十五’計劃”[36-37]. 上述總量控制方案都不是基于排放最大可能性的廣義大氣容量，而是基于達到空氣污染控制目標和可行性確定所需的削減量.

由于二次空氣污染物濃度與大量的前體物物種排放間呈非一一對應和高度非線性化關系，為實施區域性臭氧、顆粒物等復合空氣污染排放控制戰略，已不再能采用單一物種的排放控制目標，區域總量控制也不再是單一空氣污染物的大氣容量問題. 傳統的單一目標控制或單一線性最優化(最大化)容量模型和規劃方法已不再適用. 針對二次污染物如何定義多物種目標容量概念并構建規劃模型仍是一個開放性的問題，顯然在理論模型中應考慮多前體物種的反應活性和敏感性關系，考慮經濟、技術可行性和公平性原則.

在規劃實踐上，區域間的相互影響和區域外空氣質量約束是區域性復合型空氣污染控制中必須考慮的因素. 應盡量采取全國尺度的規劃區，或根據相鄰省份的相互影響關系劃分包含多省份的區域尺度規劃區，不宜以較小的空間尺度如單一城市或單一省份來劃分規劃區. 在規劃方法上，近期可采用空氣質量模式情景分析和評估的方法，即基于排放現狀和經濟、技術可行性及發展規劃，考慮排放量與污染物濃度之間的敏感性關系，設計可能的排放情景，對其空氣質量改進效果進行評估和比較，優化確定區域總量限值，并在此基礎上尋求其中較小的行政單元間的優化分配方案. 如需在較小尺度開展建設項目環評、規劃環評等工作，建議增加對規劃區外影響的考慮，如可以考慮限定規劃區內排放源對區外最大濃度貢獻值或貢獻率. 在長遠的理論和方法研究中，可以考慮基于大氣科學和規劃模型的發展，發展多物種和包括經濟技術變量的多目標規劃方法. 一種可能的優化模型是基于化學反應活性構建多物種排放量目標函數，在現狀排放和濃度足夠小的近似線性化偏移范圍內尋求最優解；另一種可能是采用污染物控制邊際成本作為權重系數，在模型中量化經濟、技術甚至社會等因素，尋求污染控制在經濟成本意義上的最優.

4 結論

a) 大氣容量概念自提出起就有多種表達和理解，至今仍未達成共識. 對理論和實際應用中常見的大氣容量概念進行梳理，大致可分為絕對大氣容量、廣義大氣容量和狹義大氣容量3類. 一定空間所能接受的最大空氣污染物濃度或空氣污染物總量，反映人群和生態系統對大氣環境質量的直接要求，可以稱之為絕對大氣容量. 絕對大氣容量反映特定空間的自然客觀屬性，是各種大氣容量概念的出發點. 但因其不涉及排放量概念，無法直接應用到空氣質量管理中. 當特定空間受物理、化學過程所決定的生成與自凈能力一定時，絕對大氣容量對應一個最大化排放量，可以稱之為廣義大氣容量.

b) 在夜間邊界層或山谷地形等特定相對封閉空間內，可以求得一次空氣污染物的廣義大氣容量. 但多數情況下，因大氣空間的開放性，特別是上邊界的開放性，使得規劃空間邊界定義困難；同時由于對規劃區外影響約束的缺失，有限規劃區的廣義大氣環境容量優化模型無法獲得唯一和確定的最優解. 另外，因二次空氣污染物往往與其前體物排放為非一一對應關系，針對臭氧和顆粒物等復合空氣污染物不存在單一空氣污染物種排放的大氣容量. 由于清潔空間的存在，空氣質量問題并不一定是排放量超出大氣容量的問題. 因此，最大化意義的廣義大氣容量理論并不是一個可以覆蓋所有空氣污染問題的普適和必要理論.

c) 多種狹義大氣容量概念反映了基于技術、經濟可行性對現狀或預測排放源進行優化與調整的可能性，可以看作是微觀和局部空間的廣義大氣容量. 狹義大氣容量值隨排放高度、時空分布以及經濟、技術約束條件變化而發生變化，從而具有相對性，已經不再是全空間可容納接受空氣污染物或排放量的最大化和約束性的概念，從語義上可更恰當地表達為“最優排放總量”或“規劃排放總量”.

d) 臭氧和細顆粒物等復合空氣污染問題具有更強的區域性，確定優化的區域總量控制目標并開展聯防聯控具有更為重要的意義. 由于復合空氣污染中源-受體間非一一對應和非線性化關系，傳統的單物種大氣容量理論和單目標線性優化規劃方法不再適用. 在規劃方法上可以考慮在全國或多省份大片區尺度的規劃區域，采用空氣質量模式情景分析和影響評估的方法確定和優化二次污染物各前體物的區域排放總量. 長遠可探討基于反應活性構建多物種排放量優化目標，考慮技術、經濟、社會變量的多目標規劃方法.