劉婭麗 戚磊 鄭夢珂 張蓉竹
(四川大學電子信息學院, 成都 610065)
激光輻照光學材料時, 經后表面反射的部分光束與入射光束干涉, 在材料內部形成駐波場.若材料表面存在缺陷, 缺陷會對入射光進行調制, 導致材料內駐波場分布不再均勻, 局部區域光強增大.為分析光學材料的場損傷特性, 建立了一個劃痕缺陷影響下的光學材料損傷分析模型.從電子增值理論出發, 分析了劃痕數量及其所在位置對材料駐波場和損傷特性的影響, 并針對熔融石英材料進行了具體計算.結果表明, 在入射光場不變的前提下, 隨著劃痕數量增加, 對光場的調制作用增強, 材料內部駐波場的最大場強增大, 熔融石英損傷閾值降低.相對亞表面和后表面劃痕缺陷而言, 材料上表面的缺陷對光場具有最大的調制作用, 因此更容易導致材料損傷.
要想進一步提高激光輸出能量, 材料的抗損傷能力成為主要的瓶頸.深入了解光誘導材料損傷的物理機理, 探索提高材料抗損傷能力的方法, 對高功率激光系統的研究和發展具有重要意義.在材料損傷特性的研究過程中, Rubenchik等[1]發現熔融石英后表面的損傷幾率遠大于前表面.Ye等[2]分析了劃痕形狀和尺寸對材料損傷特性的影響, 結果表明, 后表面劃痕周圍的光場強度隨著劃痕尺寸的增大而增大, 三角形劃痕的光調制效應通常不如鋸齒形和拋物面劃痕明顯.程建和陳明君[3]測試了KDP的表面缺陷對材料的光場和抗損傷能力的影響, 研究發現缺陷材料后表面的光場強于前表面.另外, Génin等[4]分析了存在裂紋影響下的光場分布, 發現由于裂紋的調制作用使材料內部出現了局部光場增強區域.這些研究都得到一個結論, 即損傷并沒有出現在直接接收光輻射的材料上表面.出現這一現象的原因除了表面缺陷引起的光調制外,就是材料內部形成的駐波場.
Xu等[5]通過實驗分析了熔融二氧化硅的損傷機理, 發現材料的缺陷使其損傷特性降低.Li等[6]用實驗測定存在劃痕缺陷的石英玻璃的損傷點, 發現劃痕會使材料損傷點的密度增大.韓偉等[7]用實驗研究了熔融石英材料在5 ns的紫外平頂脈沖激光輻照下的損傷增長情況, 研究發現熔融石英后表面損傷點主要呈指數增長規律, 且損傷增長速率隨激光通量的增加而上升.魯江濤等[8]推導了單層膜的駐波場分布公式, 并利用電場分布分析了材料表層的損傷特性.Deng和Dong[9]利用電磁波方程求解了三層不同折射率增透涂料的駐波場分布.于慧波和馮國英[10]研究了光學元件內部的應力分布及損傷機理, 發現沖擊波使激光輻照中心發生斷裂,沖擊波的反射疊加使光學元件局部拉應力增大, 從而導致后表面附近被損傷.賀全龍[11]研究了微結構缺陷材料的激光誘導損傷機理, 研究表明材料損傷閾值的決定因素主要是光學帶隙和材料的POHC結構缺陷.Li 等[12]分析了劃痕尺寸對光場調制的影響, 發現材料表面調制場主要受劃痕寬度和深度的影響, 其中深度是影響材料損傷特性的最重要參數, 當劃痕深寬比一定時, 劃痕長度對光場的影響不明顯.我們在前期的工作中[13]研究了劃痕尺寸對光場和材料熱損傷特性的影響, 研究發現劃痕長度對光場的影響極小, 光場主要受劃痕寬度和深度的影響, 寬度或深度越大, 對光場調制作用越強,但深度是影響材料損傷特性最重要的參數.
光學材料的損傷機理研究一直是高功率激光系統研究中關注的重點問題, 光學材料客觀存在各種缺陷, 在激光誘導缺陷材料損傷領域中, 現有研究更多的是分析缺陷對光場的調制作用, 研究材料的應力損傷和熱熔融損傷, 少有進一步研究缺陷材料的場損傷特性.另外, 有部分文獻關注到了光學元件內部的駐波場問題, 但是沒有針對非理想元件內部的駐波場對損傷特性的影響進行具體研究.在實際的應用條件下表面缺陷對光場的調制會影響到材料內部駐波場的分布, 進而影響材料的損傷特性.這一物理過程需要通過建立合理的理論分析模型來進行分析.目前關于材料損傷問題的研究主要是實驗測定, 對不同輻照條件下形成的各種損傷特性進行數據整合.這種后驗式的研究方式隨機性強, 難以滿足實際激光技術發展的需要.本工作的意義在于: 建立一個理論研究模型, 對實際光學材料的損傷特性進行先驗性的研究.先通過簡單的缺陷特性對損傷規律進行分析, 然后在此基礎上對隨機的復雜缺陷影響進行研究.通過剖析材料損傷的基本物理實質, 為實際的光學系統研究提供理論參考.
本文以常用的熔融石英材料為研究對象, 基于時域有限差分原理模擬缺陷對光場的調制作用, 針對存在劃痕缺陷的熔融石英進行研究, 分析不同劃痕缺陷熔融石英的駐波場分布, 并討論劃痕數量和位置對熔融石英場損傷特性的影響.
激光輻照光學材料時, 在材料中傳輸光束的部分能量會被下表面反射, 反射光與入射光干涉, 在材料內部形成穩定的駐波場.對于理想的光學材料, 在材料內任意z位置處, 入射光束的電場強度可寫為

反射光束的電場強度可寫為

在材料內, 入射光和反射光疊加形成駐波場, 該駐波場的電場強度可表示為[8]

其中,r1和r2分別為入射光和反射光的光程, 可表示為r1=n·z,r2=n·(2h0?z) ,h0為材料的厚度,t和r分別為正入射條件下材料上表面的透射率和下表面的振幅反射率, 表達式分別為t=和n分別為空氣和材料的折射率,E為入射光的電場強度.
如果材料并非理想, 而是表面存在加工過程殘留的劃痕, 入射光在材料表面被劃痕調制.光場復振幅中將附加調制相位項 ??N, 且與劃痕的調制作用直接相關, 因此首先需要分析劃痕產生的調制場分布情況.圖1(a)—圖1(c)是三種劃痕熔融石英的三維簡易缺陷模型.模型中所有劃痕的尺寸完全相同, 劃痕長l, 寬w, 深h, 劃痕數量為N, 材料的折射率為n.

圖1 熔融石英表面劃痕缺陷三維圖 (a)N = 1; (b) N =2; (c) N = 3Fig.1.Three-dimensional diagram of scratch defects on fused quartz surface: (a) N = 1; (b) N = 2; (c) N = 3.
當光學材料表面存在深度為h的相位型凹陷時, 其引入的相位 ?φ可寫為[13]

材料表面的矩形單劃痕引入的相位為 ??1, 其表達式為[13?15]

若材料表面存在雙劃痕, 對光束的相位調制 ??2為兩劃痕引入相位的疊加, 其表達式為[13?15]

若材料表面存在多條劃痕, 則 ??N可表示為[14,15]

因此, 入射光被光學材料表面的劃痕調制后,(3)式所表示的材料內部的駐波場可改寫為

由(4)式—(8)式可知, 表面劃痕會對光場產生相位調制, 劃痕的數量、相對位置等參數將影響到最后光場的分布情況.
當激光輻照劃痕缺陷材料時, 由于光場被劃痕調制, 從而改變內部的光場分布情況.下面分別分析劃痕數量及其相對位置對駐波場分布的影響, 選擇的入射激光脈寬為10 ps, 場強為100 MV/cm,波長為355 nm.
由(8)式可知, 不同數量的劃痕會引入不同的相位, 使駐波場分布發生變化.利用有限差分算法分別對單劃痕、雙劃痕和三條劃痕以及理想表面熔融石英材料的駐波場進行了計算, 結果如圖2所示.圖中的矩形方框表示劃痕所在位置.
圖2(a)—圖2(d)分別為理想表面、單劃痕、雙劃痕和三條劃痕熔融石英材料的駐波場分布.從圖2(a)可以看出, 激光輻照理想材料時, 單純由于駐波的影響, 材料內部光場分布出現了周期性的增強現象.在某一厚度(即xoy面)上的光場分布是均勻的.從圖2(b)—圖2(d)可知, 當表面劃痕對入射光場進行調制后, 材料內部駐波場的橫向均勻性被破壞, 形成離散的局部增強和減弱.由此可見,光能量的重新分配是導致材料損傷以點狀形式出現的主要原因.材料表面存在多條劃痕時, 由于每條劃痕都會對光場產生相位調制, 因而隨著劃痕數量增加, 材料內被調制后的場強增大.同時劃痕位置分布會影響駐波場出現增強和減弱的位置.相比于理想熔融石英, 存在缺陷調制的場強更大.對于缺陷熔融石英而言, 劃痕數量從1增加到3時, 其場強的峰值分別為106.4, 110.9和113.4 MV/cm.

圖2 表面存在不同數量劃痕時熔融石英內部的駐波場分布 (a) N = 0; (b) N =1; (c) N = 2; (d) N = 3Fig.2.Standing wave field distribution inside fused quartz with different number of scratches on the surface: (a) N = 0; (b) N =1;(c) N = 2; (d) N = 3.
材料內的駐波場分布會受劃痕所在位置的影響.下面分別計算劃痕位于材料上表面、亞表面和后表面時, 缺陷熔融石英駐波場的分布情況, 如圖3所示, 圖中的矩形方框表示劃痕所在位置.
由圖3可知, 劃痕存在于材料不同位置時, 駐波場分布發生變化.劃痕位于材料上表面時, 兩兩相鄰的劃痕間出現光場增強區域.如果劃痕位于亞表面, 光場傳輸到亞表面才被調制, 而經后表面反射的光場在向上傳輸過程中再次被劃痕調制.由于往返調制光場反向, 最終的疊加導致劃痕間的強光場區域消失.如果劃痕位于后表面, 光場傳輸到后表面時被劃痕調制, 同時調制后的反射光束與剛到達后表面的入射光束疊加, 因而駐波場分布發生變化.但材料內最大場強位置始終出現在材料下表面, 與現有實驗研究結果一致[1?3].當劃痕位于材料上表面時, 場強最大值為113.4 MV/cm.相比而言, 存在于亞表面的劃痕對光場的調制作用最弱,其最大場強為100.1 MV/cm.

圖3 不同位置缺陷熔融石英的駐波場分布 (a)上表面缺陷; (b)亞表面缺陷; (c)后表面缺陷Fig.3.Standing wave field distribution of fused quartz with defects at different locations: (a) Surface defects; (b) subsurface defects;(c) rear surface defects.
在表面缺陷和駐波場的共同作用下, 材料內部光場分布不再均勻.在光場強度出現極大值的位置, 能量的瞬間積累讓材料內部電子迅速電離為自由電子, 自由電子密度積累方程如下[16?18]:

其中N(t) 為自由電子密度,g和μ分別為自由電子擴散與復合速率,Rai是雪崩電離速率, 根據Thornber雪崩電離模型, 其表達式為[16,19,20]

式中vs為飽和漂移速率,e為電子電荷,Eg為材料的禁帶寬度,EI,Ep,EkT分別為電子克服電離散射、聲子散射和熱散射效應所需的電場強度.
Rpi是多光子電離速率, 根據Keldysh光電離模型, 其表達式為[21,22]

式中ω為輻照激光頻率,m為電子有效質量,

當自由電子積累到臨界值時, 材料折射率發生不可逆轉的改變, 從而判定為損傷, 此時激光的能量密度, 即損傷閾值[16,23]表達式為

其中,c為光速,ε為介電常數,n為材料折射率,E為入射光場強,τ為激光脈寬.
場強在自由電子的積累過程中起到了關鍵性作用, 因而駐波場分布決定了材料的損傷閾值, 即在駐波場中場強更大的位置最先發生損傷.下面分別分析劃痕數量和劃痕位置對缺陷熔融石英損傷特性的影響.
由(10)式和(11)式可知, 材料的電離速率與光場有關.下面對缺陷熔融石英內電子的電離速率進行計算.圖4為理想熔融石英和表面存在單劃痕、雙劃痕、三條劃痕時, 材料后表面沿劃痕寬度方向的雪崩電離速率和光生電子速率分布.

圖4 熔融石英后表面的電離速率隨劃痕數量的變化 (a)雪崩電離速率分布; (b)光生電子速率分布Fig.4.Changes of the ionization rate of fused quartz with the number of scratches: (a) Avalanche ionization rate distribution; (b) photoelectron ionization rate distribution.
由圖4可知, 缺陷熔融石英的雪崩電離速率和光生電子速率有相同的變化規律, 是由于兩種電離速率都與場強成正相關的關系.劃痕調制使材料內的場強增大, 從而使缺陷材料的兩種電離速率都大于理想情況, 且最大速率出現在光場最大值位置.隨著表面劃痕的數量增加, 調制光場之間的相互干涉作用也隨之增強, 從而使得兩種電離速率的最大值均隨劃痕數量的增多而增大.當表面存在三條劃痕時, 兩種電離速率都出現了數值接近的三個峰,恰好與駐波場中的最大場強位置一致.
結合(9)式, 計算了劃痕數量不同時, 缺陷熔融石英內自由電子隨時間的增值規律, 如圖5所示.
從圖5可以看出, 隨著劃痕數量的增加, 缺陷熔融石英材料內自由電子積累越快.因為劃痕增加時, 調制后的光場越強, 雪崩電離速率和多光子電離速率都增大, 因而材料更快積累自由電子, 也更易發生損傷.

圖5 劃痕數量不同的熔融石英內自由電子積累過程Fig.5.Free electron accumulation in fused quartz with different number of scratches.
利用(12)式計算不同劃痕數量缺陷熔融石英的損傷閾值, 如圖6所示.存在表面劃痕缺陷時的損傷閾值明顯低于理想表面的熔融石英.劃痕數量從0增加到3時, 由于調制后的場強隨劃痕數量的增多而增大, 因而損傷閾值隨劃痕數量的增加而降低.當脈寬為10 ps時, 理想熔融石英的損傷閾值為0.53 J/cm2, 有三條劃痕材料的閾值為0.35 J/cm2,降低到理想閾值的66.1%.

圖6 不同劃痕數量熔融石英的損傷閾值Fig.6.Damage thresholds of fused quartz with different number of scratches.
由于劃痕缺陷位于材料不同位置時, 其駐波場分布不同, 從而使電離速率分布和材料的損傷特性不同.下面分別計算缺陷位于上表面、亞表面和后表面時, 熔融石英后表面沿劃痕寬度方向的雪崩電離速率和光生電子速率分布.
由圖7可知, 當劃痕位于不同表面時, 其最大電離速率出現的位置不同.若劃痕位于材料亞表面或后表面, 最大電離速率出現在邊緣兩劃痕位置附近, 且兩種電離速率的最大值都低于劃痕存在于上表面的情況, 這是因為劃痕產生的附加相位項發生變化, 缺陷材料的最大場強大于理想情況.劃痕位于材料上表面時, 自由電子積累速度最快, 雪崩電離速率和光生電子速率的最大值分別為1.57 ×1014和7.99 × 1033/s.

圖7 不同位置缺陷熔融石英的電離速率分布 (a)雪崩電離速率分布; (b)光生電子速率分布Fig.7.Ionization rate distribution of defective fused quartz at different locations: (a) Avalanche ionization rate distribution; (b) photoelectron ionization rate distribution.
下面計算劃痕位置不同時, 缺陷熔融石英內自由電子隨時間的增值規律, 如圖8所示.
從圖8可以看出, 劃痕位置會影響缺陷熔融石英材料內自由電子積累速度.由于劃痕缺陷位于材料上表面時, 熔融石英內的調制光場更強, 雪崩電離速率和多光子電離速率更大, 因而材料自由電子增值越快.相比而言, 劃痕位于材料亞表面時, 自由電子增值最慢.

圖8 劃痕位置不同的熔融石英內自由電子積累Fig.8.Free electron accumulation in fused quartz with different scratch positions.
分別計算不同位置缺陷熔融石英的損傷閾值,如圖9所示.缺陷材料的損傷閾值均低于理想材料.對于缺陷熔融石英而言, 上表面存在缺陷時, 其損傷閾值低于亞表面和后表面缺陷情況.當脈寬為10 ps時, 亞表面缺陷的熔融石英的損傷閾值為0.46 J/cm2, 為上表面缺陷熔融石英閾值的131.4%.

圖9 不同位置缺陷熔融石英的損傷閾值Fig.9.Damage thresholds of defective fused quartz at different locations.
本文研究了劃痕缺陷對熔融石英材料場損傷特性的影響.具體分析了不同條件下, 劃痕數量及位置對材料內部駐波場分布的影響, 在分析了熔融石英材料內部光場作用下的電子增值情況后, 得到了材料的光誘導損傷特性.研究表明, 激光輻照劃痕缺陷熔融石英時, 劃痕的相位調制作用會破壞駐波場分別的均勻性.駐波場的存在總是會使材料在靠近后表面處出現最大場強, 解釋了材料損傷點大概率出現在材料后表面的現象.當材料存在的劃痕數量不惟一時, 多條劃痕共同作用于光場, 其最大場強隨劃痕條數的增加而增大.以熔融石英材料為例, 當10 ps脈沖入射時, 如果三條劃痕位于材料上表面, 對光場調制作用最強, 材料損傷閾值下降最為明顯, 比理想材料下降了66.1%.另外, 劃痕間隔對材料的駐波場及場損傷特性也有一定影響, 分析間隔的具體影響時, 可直接利用前面的計算模型和分析過程, 只需改變劃痕的間隔參數進行研究.