甘肅省冬季顆粒物濃度的數值模擬

王思潼, 王 穎,2*, 劉 灝, 秦 闖, 李 博, 劉 揚, 李雪超

1.蘭州大學大氣科學學院， 甘肅 蘭州 730000 2.蘭州大學, 半干旱氣候變化教育部重點實驗室， 甘肅 蘭州 730000 3.中國人民解放軍空軍95605部隊氣象臺， 重慶 402360

隨著我國經濟的快速發展、城市化進程的不斷加快以及汽車保有量的迅速增加，我國空氣污染形勢已經從局地的煤煙型污染轉變為區域性的復合型污染[1]. 空氣污染不僅影響環境空氣質量[2]，還會影響人類身體健康[3]，甚至影響區域氣候的變化[4]，大氣污染已成為制約當今經濟社會健康發展的主要因素之一. 污染成因分析及防治對策研究已經成為大氣科學研究的重點和熱點內容[5]. 環境空氣質量數值模擬作為大氣環境問題研究的主要方法之一，在環境空氣質量評估[6]、污染治理和環境管理[7]等方面有廣泛應用.

甘肅省地處黃土高原、青藏高原和內蒙古高原三大高原的交匯地帶，西部及北部均有沙漠，是西北乃至全國重要的生態屏障[8]. 甘肅省地形復雜、地貌多樣，特別是中東部城市呈現四面環山、河谷地形等特點，導致了地區空氣流動較差，不利于污染物的擴散和稀釋[9]；西部的河西五市(酒泉市、嘉峪關市、金昌市、張掖市和武威市)受沙塵天氣影響嚴重，這樣特殊的自然條件和氣象條件嚴重影響了甘肅省的環境空氣質量，特別是冬季采暖期，污染物排放總量增加和不利的擴散條件使得顆粒物污染尤為突出. 《2017年甘肅省環境狀況公報》和《2018年甘肅省環境狀況公報》顯示：不考慮沙塵天氣過程影響，2017—2018年全省14個市州的顆粒物濃度有所上升，污染加重；2017年和2018年分別有13個和10個市州的可吸入顆粒物(PM10)濃度未達到GB 3095—2012《環境空氣質量標準》二級標準，分別有8個和6個市州的細顆粒物(PM2.5)濃度未達標. 2017—2018年14個市州的平均環境空氣質量綜合指數呈現下降趨勢. 由此可見，甘肅省大氣污染形勢較為嚴峻. 因此，根據污染源排放特點和區域氣象條件，以數值模擬為手段，分析污染物空間分布特征和污染程度，對采取針對性的污染治理措施進而改善甘肅省環境空氣質量有重要意義.

國內外科研工作者利用WRF-Chem (weather research and forecasting model coupled to chemistry)空氣質量模式對空氣污染問題進行了大量的研究. 研究[10-18]表明，WRF-Chem對大氣污染物(尤其是O3和PM2.5)的時空變化特征以及沙塵過程、光化學污染過程的模擬效果較好. 吳珂等[19]采用WRF-Chem對蘇州市2015年12月發生的一次重污染天氣過程進行模擬，并分析了顆粒物濃度的時空變化特征，通過統計學檢驗，得到WRF-Chem模式模擬的小時平均污染物濃度與實測值的相關系數較高(大于0.68)，表明該模式能夠很好地模擬污染物濃度的日變化過程. 常爐予等[20]針對上海市2013年1月下旬出現的PM2.5持續重污染過程，采用WRF-Chem大氣化學模式和污染物濃度實測資料相結合的方式對污染過程進行模擬，結果表明該模式較好地模擬出此次污染過程中PM2.5濃度的積累過程. 李霞[21]利用WRF-Chem模式模擬研究了關中地區秋冬季大氣重污染期間PM2.5污染過程及相關污染源的相對貢獻，并與觀測數據進行對比，發現WRF-Chem模式能夠合理地模擬研究時段內主要大氣污染物質量濃度的時間變化和空間分布，為科學制定大氣污染控制措施提供依據.

該研究基于MEIC清單，統計了甘肅省人為排放的顆粒物總量并分析了其空間分布特征，利用WRF-Chem 模式對甘肅省冬季(2019年1月)顆粒物濃度的空間分布特征進行模擬，并與環境空氣質量國控監測點資料進行對比分析，評估WRF-Chem模式模擬的效果，以期為科學制定污染源的排放削減方案以及環境空氣質量達標規劃提供依據.

1 資料與方法

1.1 WRF-Chem模式及模式設計

1.1.1WRF-Chem模式簡介

WRF-Chem模式是由美國NOAA預報系統實驗室(FSL)開發的，氣象模式(WRF)和化學模式(Chem)在線完全耦合的新一代區域空氣質量模式[22]. WRF-Chem模式基于一種全新的大氣化學模式理念，包含了詳細的大氣物理和化學過程處理方案. WRF-Chem模式的化學和氣象過程使用相同的水平和垂直坐標系以及相同的物理參數化方案，不涉及時間上的插值，使用在線耦合技術避免了對風場、邊界層參數等氣象場的時間插值，減少了離線技術中的信息丟失[23]，并且能夠考慮化學對氣象過程的反饋作用.

1.1.2WRF-Chem模式設計

采用NCEP提供的全球30 s地形資料和水平分辨率為1°(緯度)×1°(經度)的FNL全球分析(Final Operational Global Analysis)資料作為WRF模式的初始場.

WRF-Chem模式的人為源清單分為兩部分：中國區域采用的是根據第二次全國污染源普查(簡稱“二污普”)的甘肅省統計數據訂正的清華大學研究開發的中國多尺度排放清單模型(Multi-resolution Emission Inventory for China，MEIC)v.1.3版本提供的2016年0.25°×0.25°的網格化排放數據；中國以外區域采用的是全球排放源清單HTAP (Hemispheric Transport of Air Pollution)提供的2010年0.1°×0.1°的網格化排放數據. 生物源清單選用MEGAN清單，水平空間分辨率為1 km. 生物質燃燒源清單選擇FINN清單，水平空間分辨率為1 km，時間分辨率為24 h[24].

WRF-Chem模式模擬區域中心經緯度為100.500°E、37.567°N，選用三層嵌套網格，第一層網格數為120×120，水平分辨率為27 km；第二層網格數為255×245，水平分辨率為9 km；第三層網格數為480×390，水平分辨率為3 km，第三層網格覆蓋甘肅省. WRF-Chem模式垂直分層27層，采用地形追隨坐標. WRF-Chem模式時間為2019年1月1—28日，模擬前3 d作為模式的啟動時間.

WRF-Chem模式的氣象化學過程采用SAPRC99方案[25]，氣溶膠過程采用包含了液相化學反應的MOSAIC氣溶膠模型[26]，WRF-Chem模式采用Noah陸面參數化方案[27]，云微物理過程選用LIN等的方案[28]，此方案包含水的6種狀態(水汽、雨、云水、云冰、雪、霰)，修正了飽和度調整及冰沉降[29]. 短波輻射傳輸過程選擇Dudhia方案，長波輻射傳輸過程選擇RRTM方案.

1.1.3統計方法

為定量描述WRF-Chem模式結果的準確性，選取相關系數(R)、平均絕對誤差(MAE)以及均方根誤差(RMSE)對WRF-Chem模式模擬結果進行驗證，計算公式：

(2)

(3)

R反映了模擬值與觀測值之間的相關程度和吻合程度；MAE反映了模擬值誤差的實際情況；RMSE能夠較好地反映模擬數據對真實數據的偏離程度，其值越小，說明模擬精度越高[30].

1.2 資料來源

顆粒物質量濃度數據來源于甘肅省環境監測站提供的14個市州33個環境空氣質量國控監測點2019年1月顆粒物(PM10和PM2.5)的逐日監測資料，甘肅省14個市州及33個環境空氣質量國控監測點的地理位置分布如圖1所示.

圖1 甘肅省環境空氣質量國控監測點位置示意Fig.1 The location of national control environment monitoring stations in Gansu Province

2 結果與討論

2.1 甘肅省主要污染物排放特征

2.1.1甘肅省排放清單及總體特征

基于MEIC清單(http://www.meicmodel.org)2016年1月的污染物資料[31]，利用GIS軟件進行數據處理，統計了甘肅省包含工業源、電力源、農業源、民用源和交通源五大類型污染源，涵蓋SO2、NOx、PM10、PM2.5、VOCs、NH3和CO 7種污染物的源排放特征. 其中，民用源包含了居民以煤、秸稈、柴薪為燃料利用爐灶進行炊事和采暖的排放. 根據“二污普”甘肅省的統計數據對顆粒物排放總量進行訂正，2017年顆粒物的排放總量為6.49×105t，將其等比例分配到各月，得到1月甘肅省PM10和PM2.5的排放量分別為2.97×104和2.43×104t. 2016年1月甘肅省各類源污染物排放量見表1.

表1 2016年1月甘肅省不同排放源類型大氣污染源排放清單

不同排放源SO2、NOx、PM10、PM2.5、VOCs、NH3和CO排放量的構成如圖2所示. 由圖2可知：甘肅省SO2的主要排放源為民用源、工業源和電力源，這三類源的SO2排放量占比較為接近，交通源SO2排放量占比最少；NOx的主要排放源為交通源，工業源和電力源排放量占比相當，民用源排放量占比最少；PM10的排放主要來自民用源，其次是工業源，電力源和交通源的排放量占比較少；PM2.5的排放情況與PM10類似；VOCs的排放主要來自民用源和工業源，交通源和電力源的排放量占比較少；NH3的主要排放源為農業源；CO的排放主要來自民用源，電力源排放量占比最少.

圖2 甘肅省2016年1月不同排放源的主要污染物排放量構成Fig.2 The composition of different types of main pollutants in Gansu Province in January 2016

2.1.2污染源排放空間分布特征

7種大氣污染物(SO2、NOx、PM10、PM2.5、VOCs、NH3、CO)的源排放空間分布如圖3所示，網格分辨率為0.25°×0.25°.

圖3 甘肅省2016年1月主要污染物排放量空間分布特征Fig.3 Spatial distribution characteristics of main pollutant emissions in Gansu Province in January 2016

由圖3可見：SO2和NOx源排放分布相似，排放量高值集中在蘭州市和嘉峪關市，次高值分布在金昌市、白銀市、平涼市及天水市；PM10、PM2.5和CO源排放特征較為相似，排放量最高值均出現在蘭州市，其次為嘉峪關市，較高值分布在臨夏回族自治州、慶陽市、平涼市和天水市；VOCs排放量最高值分布在蘭州市，次高值分布在慶陽市，較高值分布在嘉峪關市、金昌市和天水市；NH3排放量高值主要分布在河西走廊地區的張掖市、武威市等城市，其次東南部城市群排放量也較高. 總體來看，蘭州市作為甘肅省的省會，人口和交通較為密集，又是我國最早的石油化工基地，因此除NH3外，其他污染物排放量均居全省之首；嘉峪關市分布以冶金等工業為主的酒鋼集團以及工業園，因此污染物排放量也較大；而甘南藏族自治州和隴南市地處山地，當地工業欠發達且人口較少，各種污染物排放總量均較小. 《2016年甘肅省環境狀況公報》顯示：2016年，蘭州市PM10、PM2.5和NO2排放量均超標；隴南市6種污染物排放量均達標；甘南藏族自治州除PM10以外，其他污染物排放量均達標. 污染源排放統計結果與污染物濃度特征基本一致.

2.2 顆粒物濃度數值模擬

2.2.1模擬結果的驗證

該研究利用WRF-Chem模式模擬了甘肅省2019年1月顆粒物濃度，為了說明WRF-Chem模式模擬的可靠性，將模擬期間甘肅省14個市州33個環境空氣質量國控監測點的顆粒物日均濃度模擬值與監測值進行對比，模擬期間各監測點顆粒物日均濃度模擬值與監測值的散點圖如圖4所示，顆粒物日均濃度模擬值與監測值的R、MAE以及RMSE如表2所示.

由圖4和表2可見，PM10和PM2.5日均濃度模擬值和監測值的相關系數分別為0.544和0.597，且相關系數均通過了P<0.01的置信度檢驗，說明WRF-Chem 模式模擬甘肅省2019年1月顆粒物濃度較為可靠. 1月甘肅省PM10和PM2.5日均濃度模擬值分別為73.19和35.36 μg/m3，監測值分別為80.42和46.36 μg/m3，模擬值整體低于監測值；PM10和PM2.5濃度的MAE分別為31.11和17.72 μg/m3，RMSE分別為41.19和22.38 μg/m3，顆粒物的MAE和RMSE均較大，但均在合理的范圍內，WRF-Chem模式模擬效果較好.

表2 顆粒物模擬檢驗結果

2.2.2模擬期間顆粒物濃度的逐日變化特征

甘肅省33個環境空氣質量國控監測點顆粒物日均濃度模擬值與監測值的時間序列對比如圖5所示. 由圖5可見，甘肅省顆粒物濃度模擬值與監測值的逐日變化特征具有較好的一致性，但在1月10—12日模擬值與監測值存在較大偏差，這可能與氣象場模擬誤差有關. 在1月8—10日以及1月25—27日有2次污染過程，顆粒物濃度均顯著上升. 由顆粒物濃度模擬值與監測值的時間序列對比可知，1月8—10日污染期間甘肅省PM10和PM2.5日均濃度模擬值分別為83.76和45.22 μg/m3，監測值分別為98.93和57.13 μg/m3，模擬值均低于監測值；1月25—27日污染期間PM10和PM2.5日均濃度模擬值分別為87.12和45.30 μg/m3，監測值分別為80.47和47.45 μg/m3，PM10濃度模擬值略高于監測值，PM2.5濃度模擬值略低于監測值，這表明WRF-Chem模式能夠較好地反映污染期間顆粒物濃度變化.

圖5 模擬期間甘肅省顆粒物濃度模擬值與監測值的逐日變化對比Fig.5 Comparison of the daily changes between simulated and monitored values of particulate matter concentration in Gansu Province during the simulation period

甘肅省河西地區(包括武威市、金昌市、張掖市、嘉峪關市和酒泉市)地勢較為平坦，河東地區(包括蘭州市、白銀市、臨夏回族自治州、定西市、慶陽市、平涼市、天水市、甘南藏族自治州和隴南市)主要為山地，地形復雜，而復雜下墊面的氣象場模擬和空氣質量模擬一直是數值模擬的難點. 此外，河西地區位于我國西部沙塵通道，受沙塵影響嚴重[32]. 2019年生態環境部發布的《2019年甘肅省環境狀況公報》給出了河西地區和河東地區典型城市剔除沙塵天氣前、后顆粒物濃度(見表3). 由表3可見：河西地區受沙塵影響的PM10濃度為14～18 μg/m3，PM2.5濃度為3 μg/m3；河東地區受沙塵影響的PM10濃度為5～8 μg/m3，PM2.5濃度為 1 μg/m3. 對比2組監測數據可以看出，沙塵傳輸對河西地區PM10的影響明顯大于河東地區，但沙塵傳輸對這2個區域PM2.5的影響差異不明顯. 因此，將甘肅省分為河西地區和河東地區進行分析，以評估WRF-Chem模式對不同地區的模擬效果.

表3 剔除沙塵天氣前、后顆粒物濃度

河西和河東地區顆粒物日均濃度模擬值與監測值的時間序列對比如圖6所示，其中河西地區環境空氣質量國控監測點位11個，河東地區環境空氣質量國控監測點22個. 由圖6可見，模擬期間河西地區和河東地區顆粒物濃度模擬值與監測值的變化具有較好的一致性. 河西地區PM10和PM2.5日均濃度模擬值分別為51.74和22.21 μg/m3，監測值分別為70.49和36.29 μg/m3；河東地區PM10和PM2.5日均濃度模擬值分別為80.26和40.11 μg/m3，監測值分別為81.13和48.69 μg/m3. 河西地區1月4—19日PM10模擬值明顯低于監測值，河西地區的PM10濃度觀測結果顯示，這段時間河西地區受到明顯的沙塵傳輸影響，WRF-Chem模式沒有模擬出沙塵輸送的影響是導致模擬結果明顯偏低的主要原因；1月19日后PM10濃度的模擬值與監測值較為接近. 河西地區和河東地區PM2.5模擬值與監測值隨時間變化的一致性較好，但模擬值整體低于監測值，這與污染源統計和空氣質量模式對二次污染過程模擬誤差有關.

圖6 模擬期間河西地區和河東地區顆粒物濃度模擬值與監測值的逐日變化情況Fig.6 Comparison of daily changes between simulated and monitored values of particulate matter concentration in Hexi and Hedong regions during the simulation period

2.2.3顆粒物濃度空間分布特征

為反映WRF-Chem模式對不同城市顆粒物濃度的模擬效果，按照行政區劃將甘肅省33個環境空氣質量國控監測點的顆粒物濃度平均到每個市州，得到模擬期間14個市州顆粒物平均濃度的模擬值，與對應的監測值的對比結果如表4所示. 由表4可見，顆粒物平均濃度的模擬值與監測值較為一致，總體可以反映顆粒物濃度的空間變化特征. 模擬及監測結果均顯示，蘭州市顆粒物濃度最高. 一方面，由于甘肅省工業布局的影響，蘭州市的顆粒物排放量最大，且形成顆粒物的重要前體物——SO2、NOx和VOCs[33]的排放量高值區域均集中在蘭州市，這些污染物能與大氣中的氧化劑發生多種途徑反應，生成二次有機氣溶膠[34]；另一方面，蘭州市地形呈現兩山夾一河的“河谷地形”特征，尤其在冬季容易形成靜風、逆溫等不利的氣象條件[35]，造成污染物不易擴散和稀釋，且冬季供暖期燃煤等能源消耗增加，污染物排放增多[36]. 模擬與監測的次高值均集中在甘肅省東南部城市(天水市、慶陽市和平涼市)，隴南市、甘南藏族自治州、嘉峪關市以及金昌市顆粒物濃度較低. 從模擬值與監測值的偏差看，WRF-Chem 模式對天水市、慶陽市、臨夏回族自治州以及嘉峪關市的模擬效果較好，對甘南藏族自治州以及張掖市的模擬有較大偏差，蘭州市的顆粒物濃度模擬值高于監測值，這可能與污染源統計誤差有關；河西地區顆粒物模擬值均低于監測值，WRF-Chem模式模擬未考慮沙塵輸送的影響是模擬值偏低的主要原因.

表4 顆粒物平均模擬值與平均監測值的對比

WRF-Chem模式模擬的2019年1月甘肅省顆粒物(PM10和PM2.5)平均濃度空間分布如圖7所示. 由圖7可見，PM10與PM2.5濃度的空間分布較為相似. PM10和PM2.5濃度最高值均分布在蘭州市，次高值分布在天水市、慶陽市南部、平涼市及隴南市東部，這些地區PM2.5濃度較高，可能與陜西省、四川省等地區的區域傳輸有關[37]. 甘南藏族自治州及河西地區顆粒物濃度較低，甘南藏族自治州的顆粒物濃度低值主要是排放量較低造成的，河西城市濃度較低的原因主要有2個方面： ①河西走廊因其地理條件和氣候特征，年均風速較大，對污染物的擴散稀釋能力較強； ②WRF-Chem模式沒有考慮沙塵傳輸對顆粒物濃度的影響. 總體來看，WRF-Chem模式模擬的顆粒物濃度空間分布特征與《2019年甘肅省環境狀況公報》結果基本一致.

圖7 甘肅省2019年1月顆粒物平均濃度模擬值空間分布Fig.7 Spatial distribution of simulated value of the average particle concentration in Gansu Province in January 2019

3 結論

a) 甘肅省1月SO2、NOx、PM10、PM2.5、VOCs、NH3和CO的排放量分別為2.12×104、2.96×104、2.97×104、2.43×104、3.18×104、1.27×104和3.04×105t. 民用源、工業源和電力源為甘肅省SO2的主要貢獻源；交通源為甘肅省NOx的主要貢獻源；民用源和工業源為甘肅省VOCs的主要貢獻源；民用源為甘肅省PM2.5、PM10及CO的主要貢獻源；農業源是甘肅省NH3的主要貢獻源. SO2和NOx排放量高值區域均分布在蘭州市、嘉峪關市等工業較發達城市；PM10、PM2.5、VOCs和CO排放量高值區域均分布在蘭州市；NH3排放量高值主要分布在河西走廊地區農業較發達的城市.

b) WRF-Chem模式模擬的甘肅省PM10和PM2.5日均濃度與監測值的相關系數分別為0.544和0.597，相關統計量表明顆粒物的模擬值與監測值相關性較好，說明WRF-Chem模式能夠較好地反映甘肅省2019年1月以及污染過程期間顆粒物濃度的分布特征. 河西地區和河東地區顆粒物濃度模擬值與監測值在研究期間的變化具有較好的一致性. 河西地區PM10濃度模擬值低于監測值，這主要是因為WRF-Chem 模式沒有考慮沙塵傳輸過程對顆粒物濃度的影響.

c) 顆粒物濃度的空間分布特征表明，受甘肅省工業布局、區域擴散條件和局部地形等綜合因素影響，PM10和PM2.5濃度最高值均分布在蘭州市；濃度次高值分布在天水市、慶陽市南部、平涼市以及隴南市東部，濃度較高值分布在臨夏回族自治州、慶陽市北部和定西市；甘南藏族自治州以及河西地區顆粒物濃度較低.

d) 下一步研究中將考慮不同起沙機制對不同區域的影響，進一步提高WRF-Chem模式模擬結果的準確性.