基于振蕩氣泡法測(cè)定聲懸浮液滴的表面張力

蔣樂(lè)昕，郭澤虹,黃敏珊，彭 力,b,c

(華南師范大學(xué) a.物理與電信工程學(xué)院；b.華南師大(清遠(yuǎn))科技創(chuàng)新研究院有限公司;c.物理國(guó)家級(jí)實(shí)驗(yàn)教學(xué)示范中心，廣東 廣州 510006)

超聲懸浮是利用超聲波的非線性效應(yīng)產(chǎn)生聲輻射力，從而克服懸浮物的自身重力，實(shí)現(xiàn)物體懸浮的技術(shù)，廣泛應(yīng)用于液體樣品的無(wú)容器操縱，對(duì)液滴動(dòng)力學(xué)研究有重要意義.

表面張力測(cè)量可為人們提供氣液、液液之間相互作用的信息，通過(guò)這些信息可以推斷出材料的黏附、浸潤(rùn)、生物相容、潤(rùn)滑、吸附等重要特性[1]. 傳統(tǒng)測(cè)量液體表面張力的方法有拉脫法、懸滴法、最大氣泡法和毛細(xì)管上升法等. 目前最常用的方法是拉脫法，該方法所使用的儀器簡(jiǎn)單[2]，但操作過(guò)程復(fù)雜，易受環(huán)境干擾，樣品與固體表面直接接觸，易污染樣品，且由于人為操作的影響導(dǎo)致實(shí)驗(yàn)誤差大. 利用聲懸浮技術(shù)測(cè)量液體表面張力是近年發(fā)展起來(lái)的新方法. Tian等人[3]將拍攝的懸浮液滴圖像進(jìn)行輪廓提取，利用懸浮液滴平衡形態(tài)，以液滴的表面張力為待定參量，發(fā)展出計(jì)算液滴表面張力的理論方法，然而該方法僅在平衡態(tài)懸浮液滴近球形時(shí)適用. Shen等人[4]修正Rayleigh公式,對(duì)聲懸浮液滴的振蕩頻率進(jìn)行描述，從而測(cè)得液體的表面張力，實(shí)驗(yàn)結(jié)果與文獻(xiàn)基本一致，證實(shí)了該方法的可行性. 但該方法對(duì)使用的儀器要求較高，需采用高速CCD進(jìn)行圖像拍攝和圖像處理才能判斷液滴的振蕩階數(shù)，且不同大小的液滴，每一模態(tài)的調(diào)制頻率不同，需進(jìn)行大量的調(diào)試.

本文通過(guò)研究聲懸浮液滴的特性，制作了懸浮氣泡，對(duì)振蕩氣泡法理論公式進(jìn)行修正，再與數(shù)字圖像輪廓提取方法相結(jié)合，即可測(cè)量懸浮液體動(dòng)態(tài)表面張力，實(shí)現(xiàn)了懸浮液滴拍攝、圖像處理、表面張力計(jì)算一體化的非接觸測(cè)量.

1 聲懸浮原理

聲懸浮是在高聲強(qiáng)條件下的一種非線性效應(yīng)，其基本原理是利用聲駐波與物體的相互作用產(chǎn)生豎直方向的懸浮力和水平方向的定位力，分別克服物體重力和將物體固定于聲壓波節(jié)處的力.

假設(shè)2個(gè)發(fā)射端的距離為L(zhǎng)，通過(guò)調(diào)節(jié)L，可以實(shí)現(xiàn)聲懸浮所需要的駐波條件，將聲場(chǎng)近似看作平面駐波，則駐波的條件為

(1)

2個(gè)發(fā)射面是聲壓的2個(gè)波腹，聲壓波節(jié)位于λ/4，3λ/4，5λ/4，…，由于聲輻射力具有回復(fù)力的特性，當(dāng)樣品偏離波節(jié)時(shí)，就會(huì)被拉回原位置，所以聲壓波節(jié)就是樣品的穩(wěn)定懸浮位置. 故懸浮樣品個(gè)數(shù)最多為n，且2個(gè)樣品之間的距離為λ/2.

假定聲源的振動(dòng)方程按余弦規(guī)律變化，則聲場(chǎng)空間中聲波的波動(dòng)方程可寫(xiě)為

y1=Acos (ωt-kz).

(2)

式中A為振幅，ω為角頻率，k為波矢，z為沿波傳播方向任一體元的平衡位置的坐標(biāo). 根據(jù)理想流體媒質(zhì)的運(yùn)動(dòng)方程，聲場(chǎng)中聲壓p為

p=-2Aωsin (ωt)cos (kz).

(3)

根據(jù)Gor’kov關(guān)于聲懸浮的理論[5]，作用于半徑為R的小球上聲輻射時(shí)間平均勢(shì)U為

(4)

F=-U.

(5)

因此，要使物體能夠穩(wěn)定懸浮，需聲波諧振腔的長(zhǎng)度恰好是該聲波的整數(shù)倍. 此外，本文結(jié)合不同懸浮裝置的優(yōu)缺點(diǎn)，采用單軸式凹球面相控陣列懸浮系統(tǒng)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，滿足在液滴動(dòng)態(tài)非平衡狀態(tài)下測(cè)量液體表面張力. 實(shí)驗(yàn)中通過(guò)調(diào)節(jié)聲場(chǎng)頻率，利用懸浮液滴制作氣泡，為液體表面張力的測(cè)量提供便利.

2 氣泡制作原理

實(shí)驗(yàn)過(guò)程中通過(guò)調(diào)節(jié)聲場(chǎng)或聲強(qiáng)的分布，在液體表面張力作用下懸浮液滴的形狀發(fā)生改變. 液滴收縮使得液滴表面積減小，當(dāng)懸浮液滴的體積達(dá)到某一臨界值時(shí)，液滴的振動(dòng)頻率與聲場(chǎng)頻率相同，液滴與聲場(chǎng)發(fā)生共振，導(dǎo)致液滴突然膨脹，從而形成封閉的氣泡[6].

液滴懸浮于聲場(chǎng)時(shí),液滴的平衡形狀由聲輻射壓力pA、表面張力和液滴內(nèi)部壓力決定[7]：

pi-pA=σn.

(6)

式(6)中pi為液滴內(nèi)部壓強(qiáng)，pA為液滴外部壓強(qiáng)，σ為液體表面張力。為更直接地描述液滴平衡形狀,在極坐標(biāo)下,液滴的形狀函數(shù)可寫(xiě)為

(7)

其中θ為液滴輪廓的極坐標(biāo)，RE為液滴赤道半徑，ρ為液滴的密度. 液滴表面聲輻射壓分布不均勻,使得懸浮于聲場(chǎng)中的液滴不再是球形. 聲場(chǎng)強(qiáng)度(聲壓)是決定聲懸浮液滴形狀的主要因素,重力只改變液滴的懸浮位置,對(duì)其形狀幾乎沒(méi)有影響，圖1為不同聲壓條件下聲懸浮液滴的平衡形狀.

(a)0 g,161 dB (b)0 g,163 dB

(c)0 g,165 dB (d)0 g,166 dB

(e)1 g,161 dB (f)1 g,163 dB

(g)1 g,165 dB (h)1 g,166 dB圖1 不同聲壓條件下聲懸浮液滴的平衡形狀

根據(jù)理論研究，液滴受到的聲輻射壓力為

(8)

其中,p是聲壓，c0是聲速，ρ0是空氣的密度，V是介質(zhì)粒子速度. 當(dāng)液滴形狀接近扁平時(shí)[如圖1(b)]，其下表面聲輻射壓力大于上表面聲輻射壓力，可知液滴被超聲波向上推動(dòng)，以平衡重力的影響；當(dāng)液滴形狀為凹狀時(shí)[如圖1(c)]，上表面的聲輻射壓力更大. 從圖2中可以看出隨著聲壓的增加，液滴的彎曲程度增加.

為了更好理解液滴到氣泡轉(zhuǎn)變的動(dòng)力學(xué)過(guò)程，本文分析了液滴/氣泡薄膜的表面積隨時(shí)間的變化過(guò)程. 隨著聲壓增加，食用油液滴的表面積變化可分為6個(gè)不同的階段，如圖2所示.

從階段(d)到階段(e)，液膜的表面積急劇增加，表明液滴-氣泡發(fā)生轉(zhuǎn)變. 液滴表面積隨著聲壓的增加而不斷增加，而對(duì)于任意給定的聲壓，液滴都將在表面張力的作用下呈現(xiàn)其穩(wěn)定的形狀.

綜上所述，由于聲壓以及液體表面張力的作用，使得液體的形狀發(fā)生改變，并呈現(xiàn)液滴表面積縮小的趨勢(shì)；當(dāng)液滴中間空氣腔通過(guò)彎曲達(dá)到適當(dāng)?shù)捏w積時(shí)，液滴會(huì)與相控陣列懸浮裝置發(fā)出的聲場(chǎng)產(chǎn)生共振，能夠顯著增強(qiáng)能量吸收，在這種情況下，空腔內(nèi)的空氣分子強(qiáng)烈振動(dòng)，使得腔內(nèi)聲壓高于空腔薄膜外部聲壓，從而導(dǎo)致空腔體積突然膨脹，形成氣泡. 因此，利用聲懸浮裝置可制作氣泡.

(a)輕微變形 (b)快速變平

(c)緩慢變平 (d)翹曲

(e)突然膨脹 (f)邊緣閉合圖2 液滴到氣泡的轉(zhuǎn)變過(guò)程

實(shí)驗(yàn)中，液滴通過(guò)共振機(jī)制形成氣泡. 因此，聲能可在ms時(shí)間內(nèi)被有效吸收，并轉(zhuǎn)變?yōu)闅馀荼砻婺? 在這種情況下，聲波不僅提供了抵抗重力的懸浮力，還提供了產(chǎn)生新表面能的能量.

3 表面張力測(cè)量

3.1 振蕩氣泡法

目前普遍利用落點(diǎn)張力計(jì)測(cè)量液滴表面張力，根據(jù)液滴或氣泡的形狀，再通過(guò)高斯-拉普拉斯方程求解表面張力. 但高斯-拉普拉斯方程是針對(duì)靜態(tài)條件推導(dǎo)而來(lái)的[8]，在聲懸浮場(chǎng)中，流體動(dòng)力效應(yīng)導(dǎo)致液滴和氣泡輪廓偏離拉普拉斯形狀. 因此需尋求其他方法測(cè)量聲懸浮的液滴或氣泡表面張力. 本文采用的振蕩氣泡法適用于超聲懸浮場(chǎng)中小的球形氣泡表面張力的測(cè)量[9].

已有實(shí)驗(yàn)證明非平衡狀態(tài)下表面分子的膨脹系數(shù)能夠解釋表面張力[10]. 根據(jù)Maru等人[11-12]的建議，新建模型用成分效應(yīng)和內(nèi)在效應(yīng)來(lái)表征液滴或氣泡膨脹特性. 成分效應(yīng)描述表面組成與表面張力的關(guān)系，而表面層內(nèi)弛豫過(guò)程對(duì)表面張力的影響由內(nèi)在效應(yīng)描述. 二者對(duì)表面張力的影響由非平衡狀態(tài)下的表面膨脹系數(shù)來(lái)表征.

3.2 非平衡動(dòng)態(tài)表面張力模型

用Boussinesq-scriven方法定義后續(xù)測(cè)量氣泡表面張力的流體動(dòng)力學(xué)參量，氣泡二維黏性表面的應(yīng)力[13]為

(9)

其中，i,j=1,2；γ表示動(dòng)態(tài)表面張力成分效應(yīng)；η表示表面剪切黏度，κ表示表面膨脹黏度，二者表征弛豫行為；vi表示表面速度分量，x1和x2表示面坐標(biāo). 將三維流體壓力張量形式變換成二維形式可簡(jiǎn)化表面張力的計(jì)算，但由慣性導(dǎo)致的壓力張量發(fā)散會(huì)影響到式(9)的適用性，因此需要對(duì)其進(jìn)行修正. 在本文中，認(rèn)為在聲懸浮非平衡狀態(tài)下氣泡是1個(gè)或幾個(gè)分子組成的厚度為L(zhǎng)的表層，以抵消壓力張量的發(fā)散，從而減小表面張力計(jì)算的誤差[12].

由于氣泡表層可進(jìn)行快速的分子交換，具有可變成分的高度可壓縮流體相，但根據(jù)納維爾-斯托克斯方程[11-12]的邊界條件，只有在解釋部分波動(dòng)實(shí)驗(yàn)[14-15]獲得的負(fù)表面黏度值時(shí)，才需考慮這種分子交換，因此本文假設(shè)分子交換過(guò)程對(duì)聲懸浮液體表面流變性質(zhì)沒(méi)有影響，不產(chǎn)生附加項(xiàng). 故聲懸浮氣泡可視為均勻膨脹或壓縮，使得二維應(yīng)力張量方程的剪切分量為零，得到應(yīng)力張量的縱向分量為

(10)

這是單層或定義厚度較小的氣泡層引起擴(kuò)散效應(yīng)的數(shù)學(xué)表達(dá)式，最后一項(xiàng)滿足描述氣泡表面微小正弦膨脹現(xiàn)象的流體動(dòng)力學(xué)效應(yīng)條件，該條件為

(11)

其中,vs是表面速度矢量，s是表面速度梯度算符. 一般情況下，由該條件推導(dǎo)得到的表面膨脹系數(shù)為

(12)

膨脹系數(shù)ε(f，ci)是頻率f和表面層平衡體積濃度ci的函數(shù)[16-18]，僅適用于平衡狀態(tài)流體，對(duì)于緩慢變形(f<1 Hz)非平衡態(tài)的聲懸浮氣泡，利用式(12)無(wú)法描述氣泡表面張力變化，需修正得到適用于非平衡狀態(tài)流體的表達(dá)式，再利用實(shí)驗(yàn)測(cè)得相關(guān)參量，再通過(guò)修正后的表達(dá)式計(jì)算出氣泡的表面膨脹系數(shù).

氣泡進(jìn)入非平衡狀態(tài)是因?yàn)槁晥?chǎng)相位信號(hào)改變使表面層分子交換運(yùn)動(dòng)被延遲，用函數(shù)h(f,c)來(lái)描述該狀態(tài)[19]：

|h(f,c)|exp [(-iβ(f,c)].

(13)

函數(shù)h(f,c)表示在擴(kuò)展表層內(nèi)濃度cs的變化與虛擬擴(kuò)展表層內(nèi)濃度c*的變化情況，其中D表示氣泡的表面擴(kuò)散率，k為分子交換動(dòng)力學(xué)常量. 用式(13)描述非平衡狀態(tài)表層分子交換過(guò)程對(duì)表面膨脹模量的影響，而對(duì)于聲懸浮液滴或氣泡這類(lèi)非平衡態(tài)，分子交換函數(shù)實(shí)際表達(dá)式ζ必須用復(fù)表達(dá)式代替式(13)才準(zhǔn)確：

ζ′=h(f,c)ζ.

(14)

將式(14)和所涉及的流體動(dòng)力學(xué)效應(yīng)條件代入式(13)可得傳統(tǒng)表面膨脹模量ε[20]為

(15)

式中εm為內(nèi)最大膨脹系數(shù). 然而，式(15)不能在整個(gè)聲懸浮頻率范圍內(nèi)準(zhǔn)確計(jì)算動(dòng)態(tài)表面張力，需進(jìn)一步修正. 聲懸浮頻率在f→0時(shí)，分子交換極快，氣泡相位極限趨于β=45°. 利用相位修正非平衡動(dòng)態(tài)表面膨脹模量，得到其滿足的方程為：

(16)

利用裝置拍攝氣泡，經(jīng)過(guò)預(yù)處理測(cè)量其赤道半徑和振蕩頻率f.計(jì)算該氣泡的表面積A及對(duì)應(yīng)的最大膨脹模量εm、角頻率ω和相角β(與頻率f和c有關(guān))，再將氣泡的表面擴(kuò)散率D、動(dòng)力學(xué)常量k代入式(16)，計(jì)算得到對(duì)應(yīng)的氣泡表面膨脹模量ε.測(cè)量氣泡的表面膨脹模量后，即了解聲懸浮氣泡的表面張力變化，因表面膨脹模量ε定義為表面張力γ在恒定溫度下相對(duì)于氣泡表面積的小幅增加，即:

(17)

由(17)式即可計(jì)算得出液體動(dòng)態(tài)表面張力γ，達(dá)到實(shí)驗(yàn)預(yù)期目標(biāo).

4 實(shí)驗(yàn)裝置及數(shù)據(jù)處理

圖3所示實(shí)驗(yàn)裝置由懸浮部分、驅(qū)動(dòng)板、控制模塊、圖像采集系統(tǒng)、分析系統(tǒng)、暗箱及照明系統(tǒng)組成. 懸浮部分為凹球面超聲陣列結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)由72個(gè)超聲換能器和支撐架組成，如圖4所示. 支撐架上下2個(gè)凹球面分別固定32個(gè)壓電式超聲換能器. 驅(qū)動(dòng)板采用L298N模塊用于驅(qū)動(dòng)超聲波傳感器，控制模塊使用FPGA開(kāi)發(fā)板. 根據(jù)需求設(shè)計(jì)算法架構(gòu)，實(shí)現(xiàn)對(duì)聲場(chǎng)的調(diào)節(jié)從而改變聲場(chǎng)信號(hào)的相位，控制表面膨脹黏度κ，同時(shí)規(guī)律調(diào)節(jié)頻率可完成氣泡制作并改變氣泡的最大膨脹模量εm.

暗箱可屏蔽空間中除聲場(chǎng)外大部分氣體的流動(dòng)干擾，將聲懸浮裝置垂直置于長(zhǎng)方體暗箱內(nèi)部左側(cè)，固定光源和攝像頭后進(jìn)行實(shí)驗(yàn). 實(shí)驗(yàn)樣品為鍋爐用油[17]，濃度為4.2×10-11mol/cm3. 連通電源并預(yù)熱設(shè)計(jì)的實(shí)驗(yàn)裝置，利用針管提取一定量的液體并擠壓液體進(jìn)入聲場(chǎng)，調(diào)節(jié)凹面相控陣列的工作信號(hào)，實(shí)現(xiàn)液滴穩(wěn)定懸浮.

采用Matlab軟件對(duì)攝像頭捕捉的液滴振蕩形態(tài)圖進(jìn)行分析，獲取液滴振蕩模態(tài)及頻率信息，并通過(guò)邊緣檢測(cè)，提取液滴輪廓. 實(shí)驗(yàn)步驟如下：

圖3 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖

1)連通電源并預(yù)熱實(shí)驗(yàn)裝置，利用針管提取一定量的油滴.

2)利用針管擠壓油滴進(jìn)入聲場(chǎng)，調(diào)節(jié)FPGA的輸出功率來(lái)實(shí)現(xiàn)對(duì)懸浮液滴的徑向操控，直至懸浮液滴抵達(dá)合適的位置.

3)在保持液滴徑向位置不變時(shí)，通過(guò)控制換能器的電壓激發(fā)懸浮液滴產(chǎn)生非軸對(duì)稱(chēng)大幅振蕩.

4)使用高清攝像機(jī)進(jìn)行拍攝，捕捉液滴高速變化的振蕩圖像，導(dǎo)入Matlab軟件進(jìn)行數(shù)字圖像處理和分析. 電壓與時(shí)間的關(guān)系需要滿足：

V=V0[1+ηcos (wmt)]cos (wact),

(18)

式中,V0為不加調(diào)制時(shí)換能器的輸入電壓，η為相對(duì)調(diào)制幅度，wm為調(diào)制頻率，wac為超聲頻率. 為了保證液滴在該實(shí)驗(yàn)條件下始終處于穩(wěn)定懸浮的狀態(tài)[5],選取在較高的懸浮聲壓和較小的調(diào)制幅度下進(jìn)行實(shí)驗(yàn).

5)去除干擾信號(hào)，保留邊緣灰度信息，采用Canny法識(shí)別液滴的邊緣點(diǎn)，提取液滴輪廓.

6)根據(jù)非平衡狀態(tài)下氣泡對(duì)應(yīng)的動(dòng)態(tài)表面張力與彈性模量所滿足的關(guān)系式,編寫(xiě)液滴表面張力測(cè)量程序.

7)輸入液滴邊緣輪廓信息，利用計(jì)算機(jī)進(jìn)行數(shù)字圖像處理，處理過(guò)程如圖5所示.

圖5 數(shù)字圖像處理過(guò)程

綜上，只需將待測(cè)液體在聲場(chǎng)中懸浮，用攝像機(jī)拍攝振蕩圖像傳入編寫(xiě)的Matlab程序，即可計(jì)算出表面張力.

5 結(jié)果與討論

采用如圖3所示的實(shí)驗(yàn)裝置進(jìn)行多次實(shí)驗(yàn)，使用基于原理編寫(xiě)的程序，自動(dòng)計(jì)算同一氣泡在連續(xù)時(shí)間的表面膨脹模量及對(duì)應(yīng)的表面張力，圖6為Matlab實(shí)時(shí)處理的二值化氣泡輪廓圖. 觀察到氣泡隨聲壓調(diào)節(jié)過(guò)程中可在一定范圍內(nèi)膨脹和壓縮后，進(jìn)行動(dòng)態(tài)表面張力測(cè)量. 為避免實(shí)驗(yàn)過(guò)程中液體蒸發(fā)導(dǎo)致濃度變化產(chǎn)生較大的實(shí)驗(yàn)誤差，實(shí)驗(yàn)應(yīng)盡可能迅速完成. 氣泡表面壓縮開(kāi)始時(shí)，經(jīng)不均勻的時(shí)間間隔拍攝圖片，并取其中在30 s內(nèi)完成隨聲壓增大/減小而壓縮/膨脹的氣泡完整圖像，導(dǎo)入計(jì)算機(jī)端進(jìn)行分析，得到對(duì)應(yīng)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，并多次重復(fù)實(shí)驗(yàn)以減小誤差. 通過(guò)數(shù)字圖像處理方法提取氣泡輪廓，計(jì)算液體表面膨脹模量來(lái)確定氣泡的表面張力. 結(jié)果如表1所示.

(a) t=0 s (b) t=1 s

(c) t=1.6 s (d) t=1.8 s

(a) t=0 s

(b) t=1 s

(c) t=1.6 s

(d) t=1.8 s

表1 樣品表面張力測(cè)量結(jié)果

6 結(jié)束語(yǔ)

本文對(duì)聲懸浮液滴和氣泡現(xiàn)象進(jìn)行了分析，設(shè)計(jì)裝置實(shí)現(xiàn)液滴和氣泡的懸浮，在此基礎(chǔ)上測(cè)量了液體的動(dòng)態(tài)表面張力. 本文所用方法具有操作簡(jiǎn)單、測(cè)量效果良好的特點(diǎn). 在接下來(lái)的工作中，可以建立數(shù)學(xué)模型對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行定量的分析，討論相控陣列功率、液滴顏色、氣泡厚度等對(duì)表面張力的影響，從而了解非平衡狀態(tài)下聲懸浮液滴動(dòng)態(tài)表面張力的測(cè)量機(jī)理.